本文主要研究内容
作者张冰冰（2019）在《红外—真空紫外光谱实验装置搭建及其在中性团簇研究中的应用》一文中研究指出：团簇研究的一个基本目标就是在分子水平上揭示团簇的化学结构、反应机理和动力学过程,是当今化学学科最活跃的和最富成果的前沿领域之一。目前,团簇的国内外研究现状是离子团簇研究居多,中性团簇由于缺乏电荷、难于探测,从而导致其实验研究甚少。在本论文工作中,我们搭建了一套红外-真空紫外光谱实验装置,用于尺寸选择中性团簇红外光谱研究。利用自主研制的装置,与理论计算紧密结合,重点研究了一系列大气化学中性团簇(胺类、氨、水等),揭示了它们的几何结构、电子结构、成键特性等规律。这些研究成果对理解气溶胶新粒子成核机制等基础科学问题具有重要意义。主要的研究内容和成果如下:(1)自主研制了一套红外-真空紫外光谱实验装置,实现了尺寸选择中性团簇的高灵敏红外光谱研究。该装置主要包括团簇源、反射式飞行时间质谱、四波混频真空紫外激光系统和光参量振荡/光参量放大红外激光系统等部分。该仪器已与大连极紫外自由电子激光大型光源对接,经过调试反射式飞行时间质谱的质量分辨率优于20000(M/AM),红外光谱分辨率好于4 cm-1。(2)利用四波混频产生的118 nm激光,研究了甲胺、二甲胺、三甲胺等中性团簇的红外光谱和结构。实验发现了甲基(CH3)在2800-3000 cm-1区间的费米共振现象,理论计算表明,甲基的C-H伸缩振动基频与弯曲泛频之间的耦合作用产生了费米共振谱峰。在二甲胺团簇中,随着团簇尺寸的增大,N-H伸缩振动谱峰位置逐渐红移,没有产生明显的费米共振现象。(3)利用四波混频产生的118 nm激光,以三甲胺(TMA)和甲醇(CH3OH)二元混合团簇为实验对象来研究胺和溶剂化簇之间的氢键机制。实验发现,相对于自由的甲醇分子,(TMA)(CH30H)n(n=1,2)混合团簇的OH伸缩振动模式发生了蓝移现象;理论计算表明,该蓝移现象可能是氢键结合的OH伸缩振动与TMA伞形振动之间的组合作用产生的。随着甲醇分子个数增加,实验中(TMA)(CH3OH)2的红外光谱变得复杂,揭示了更加丰富的结构和氢键特征。(4)利用四波混频产生的118 nm激光,测得了中性氨气二聚体和三聚体的高分辨红外光谱。特别地,在(NH3)2团簇中,高精度势能面和多阶非谐性理论计算表明,N-H伸缩振动基频与弯曲泛频之间存在较强的耦合作用,产生了明显的费米共振谱峰。该结果为发展深层次的动力学理论计算方法提供了基准实验数据。(5)利用大连极紫外自由电子激光(50-150 nm),研究了中性水团簇H2On(n=2-6)。结果表明,水团簇的质谱具有非常明显的尺寸效应,体现出大连极紫外自由电子激光电离探测的高灵敏性和选择性。以最小尺寸水团簇(H2O)2作为代表,深入研究了(H2O)2的红外光谱,揭示了氢键的特征,为研究大尺寸水团簇的成键特性和结构演化机制提供重要了的科学基础。
Abstract
tuan cu yan jiu de yi ge ji ben mu biao jiu shi zai fen zi shui ping shang jie shi tuan cu de hua xue jie gou 、fan ying ji li he dong li xue guo cheng ,shi dang jin hua xue xue ke zui huo yue de he zui fu cheng guo de qian yan ling yu zhi yi 。mu qian ,tuan cu de guo nei wai yan jiu xian zhuang shi li zi tuan cu yan jiu ju duo ,zhong xing tuan cu you yu que fa dian he 、nan yu tan ce ,cong er dao zhi ji shi yan yan jiu shen shao 。zai ben lun wen gong zuo zhong ,wo men da jian le yi tao gong wai -zhen kong zi wai guang pu shi yan zhuang zhi ,yong yu che cun shua ze zhong xing tuan cu gong wai guang pu yan jiu 。li yong zi zhu yan zhi de zhuang zhi ,yu li lun ji suan jin mi jie ge ,chong dian yan jiu le yi ji lie da qi hua xue zhong xing tuan cu (an lei 、an 、shui deng ),jie shi le ta men de ji he jie gou 、dian zi jie gou 、cheng jian te xing deng gui lv 。zhe xie yan jiu cheng guo dui li jie qi rong jiao xin li zi cheng he ji zhi deng ji chu ke xue wen ti ju you chong yao yi yi 。zhu yao de yan jiu nei rong he cheng guo ru xia :(1)zi zhu yan zhi le yi tao gong wai -zhen kong zi wai guang pu shi yan zhuang zhi ,shi xian le che cun shua ze zhong xing tuan cu de gao ling min gong wai guang pu yan jiu 。gai zhuang zhi zhu yao bao gua tuan cu yuan 、fan she shi fei hang shi jian zhi pu 、si bo hun pin zhen kong zi wai ji guang ji tong he guang can liang zhen dang /guang can liang fang da gong wai ji guang ji tong deng bu fen 。