负载钯催化剂论文-江新德,马建业,张弛之

负载钯催化剂论文-江新德,马建业,张弛之

导读:本文包含了负载钯催化剂论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献,主要关键词:植物还原法,钯催化剂,苯甲醇氧化

负载钯催化剂论文文献综述

江新德,马建业,张弛之[1](2019)在《苯甲醇氧化负载型钯催化剂的植物还原法制备》一文中研究指出论文涉及以菠萝蜜液水提液作为保护剂和还原剂制备Pd/MgO催化剂的研究。经过热处理可以移除部分植物分子,使得该催化剂在苯甲醇液相氧化中转化率与选择性得到提高;通过底物浓度与氧气流速等实验条件的优化,进一步提高了催化剂的催化效率,当底物用量为7.0mL,氧气流速为100mL/min时,转换数达到276h~(-1),选择性提高到98.9%,因而该催化剂具有很好的实际应用前景。(本文来源于《化工管理》期刊2019年31期)

周文,周宝晗[2](2019)在《离子液体及负载型钯催化剂在加氢反应中的研究进展》一文中研究指出离子液体是在小于100℃条件下呈液态的盐,易溶解,热稳定性、催化性强,被誉为绿色溶剂与催化体系,现已得到了广泛应用。负载型钯催化剂具有表面积大,金属分散性,热稳定性强的特点,不过价格昂贵且目标产物选择性不高、反应机理不稳定。对此,就离子液体与负载型钯催化剂在加氢反应中的应用展开分析。(本文来源于《化工设计通讯》期刊2019年08期)

王鹏星[3](2019)在《改性石墨负载型钯催化剂上4-溴甲苯和苯硼酸Suzuki研究》一文中研究指出钯催化的Suzuki交叉偶联反应由于可以高效地构建碳-碳键,是有机合成中最重要的工具之一。在催化剂制备过程中,载体在增强活性金属的催化性能的同时,对活性金属的分散和稳定起着重要的作用。碳材料因其大的表面积、稳定的物理化学性质和可调的表面基团而受到研究者的青睐,但是碳材料作为催化剂载体受到其表面结构的限制,特别是其固有的含氧基团无法为活性金属离子提供足够的位点。故而,研究有效的催化剂载体用来分散并负载活性金属,增强催化剂对反应的催化性能具有举足轻重的作用。本论文采用石墨作为载体,利用两种不同的改性方法制备改性石墨,制备了负载Pd基催化剂,并研究了该催化剂催化4-溴甲苯和苯硼酸Suzuki反应的催化活性,具体内容如下:(1)通过用表面活性剂改性石墨,设计并合成了一系列以S=O官能团(SDBS、SDS-SO_4、SDS-SO_3)的表面活性剂改性石墨负载Pd基磁性多相钯催化剂(FeOx-Pd/G-(M1))。在温和条件下,FeOx-Pd/G-(SDBS)催化剂高效催化了4-溴甲苯与苯硼酸的Suzuki偶联反应,4-溴甲苯的转化率和4-甲基联苯产率分别为97%和81%。通过FT-IR、SEM-EDS、TEM、XRD和VSM对催化剂的理化性质和磁性进行了表征。同时,制备的FeOx-Pd/G-(SDBS)催化剂在外加磁场下很容易回收,经过5次回收试验,收率达到70%。(2)通过用氨基硅烷偶联剂APTES改性石墨,成功地制备了改性石墨负载的钯基催化剂(Pd/Gx-NH_2(M2))。通过FT-IR、SEM-EDS、TEM以及XRD表征了催化剂(Pd/Gx-NH_2(M2))表观形貌和晶型等物理化学性质。在相同的反应条件下,确定出催化剂制备最优条件:采用325目石墨作为载体,0.5M HNO_3对石墨进行预处理,然后用甲苯作为氨基硅烷化溶剂,使用还原剂Na_2SO_3制备的催化剂(Pd/G_1-NH_2(C_7H_8)),产物4-甲基联苯的产率达到了90%,4-溴甲苯的转化率达到了98%。(本文来源于《西北大学》期刊2019-06-30)

