本文主要研究内容
作者赵慧芳（2019）在《CdSe/ZnS核壳量子点与蒽醌类分子之间电子转移过程的超快动力学研究》一文中研究指出：量子点与受体分子之间的电子转移(ET)过程是影响量子点在光电探测器、光催化、光伏器件、发光二极管和太阳能电池等领域应用的关键因素。有效调控ET过程,尤其是加快ET过程,对于提高光电转化效率有着至关重要的影响。因此,深入理解ET过程的内在机制和影响因素有利于我们更好地调控ET过程。在本文中,选取CdSe/ZnS核壳量子点作为电子供体,蒽醌(AQ)类衍生物分子作为电子受体,基于Marcus电子转移理论,主要应用超快瞬态吸收光谱技术研究了不同电子受体分子、不同溶剂和压力对CdSe/ZnS核壳量子点和AQ类衍生物分子之间ET过程的影响,具体研究内容如下:(1)应用飞秒瞬态吸收光谱实验技术和循环伏安测量法研究了不同氯取代个数的AQ类分子(1,4,5,8-TTAQ、1,8-DCAQ和1-CAQ)对CdSe/ZnS核壳量子点与AQ类分子之间ET过程的影响。不同CdSe/ZnS-AQ复合体系稳态荧光光谱与单独CdSe/ZnS稳态荧光光谱对比得到的荧光猝灭现象,证明了在三个复合体系中CdSe/ZnS与受体分子1,4,5,8-TTAQ、1,8-DCAQ和1-CAQ之间均可以发生ET过程。三个复合体系的超快瞬态光谱信息表明,受体分子从1,4,5,8-TTAQ、1,8-DCAQ变到1-CAQ,CdSe/ZnS核壳量子点的第一激子漂白峰强度逐渐减小。三个复合体系中的超快动力学拟合结果表明,受体分子从1,4,5,8-TTAQ、1,8-DCAQ变到1-CAQ,CdSe/ZnS核壳量子点与AQ类分子之间的ET速率逐渐变快。通过循环伏安法测量了1,4,5,8-TTAQ、1,8-DCAQ和1-CAQ的最低未占据轨道(LUMO)能量值,发现随着AQ分子中氯原子取代个数的减少,LUMO轨道能量值逐渐变大,导致ET过程的驱动力由复合体系CdSe/ZnS-1,4,5,8-TTAQ到CdSe/ZnS-1,8-DCAQ再到CdSe/ZnS-1-CAQ逐渐增大,从而加快ET速率。我们的研究结果表明,通过改变受体分子中取代基的个数可以达到调控ET速率的目的。(2)采用飞秒瞬态吸收光谱实验技术和密度泛函理论(DFT)方法研究了不同溶剂(二硫化碳、二氯甲烷、三氯甲烷、正己烷、四氯化碳和正十二烷)对CdSe/ZnS核壳量子点与1-氯蒽醌(1-CAQ)分子之间ET过程的影响。稳态荧光光谱结果表明,CdSe/ZnS-1-CAQ在六种溶剂中均出现了明显的荧光猝灭现象,证明了在不同溶剂中CdSe/ZnS与1-CAQ分子之间均可以发生ET过程。六种溶剂中CdSe/ZnS-1-CAQ复合体系的瞬态吸收光谱表明,CdSe/ZnS核壳量子点的第一激子漂白峰随着延迟时间的增大出现红移现象。六种溶剂中CdSe/ZnS-1-CAQ复合体系的超快动力学拟合结果表明,CdSe/ZnS核壳量子点与1-CAQ分子之间的ET速率强烈依赖于溶剂的变化,在二硫化碳中的ET速率约为在正十二烷中ET速率的300倍。应用DFT理论方法计算了六种溶剂中体系的重组能,计算结果表明,受体分子重组能的数值较大,且在体系重组能中所占的比重很大,此外,不同溶剂对受体分子的重组能的影响也是极大的。我们的研究结果表明,在不同溶剂中受体分子重组能对ET速率的影响是不可忽略的。(3)应用超快瞬态吸收光谱技术和高压对顶砧技术研究了压力对CdSe/ZnS核壳量子点与AQ之间ET过程的影响。对比常压下单独CdSe/ZnS核壳量子点和CdSe/ZnS-AQ复合体系的稳态荧光光谱发现,随着AQ分子的加入,稳态荧光出现了明显的猝灭现象,证明了CdSe/ZnS与AQ分子之间可以发生ET过程。高压下CdSe/ZnS-AQ复合体系的瞬态吸收光谱表明,随着压力的增加CdSe/ZnS第一激子漂白峰出现蓝移现象。高压下CdSe/ZnS-AQ复合体系的动力学拟合结果表明,CdSe/ZnS核壳量子点与AQ分子之间的ET速率随着压力的增大呈现阶梯式变快趋势。压力可以引起环己烷溶剂发生相变和体积减小,导致电子供体CdSe/ZnS与电子受体AQ分子之间距离减小,从而促进ET过程。我们的研究结果表明,压力可以作为一种全新的手段来调控ET速率。
Abstract
liang zi dian yu shou ti fen zi zhi jian de dian zi zhuai yi (ET)guo cheng shi ying xiang liang zi dian zai guang dian tan ce qi 、guang cui hua 、guang fu qi jian 、fa guang er ji guan he tai yang neng dian chi deng ling yu ying yong de guan jian yin su 。you xiao diao kong ETguo cheng ,you ji shi jia kuai ETguo cheng ,dui yu di gao guang dian zhuai hua xiao lv you zhao zhi guan chong yao de ying xiang 。yin ci ,shen ru li jie ETguo cheng de nei zai ji zhi he ying xiang yin su you li yu wo men geng hao de diao kong ETguo cheng 。