罗益韦:高性能T型沸石分子筛膜的制备及其渗透蒸发性能研究论文

罗益韦:高性能T型沸石分子筛膜的制备及其渗透蒸发性能研究论文

本文主要研究内容

作者罗益韦(2019)在《高性能T型沸石分子筛膜的制备及其渗透蒸发性能研究》一文中研究指出:酸性条件下有机溶剂脱水在工业生产过程中具有重要需要,耐酸高性能分离膜的研制也是膜领域的难题之一。沸石分子筛膜具有良好的机械稳定性、热稳定性、耐有机溶剂及规则结晶孔道赋予的分子筛分选择性等特点,可用于高温、强溶剂等条件下的分离应用。T型沸石分子筛的八元环孔道直径为0.36 nm ×0.51nm,骨架硅铝比3~4,兼具特定的耐酸性和较高的亲水性,在工业领域具有潜在的应用前景。本文针对NaA沸石分子筛膜耐酸稳定性低的问题,通过控制晶体生长热动力学因子,实现了晶种层晶种的外延取向生长,制备出取向及厚度择优的耐酸高性能T型沸石分子筛膜,探究了晶种层微结构对膜外延生长过程的影响,并对膜的水热稳定性和耐酸性进行了深入考察。主要内容如下:(1)二次生长法制备沸石分子筛膜,其晶种的形貌、尺寸等微结构性质对膜的分离性能起重要作用。本文调控了晶化时间、晶化温度、碱度、加热方式、硅溶胶以及加料顺序等晶体生长热动力学因子,优化合成得到了不同形貌及尺寸的T型沸石分子筛晶体,为晶种层微结构控制及膜性能调控奠定了基础。(2)沸石分子筛膜合成液中各组分含量直接影响了硅、铝酸根离子的水解和聚合,影响膜的生长。本文考察了T型沸石分子筛膜合成过程中合成液的水含量、碱度及二氧化硅含量对膜的形貌及性能的影响。当合成液配比为1 SiO2:0.05 Al2O3:0.26 Na2O:0.09 K20:35 H20时,在150 0C下水热晶化4 h得到的膜性能最佳,应用于75 ℃渗透蒸发分离90 wt.%异丙醇/10 wt.%水,通量为5.8 kg·m-2·h.1,分离因子>10000。(3)深入研究了氧化铝载体上T型沸石分子筛膜的生长过程,揭示了膜的外延生长机理,即具有a&b取向的T型沸石晶种层经过外延生长闭合晶体间的空隙,进而沿c方向快速生长,最后形成了一层与晶种层厚度相近的连续致密的沸石膜层。考察了晶化温度、晶化时间及晶种尺寸和形貌等对膜层微结构和渗透蒸发性能的影响。对晶化温度100~150℃膜生长过程的时间追踪表明T型沸石分子筛膜生长过程中,在不同晶化温度,虽然膜生长速率不同,但均是通过晶种的外延生长得到取向和厚度择优的膜。对尺寸0.4~3 μm的米粒状晶种和球形晶种制备的T型沸石分子筛膜考察发现较小尺寸的晶种可获得致密膜层,较大尺寸的晶种会获得较多缺陷的膜,膜均是通过同一外延生长机理形成取向膜。(4)针对目前中空纤维载体上难获得高质量晶种层这一难题,提出了变压真空浸渍涂晶法得到高质量晶种层,通过晶体外延生长得到了3~4 μm厚的a&b取向的T型沸石分子筛膜,应用于75 ℃渗透蒸发分离90 wt.%异丙醇/10wt.%水体系,其通量高达9.8 kg.m-2·h-1,分离因子为3790。通过晶种的外延生长在氧化铝载体管上得到了取向及厚度择优的高性能T型沸石分子筛膜,同样适用于莫来石载体,两种载体上所制备的a&b取向T型沸石分子筛膜,应用于75 ℃渗透蒸发分离90 wt.%异丙醇/10 wt.%水混合物,通量均>5.8 kg·m-2·h-1,分离因子均>10000。(5)探究了如异丙醇/水、乙酸乙酯/水等体系T型沸石分子筛膜分离性能时间依存性,膜具有较好的水热稳定性。与渗透蒸发相比,蒸汽渗透分离过程温度较高,高温下T型沸石对水分子的吸附作用减弱,水分子吸附在膜表面后很快又脱附,且扩散快,膜通量比较稳定。针对耐酸性脱水问题,对异丙醇/水/乙酸较强酸体系,四氢呋喃/水/盐酸强酸等不同酸体系,考察其分离性能时间依存性。膜具有较好的耐酸稳定性,渗透侧均未发现酸,所合成的T型沸石分子筛膜具有较好的耐酸性,具有广泛的工业应用前景。