王文丽[4](2019)在《非金属掺杂碳材料的制备及其负载钯催化剂催化苯酚加氢反应性能》一文中研究指出对碳材料进行非金属掺杂可有效调变碳材料的形貌、电子结构和物理化学性质,其中氮掺杂纳米碳材料研究得最为广泛,已被证明是良好的非金属催化剂及金属催化剂载体。与氮掺杂相比,将原子半径较大的硫、磷原子掺入碳材料晶格中比较困难,特别是对于比表面积较小的多壁碳纳米管而言,文献报道的硫掺杂水平仍停留在1%左右。因此,实现硫、磷等杂原子的高效可控掺杂,仍是研究者们面临的一个挑战。本文以制备较高含量硫掺杂的碳纳米管为切入点,提出氟化碳纳米管(FCNTs)快速升温方法,并将其拓展至其他非金属掺杂。在此基础上,探究了多种非金属掺杂的碳纳米管与钯间的相互作用及其对苯酚选择性加氢性能的影响。论文主要研究内容如下:(1)研究发现氟化碳纳米管的高温去氟过程会引入大量缺陷,有利于杂原子掺杂,且通过优化加热方式、沉积时间、注射速率等热解沉积条件,可进一步提高掺硫碳材料的硫含量。FCNTs快速升温方法实现高效掺硫的原因在于:快速升温缩短了停留时间,避免或减少了碳环的修复,使FCNTs高温脱氟产生大量缺陷空位与硫原子掺入两个过程结合更为紧密。该方法可用于氮、磷、氮和硫、氮和磷掺杂的碳纳米管的制备,具有良好的普适性。(2)采用S、N、N&S、P、N&P掺杂的碳纳米管为载体,通过硼氢化钠还原法制备了一系列Pd催化剂。通过XRD、TEM、CO-stripping、XPS表征探究了载体掺杂对Pd尺寸、电子结构的影响,发现硫掺杂碳纳米管对于Pd纳米颗粒的锚定作用最好,可显着改善Pd纳米颗粒的分散情况,使得催化剂具有最多暴露的活性位点。且载体掺杂使得电子从Pd转移到载体,Pd表面呈缺电子状态,掺硫碳纳米管上负载的钯缺电子态最为明显。(3)以苯酚选择性加氢为模型反应,探究了载体掺杂对钯催化剂催化性能的影响,发现在353 K,1.1 atm H_2的条件下,所制备的钯催化剂均具有良好的环己酮选择性,但掺硫碳纳米管负载钯催化剂具有优异的活性和稳定性。将反应的TOF与Pd纳米颗粒的电子结构相关联,发现表面缺电子的Pd更易于获得高活性。进一步采用DFT计算,证实Pd-S之间存在强相互作用,且Pd优先与石墨硫发生作用。(本文来源于《华南理工大学》期刊2019-06-03)

孙航[5](2019)在《多级孔氧化铝负载钯催化剂的制备及其催化苯乙烯加氢性能研究》一文中研究指出Pd/Al_2O_3负载型催化剂是工业上最常用的加氢催化剂,传统的化学浸渍法制备出的催化剂中Pd粒子容易团聚、分散度不高,同时Al_2O_3表面的酸位点及孔道结构影响着催化剂的活性和寿命。本文针对以上问题,制备了不同结构贵金属负载型Pd基催化剂,并考察其对苯乙烯加氢反应的催化性能。采用X-射线衍射(XRD),场发射扫描电子显微镜(SEM),高分辨率透射电子显微镜(HR-TEM),低温N_2物理吸脱附,氢气程序升温还原(H_2-TPR),X-射线光电子能谱(XPS)表征了其物理化学性质,对催化剂的组成及性质进行分析。得到如下结论:1、研究的制备方法对Pd/γ-Al_2O_3负载型催化剂Pd颗粒尺寸和分散度的影响结果显示,先浸渍后还原-钠法的Pd颗粒尺寸更均一、分散性更好且活性组分Pd和载体间发生强相互作用,活性优于其他方法。2、为了考察孔结构对Pd基催化剂活性的影响,采用双模板法合成了叁维有序介-大孔双孔道负载的Pd/3DOM Al_2O_3催化剂,F127比P123发挥出了更好的结构导向剂作用,载体3DOM Al_2O_3-F具有更加丰富的孔道结构和适宜的比表面积。相互连通的叁维有序大孔结构在苯乙烯加氢反应中发挥了较好的传质作用,加快了反应速率,使苯乙烯的转化率在100 min分钟内即可达到100%。3、为了进一步提高Pd基催化剂的催化活性,采用一步法将活性金属引入到介-大孔双孔道网络结构中,制备了系列不同负载量3DOM Pd-Al_2O_3催化剂,结果表明,所得样品的Pd粒径约为10 nm。催化剂具有较好的稳定性,当负载量提高,焙烧温度提高时,催化剂的形貌结构仍然不被破坏,且Pd纳米颗粒高度分散在孔道内部和孔壁上。当负载量小于6 wt%时,催化活性和负载量呈线性相关,其中Pd颗粒在载体上呈单分散状态;当负载量大于等于6 wt%时,Pd纳米粒子出现少量团聚,有部分颗粒进入氧化铝载体的晶格。与传统负载型催化剂相比,此方法在负载量提高时活性更好,所有样品均可在120 min内使苯乙烯转化完全。(本文来源于《合肥工业大学》期刊2019-05-01)