gai yi qi yi yu da lian ji zi wai zi you dian zi ji guang da xing guang yuan dui jie ,jing guo diao shi fan she shi fei hang shi jian zhi pu de zhi liang fen bian lv you yu 20000(M/AM),gong wai guang pu fen bian lv hao yu 4 cm-1。(2)li yong si bo hun pin chan sheng de 118 nmji guang ,yan jiu le jia an 、er jia an 、san jia an deng zhong xing tuan cu de gong wai guang pu he jie gou 。shi yan fa xian le jia ji (CH3)zai 2800-3000 cm-1ou jian de fei mi gong zhen xian xiang ,li lun ji suan biao ming ,jia ji de C-Hshen su zhen dong ji pin yu wan qu fan pin zhi jian de ou ge zuo yong chan sheng le fei mi gong zhen pu feng 。zai er jia an tuan cu zhong ,sui zhao tuan cu che cun de zeng da ,N-Hshen su zhen dong pu feng wei zhi zhu jian gong yi ,mei you chan sheng ming xian de fei mi gong zhen xian xiang 。(3)li yong si bo hun pin chan sheng de 118 nmji guang ,yi san jia an (TMA)he jia chun (CH3OH)er yuan hun ge tuan cu wei shi yan dui xiang lai yan jiu an he rong ji hua cu zhi jian de qing jian ji zhi 。shi yan fa xian ,xiang dui yu zi you de jia chun fen zi ,(TMA)(CH30H)n(n=1,2)hun ge tuan cu de OHshen su zhen dong mo shi fa sheng le lan yi xian xiang ;li lun ji suan biao ming ,gai lan yi xian xiang ke neng shi qing jian jie ge de OHshen su zhen dong yu TMAsan xing zhen dong zhi jian de zu ge zuo yong chan sheng de 。sui zhao jia chun fen zi ge shu zeng jia ,shi yan zhong (TMA)(CH3OH)2de gong wai guang pu bian de fu za ,jie shi le geng jia feng fu de jie gou he qing jian te zheng 。(4)li yong si bo hun pin chan sheng de 118 nmji guang ,ce de le zhong xing an qi er ju ti he san ju ti de gao fen bian gong wai guang pu 。te bie de ,zai (NH3)2tuan cu zhong ,gao jing du shi neng mian he duo jie fei xie xing li lun ji suan biao ming ,N-Hshen su zhen dong ji pin yu wan qu fan pin zhi jian cun zai jiao jiang de ou ge zuo yong ,chan sheng le ming xian de fei mi gong zhen pu feng 。gai jie guo wei fa zhan shen ceng ci de dong li xue li lun ji suan fang fa di gong le ji zhun shi yan shu ju 。(5)li yong da lian ji zi wai zi you dian zi ji guang (50-150 nm),yan jiu le zhong xing shui tuan cu H2On(n=2-6)。jie guo biao ming ,shui tuan cu de zhi pu ju you fei chang ming xian de che cun xiao ying ,ti xian chu da lian ji zi wai zi you dian zi ji guang dian li tan ce de gao ling min xing he shua ze xing 。yi zui xiao che cun shui tuan cu (H2O)2zuo wei dai biao ,shen ru yan jiu le (H2O)2de gong wai guang pu ,jie shi le qing jian de te zheng ,wei yan jiu da che cun shui tuan cu de cheng jian te xing he jie gou yan hua ji zhi di gong chong yao le de ke xue ji chu 。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自大连理工大学的张冰冰，发表于刊物大连理工大学2019-07-19论文，是一篇关于红外真空紫外光谱论文,团簇论文,大气化学论文,结构论文,胺类论文,大连理工大学2019-07-19论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自大连理工大学2019-07-19论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
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