Abstract

suan xing tiao jian xia you ji rong ji tuo shui zai gong ye sheng chan guo cheng zhong ju you chong yao xu yao ,nai suan gao xing neng fen li mo de yan zhi ye shi mo ling yu de nan ti zhi yi 。fei dan fen zi shai mo ju you liang hao de ji xie wen ding xing 、re wen ding xing 、nai you ji rong ji ji gui ze jie jing kong dao fu yu de fen zi shai fen shua ze xing deng te dian ,ke yong yu gao wen 、jiang rong ji deng tiao jian xia de fen li ying yong 。Txing fei dan fen zi shai de ba yuan huan kong dao zhi jing wei 0.36 nm ×0.51nm,gu jia gui lv bi 3~4,jian ju te ding de nai suan xing he jiao gao de qin shui xing ,zai gong ye ling yu ju you qian zai de ying yong qian jing 。ben wen zhen dui NaAfei dan fen zi shai mo nai suan wen ding xing di de wen ti ,tong guo kong zhi jing ti sheng chang re dong li xue yin zi ,shi xian le jing chong ceng jing chong de wai yan qu xiang sheng chang ,zhi bei chu qu xiang ji hou du ze you de nai suan gao xing neng Txing fei dan fen zi shai mo ,tan jiu le jing chong ceng wei jie gou dui mo wai yan sheng chang guo cheng de ying xiang ,bing dui mo de shui re wen ding xing he nai suan xing jin hang le shen ru kao cha 。zhu yao nei rong ru xia :(1)er ci sheng chang fa zhi bei fei dan fen zi shai mo ,ji jing chong de xing mao 、che cun deng wei jie gou xing zhi dui mo de fen li xing neng qi chong yao zuo yong 。ben wen diao kong le jing hua shi jian 、jing hua wen du 、jian du 、jia re fang shi 、gui rong jiao yi ji jia liao shun xu deng jing ti sheng chang re dong li xue yin zi ,you hua ge cheng de dao le bu tong xing mao ji che cun de Txing fei dan fen zi shai jing ti ,wei jing chong ceng wei jie gou kong zhi ji mo xing neng diao kong dian ding le ji chu 。(2)fei dan fen zi shai mo ge cheng ye zhong ge zu fen han liang zhi jie ying xiang le gui 、lv suan gen li zi de shui jie he ju ge ,ying xiang mo de sheng chang 。ben wen kao cha le Txing fei dan fen zi shai mo ge cheng guo cheng zhong ge cheng ye de shui han liang 、jian du ji er yang hua gui han liang dui mo de xing mao ji xing neng de ying xiang 。dang ge cheng ye pei bi wei 1 SiO2:0.05 Al2O3:0.26 Na2O:0.09 K20:35 H20shi ,zai 150 0Cxia shui re jing hua 4 hde dao de mo xing neng zui jia ,ying yong yu 75 ℃shen tou zheng fa fen li 90 wt.%yi bing chun /10 wt.%shui ,tong liang wei 5.8 kg·m-2·h.1,fen li yin zi >10000。(3)shen ru yan jiu le yang hua lv zai ti shang Txing fei dan fen zi shai mo de sheng chang guo cheng ,jie shi le mo de wai yan sheng chang ji li ,ji ju you a&bqu xiang de Txing fei dan jing chong ceng jing guo wai yan sheng chang bi ge jing ti jian de kong xi ,jin er yan cfang xiang kuai su sheng chang ,zui hou xing cheng le yi ceng yu jing chong ceng hou du xiang jin de lian xu zhi mi de fei dan mo ceng 。