朱玉玲,郑修成,刘蒲[6](2019)在《磁性花生壳负载钯催化剂的制备及催化氨硼烷释氢性能》一文中研究指出以高锰酸钾改性后的花生壳为原料,通过共沉淀法制备了磁性花生壳(PSK-Fe_3O_4)复合材料,并以其为载体制备了磁性花生壳负载钯催化剂(Pd/PSK-Fe_3O_4).以XRD、FT-IR、TEM、XPS、TG等表征手段对该催化剂进行了表征,并将其应用于催化氨硼烷水解释氢.结果表明:Pd/PSK-Fe_3O_4催化剂在催化氨硼烷水解反应中表现出较好的催化活性,其转换频率(TOF)为6.7 mol_(H2)·mol_(Pd)~(-1)·min~(-1),表观活化能(E_(app))为28.0 kJ mol~(-1).Pd/PSK-Fe_3O_4催化氨硼烷水解释氢反应对于催化剂浓度和氨硼烷浓度的反应级数分别为一级和零级.此外,循环实验表明该催化剂具有较好的循环稳定性.(本文来源于《信阳师范学院学报(自然科学版)》期刊2019年02期)

张硕,华来玉,周磊,徐振凯,陈涛[7](2019)在《温敏聚合物负载钯催化剂的制备及其催化性能》一文中研究指出以N-异丙基丙烯酰胺(NIPAAm)和4-乙烯基叁苯基膦(DPPS)为单体,偶氮二异丁腈(AIBN)为引发剂,通过溶液自由基聚合制备温敏聚合物P(NIPAAm-co-DPPS);然后将醋酸钯引入到P(NIPAAm-co-DPPS),并加入NaBH_4还原,可得到温敏聚合物负载钯催化剂P(NIPAAm-co-DPPS)Pd(0)。通过调控NIPAAm与DPPS的摩尔投料比,可得到一系列不同转变温度的温敏聚合物;利用~1H NMR、~(31)P NMR、GPC对温敏聚合物的结构进行表征,利用~(31)P NMR、XRD和TEM对所得催化剂进行表征,并通过TG对Pd含量进行分析;以水相中对硝基苯酚(4-NP)的还原为模型反应,研究温度、催化剂用量以及循环使用次数对催化性能的影响。结果表明:P(NIPAAm-co-DPPS)Pd(0)中Pd纳米粒子具有良好的分散性且含量为2.8 wt%;当温度低于其转变温度时该催化剂具有较高的催化活性,转化率较高,且在循环使用10次后,转化率仍保持在98%,而当温度高于其转变温度时转化率显着降低。(本文来源于《浙江理工大学学报(自然科学版)》期刊2019年03期)

崔治清,毕挺[8](2018)在《泡沫镍负载钯催化剂制备及其香草醛催化加氢研究》一文中研究指出利用贵金属钯前躯体的原位置换反应制备了Pd/Ni催化剂,其中Pd均匀负载于泡沫镍表面。实验以香草醛选择性加氢为反应模型,催化测试显示,Pd/Ni具有良好的催化活性、选择性及稳定性。经过5 h的催化反应,超过95%的产物为香草醇,且6次循环反应后,Pd/Ni催化剂仍然具有良好的催化活性和选择性。通过测试表征表明,该催化剂的结构和物相并未发生改变,且贵金属钯流失少,并易于从反应体系中分离。(本文来源于《应用化工》期刊2018年12期)