zai ben wen zhong ,shua qu CdSe/ZnShe ke liang zi dian zuo wei dian zi gong ti ,en kun (AQ)lei yan sheng wu fen zi zuo wei dian zi shou ti ,ji yu Marcusdian zi zhuai yi li lun ,zhu yao ying yong chao kuai shun tai xi shou guang pu ji shu yan jiu le bu tong dian zi shou ti fen zi 、bu tong rong ji he ya li dui CdSe/ZnShe ke liang zi dian he AQlei yan sheng wu fen zi zhi jian ETguo cheng de ying xiang ,ju ti yan jiu nei rong ru xia :(1)ying yong fei miao shun tai xi shou guang pu shi yan ji shu he xun huan fu an ce liang fa yan jiu le bu tong lv qu dai ge shu de AQlei fen zi (1,4,5,8-TTAQ、1,8-DCAQhe 1-CAQ)dui CdSe/ZnShe ke liang zi dian yu AQlei fen zi zhi jian ETguo cheng de ying xiang 。bu tong CdSe/ZnS-AQfu ge ti ji wen tai ying guang guang pu yu chan du CdSe/ZnSwen tai ying guang guang pu dui bi de dao de ying guang cu mie xian xiang ,zheng ming le zai san ge fu ge ti ji zhong CdSe/ZnSyu shou ti fen zi 1,4,5,8-TTAQ、1,8-DCAQhe 1-CAQzhi jian jun ke yi fa sheng ETguo cheng 。san ge fu ge ti ji de chao kuai shun tai guang pu xin xi biao ming ,shou ti fen zi cong 1,4,5,8-TTAQ、1,8-DCAQbian dao 1-CAQ,CdSe/ZnShe ke liang zi dian de di yi ji zi piao bai feng jiang du zhu jian jian xiao 。san ge fu ge ti ji zhong de chao kuai dong li xue ni ge jie guo biao ming ,shou ti fen zi cong 1,4,5,8-TTAQ、1,8-DCAQbian dao 1-CAQ,CdSe/ZnShe ke liang zi dian yu AQlei fen zi zhi jian de ETsu lv zhu jian bian kuai 。tong guo xun huan fu an fa ce liang le 1,4,5,8-TTAQ、1,8-DCAQhe 1-CAQde zui di wei zhan ju gui dao (LUMO)neng liang zhi ,fa xian sui zhao AQfen zi zhong lv yuan zi qu dai ge shu de jian shao ,LUMOgui dao neng liang zhi zhu jian bian da ,dao zhi ETguo cheng de qu dong li you fu ge ti ji CdSe/ZnS-1,4,5,8-TTAQdao CdSe/ZnS-1,8-DCAQzai dao CdSe/ZnS-1-CAQzhu jian zeng da ,cong er jia kuai ETsu lv 。wo men de yan jiu jie guo biao ming ,tong guo gai bian shou ti fen zi zhong qu dai ji de ge shu ke yi da dao diao kong ETsu lv de mu de 。(2)cai yong fei miao shun tai xi shou guang pu shi yan ji shu he mi du fan han li lun (DFT)fang fa yan jiu le bu tong rong ji (er liu hua tan 、er lv jia wan 、san lv jia wan 、zheng ji wan 、si lv hua tan he zheng shi er wan )dui CdSe/ZnShe ke liang zi dian yu 1-lv en kun (1-CAQ)fen zi zhi jian ETguo cheng de ying xiang 。wen tai ying guang guang pu jie guo biao ming ,CdSe/ZnS-1-CAQzai liu chong rong ji zhong jun chu xian le ming xian de ying guang cu mie xian xiang ,zheng ming le zai bu tong rong ji zhong CdSe/ZnSyu 1-CAQfen zi zhi jian jun ke yi fa sheng ETguo cheng 。