kao cha le jing hua wen du 、jing hua shi jian ji jing chong che cun he xing mao deng dui mo ceng wei jie gou he shen tou zheng fa xing neng de ying xiang 。dui jing hua wen du 100~150℃mo sheng chang guo cheng de shi jian zhui zong biao ming Txing fei dan fen zi shai mo sheng chang guo cheng zhong ,zai bu tong jing hua wen du ,sui ran mo sheng chang su lv bu tong ,dan jun shi tong guo jing chong de wai yan sheng chang de dao qu xiang he hou du ze you de mo 。dui che cun 0.4~3 μmde mi li zhuang jing chong he qiu xing jing chong zhi bei de Txing fei dan fen zi shai mo kao cha fa xian jiao xiao che cun de jing chong ke huo de zhi mi mo ceng ,jiao da che cun de jing chong hui huo de jiao duo que xian de mo ,mo jun shi tong guo tong yi wai yan sheng chang ji li xing cheng qu xiang mo 。(4)zhen dui mu qian zhong kong qian wei zai ti shang nan huo de gao zhi liang jing chong ceng zhe yi nan ti ,di chu le bian ya zhen kong jin zi tu jing fa de dao gao zhi liang jing chong ceng ,tong guo jing ti wai yan sheng chang de dao le 3~4 μmhou de a&bqu xiang de Txing fei dan fen zi shai mo ,ying yong yu 75 ℃shen tou zheng fa fen li 90 wt.%yi bing chun /10wt.%shui ti ji ,ji tong liang gao da 9.8 kg.m-2·h-1,fen li yin zi wei 3790。tong guo jing chong de wai yan sheng chang zai yang hua lv zai ti guan shang de dao le qu xiang ji hou du ze you de gao xing neng Txing fei dan fen zi shai mo ,tong yang kuo yong yu mo lai dan zai ti ,liang chong zai ti shang suo zhi bei de a&bqu xiang Txing fei dan fen zi shai mo ,ying yong yu 75 ℃shen tou zheng fa fen li 90 wt.%yi bing chun /10 wt.%shui hun ge wu ,tong liang jun >5.8 kg·m-2·h-1,fen li yin zi jun >10000。(5)tan jiu le ru yi bing chun /shui 、yi suan yi zhi /shui deng ti ji Txing fei dan fen zi shai mo fen li xing neng shi jian yi cun xing ,mo ju you jiao hao de shui re wen ding xing 。yu shen tou zheng fa xiang bi ,zheng qi shen tou fen li guo cheng wen du jiao gao ,gao wen xia Txing fei dan dui shui fen zi de xi fu zuo yong jian ruo ,shui fen zi xi fu zai mo biao mian hou hen kuai you tuo fu ,ju kuo san kuai ,mo tong liang bi jiao wen ding 。zhen dui nai suan xing tuo shui wen ti ,dui yi bing chun /shui /yi suan jiao jiang suan ti ji ,si qing fu nan /shui /yan suan jiang suan deng bu tong suan ti ji ,kao cha ji fen li xing neng shi jian yi cun xing 。mo ju you jiao hao de nai suan wen ding xing ,shen tou ce jun wei fa xian suan ,suo ge cheng de Txing fei dan fen zi shai mo ju you jiao hao de nai suan xing ,ju you an fan de gong ye ying yong qian jing 。

论文参考文献

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自大连理工大学的罗益韦,发表于刊物大连理工大学2019-07-19论文,是一篇关于型沸石分子筛膜论文,中空纤维论文,有机溶剂脱水论文,外延生长论文,渗透蒸发论文,大连理工大学2019-07-19论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自大连理工大学2019-07-19论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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