李佳哲[9](2018)在《负载型纳米钯催化剂超声辅助合成及催化Suzuki反应研究》一文中研究指出钯催化的Suzuki偶联反应是构建碳-碳键的主要方法,并已经广泛应用于天然产物、医药中间体和高级功能材料的合成。钯催化剂是整个反应的核心,也是研究的重点。在Suzuki偶联反应中,普遍使用的为均相钯络合物催化剂,可以均匀分散在反应液中,具有较高的催化效率和产品收率,但是均相钯络合物不能回收重复使用,残留的钯会对产物造成污染,增加了产物分离提纯的难度;而负载型钯络合物催化剂虽然可以实现催化剂的回收使用,但是含有大分子配体的钯络合物负载困难且容易脱落,从而降低催化效率。近年来,研究者们开始将钯纳米粒子(PdNPs)直接负载于载体表面,取得了较好的催化效果。目前,如何有效地控制PdNPs的尺寸和形貌,提高负载型纳米钯催化剂的稳定性和催化效率是研究的重点。为了获得高分散的PdNPs并有效控制颗粒尺寸和形貌,合成过程中需要添加大分子的稳定剂。然而,稳定剂会吸附在PdNPs的活性位而降低催化活性,所以在制备过程中需要脱除稳定剂,这一过程不仅会产生环境污染,而且会造成纳米钯的流失,甚至还会改变所形成PdNPs的物相状态和形貌。声化学是一种新的技术,已经被应用于纳米材料的合成中。在超声波在液态介质中的扩散过程中,会发生空化气泡的形成,长大和崩塌。空化气泡崩塌的瞬间会产生高温和高压等极端条件,伴随强大冲击波、高速微射流的产生,不仅可以加速反应,而且可以促进PdNPs的分布,使许多化学还原方法难以进行的反应得以顺利进行。针对以上问题,本文在不加入任何稳定剂的条件下,分别以活性炭、SBA-15介孔分子筛和SDS-LDH为载体,以超声辅助还原法制备高效且可重复使用的负载型纳米钯催化剂。通过UV-Vis、XRD、TEM、SEM、XPS、FT-IR、TG和ICP等分析表征对催化剂进行了表征,考察了超声条件和载体类型对催化剂中PdNPs的晶体结构、形貌以及载体与PdNPs之间相互作用的影响,以溴代芳烃与苯硼酸的Suzuki偶联反应为探针反应,考察了所制备催化剂的催化性能。以PdCl_2水溶液为钯源,PVP为稳定剂,分别采用抗坏血酸(AA)、乙醇(EtOH)和乙二醇(EG)为还原剂,制备了水相纳米钯催化剂。考察不同还原剂对PdNPs形貌结构的影响。当EG为还原剂时,所形成的PdNPs平均粒径为2.65 nm,粒径分布窄,形貌均一,是理想的还原剂,为制备负载型纳米钯催化剂最适宜的还原剂。选择具有开放性孔结构的活性炭为载体,PdCl_2水溶液为钯源,EG为还原剂,在不加入任何稳定剂的条件下,超声辅助还原法制备了Pd/C催化剂,优化了超声制备Pd/C催化剂的条件。最佳制备条件下(600 W,30℃,30 min)制备的Pd/C催化剂中PdNPs属于面心立方结构,粒径分布为3.77 nm-17.87 nm,平均粒径为7.54 nm,60℃催化对溴甲苯与苯硼酸的Suzuki反应60 min,收率为94.3%,重复使用5次后,收率为80.2%,优于常规化学还原法制备的Pd/C-H催化剂。以表面具有丰富羟基且具有有序介孔孔道结构的SBA-15分子筛为载体,PdCl_2水溶液为钯源,EG为还原剂,在不加入任何稳定剂、不对SBA-15修饰改性的条件下,超声辅助还原法制备了不同负载量的Pd(x)/SBA-15催化剂。400 W,30℃还原30 min制备的Pd(x)/SBA-15催化剂中PdNPs属于面心立方结构,随着负载量的增加,形貌主要由球形转变为纳米棒状,均匀分散在SBA-15介孔孔道之内,Pd(5)/SBA-15中PdNRs沿孔道方向排列,未完全堵塞孔道,轴向尺寸为12.07 nm-19.90 nm,60℃催化对溴甲苯与苯硼酸的Suzuki反应90 min,收率为96.4%,重复使用5次后,收率保持为90.6%,重复使用7次后,收率仍可达到82.4%,优于常规化学还原制备的PdNPs(5)/SBA-15-H催化剂。SBA-15载体的加热预处理有效促进了Pd~(2+)在载体表面的吸附,超声作用下形成的高活性自由基可迅速将孔道内的Pd~(2+)还原为Pd~0,SBA-15规则孔道的限制作用和表面的羟基有效地锚定及分散PdNPs,提高其PdNPs在载体表面的稳定性,使其具备良好的重复使用性能。以具有更大层间距的类介孔层状结构的SDS插层LDH为载体,PdCl_2水溶液为钯源,EG为还原剂,在不加入任何稳定剂的条件下,超声辅助还原制备了不同负载量的Pd(x)/SDS-LDH催化剂。400 W,30℃还原30 min制备的Pd(2)/SDS-LDH催化剂中PdNPs属于面心立方结构,均匀分散与SDS-LDH的类介孔孔隙中,粒径分布为1.82 nm-5.53nm,平均粒径为3.56 nm。25℃催化对溴甲苯与苯硼酸的Suzuki反应30 min,收率为95.7%,重复使用5次后,收率保持为91.0%,重复使用6次后,收率为86.3%,催化性能和重复使用性能明显提高。十二烷基硫酸钠(SDS)插层增大了LDH载体的层间距,SDS-LDH载体中较大的类介孔孔隙和表面丰富的羟基,有利于Pd~(2+)的进入和锚定;超声诱导生成的高还原性自由基快速还原Pd~(2+),同时硫酸盐中的O可与Pd~(2+)配位,有利于PdNPs在载体表面的锚定,从而进一步提高了催化剂的催化活性和重复使用性能。以具有类介孔孔隙的层状水滑石(LDH)为载体,在不加入任何稳定剂和化学还原剂的条件下,考察LDH表面羟基在超声作用下的还原性能。400 W,30℃还原30 min制备Pd/LDH-OH催化剂中PdNPs主要以Pd(111)晶面为主,属于面心立方结构,形貌主要为球形,且分散均匀,粒径分布为1.82 nm-3.45 nm,平均粒径为2.52 nm。60℃下催化对溴甲苯与苯硼酸的Suzuki偶联反应5 min,收率即可达95.5%,30 min收率为97.5%,重复使用5次后,收率为85.9%。大孔径的LDH载体大大降低了还原自由基传输所需的能量,使超声可以作用于载体表面的羟基,生成具有高还原性的·H自由基,快速还原Pd~(2+)得到尺寸较小的PdNPs,再利用表面羟基暴露的O对PdNPs的锚定作用,得到了粒径较小的PdNPs均匀分散于LDH载体表面。实验结果表明,超声辅助还原法不仅简化了负载型纳米钯催化剂的工艺,而且可以促进PdNPs在含有不同基团和孔道结构载体表面的锚定和分散,控制了PdNPs的尺寸和形貌,解决了催化剂的回收使用问题,有效地提高了催化剂的催化与重复使用性能,为负载型纳米钯催化剂的制备提供了更高效、绿色的途径。(本文来源于《哈尔滨工程大学》期刊2018-09-20)