liu chong rong ji zhong CdSe/ZnS-1-CAQfu ge ti ji de shun tai xi shou guang pu biao ming ,CdSe/ZnShe ke liang zi dian de di yi ji zi piao bai feng sui zhao yan chi shi jian de zeng da chu xian gong yi xian xiang 。liu chong rong ji zhong CdSe/ZnS-1-CAQfu ge ti ji de chao kuai dong li xue ni ge jie guo biao ming ,CdSe/ZnShe ke liang zi dian yu 1-CAQfen zi zhi jian de ETsu lv jiang lie yi lai yu rong ji de bian hua ,zai er liu hua tan zhong de ETsu lv yao wei zai zheng shi er wan zhong ETsu lv de 300bei 。ying yong DFTli lun fang fa ji suan le liu chong rong ji zhong ti ji de chong zu neng ,ji suan jie guo biao ming ,shou ti fen zi chong zu neng de shu zhi jiao da ,ju zai ti ji chong zu neng zhong suo zhan de bi chong hen da ,ci wai ,bu tong rong ji dui shou ti fen zi de chong zu neng de ying xiang ye shi ji da de 。wo men de yan jiu jie guo biao ming ,zai bu tong rong ji zhong shou ti fen zi chong zu neng dui ETsu lv de ying xiang shi bu ke hu lve de 。(3)ying yong chao kuai shun tai xi shou guang pu ji shu he gao ya dui ding zhen ji shu yan jiu le ya li dui CdSe/ZnShe ke liang zi dian yu AQzhi jian ETguo cheng de ying xiang 。dui bi chang ya xia chan du CdSe/ZnShe ke liang zi dian he CdSe/ZnS-AQfu ge ti ji de wen tai ying guang guang pu fa xian ,sui zhao AQfen zi de jia ru ,wen tai ying guang chu xian le ming xian de cu mie xian xiang ,zheng ming le CdSe/ZnSyu AQfen zi zhi jian ke yi fa sheng ETguo cheng 。gao ya xia CdSe/ZnS-AQfu ge ti ji de shun tai xi shou guang pu biao ming ,sui zhao ya li de zeng jia CdSe/ZnSdi yi ji zi piao bai feng chu xian lan yi xian xiang 。gao ya xia CdSe/ZnS-AQfu ge ti ji de dong li xue ni ge jie guo biao ming ,CdSe/ZnShe ke liang zi dian yu AQfen zi zhi jian de ETsu lv sui zhao ya li de zeng da cheng xian jie ti shi bian kuai qu shi 。ya li ke yi yin qi huan ji wan rong ji fa sheng xiang bian he ti ji jian xiao ,dao zhi dian zi gong ti CdSe/ZnSyu dian zi shou ti AQfen zi zhi jian ju li jian xiao ,cong er cu jin ETguo cheng 。wo men de yan jiu jie guo biao ming ,ya li ke yi zuo wei yi chong quan xin de shou duan lai diao kong ETsu lv 。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自吉林大学的赵慧芳，发表于刊物吉林大学2019-06-25论文，是一篇关于飞秒瞬态吸收光谱论文,电子转移过程论文,电子转移理论论文,密度泛函理论论文,吉林大学2019-06-25论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自吉林大学2019-06-25论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
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