黄一波,陈绘如,张文雯[10](2018)在《负载型联叁吡啶钯催化剂的制备及在Suzuki-Miyaura偶联反应中的应用》一文中研究指出以4-(对羟基苯基)-2,2';6',2″-联叁吡啶为配体,盐酸活化的硅胶为载体,制备了二氧化硅负载的钯催化剂SiO_2-tpy-Pd。120℃下,DMF为溶剂、K_2CO_3作为碱,四丁基溴化铵(TBAB)为相转移催化剂,负载型SiO_2-tpy-Pd催化剂用量为0.5 mol%,可有效促进芳基卤与芳硼酸的Suzuki-Miyaura偶联反应。该负载钯催化剂循环使用6次,催化活性无显着降低。(本文来源于《化学试剂》期刊2018年07期)

负载钯催化剂论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

离子液体是在小于100℃条件下呈液态的盐,易溶解,热稳定性、催化性强,被誉为绿色溶剂与催化体系,现已得到了广泛应用。负载型钯催化剂具有表面积大,金属分散性,热稳定性强的特点,不过价格昂贵且目标产物选择性不高、反应机理不稳定。对此,就离子液体与负载型钯催化剂在加氢反应中的应用展开分析。

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

负载钯催化剂论文参考文献

[1].江新德,马建业,张弛之.苯甲醇氧化负载型钯催化剂的植物还原法制备[J].化工管理.2019

[2].周文,周宝晗.离子液体及负载型钯催化剂在加氢反应中的研究进展[J].化工设计通讯.2019

[3].王鹏星.改性石墨负载型钯催化剂上4-溴甲苯和苯硼酸Suzuki研究[D].西北大学.2019

[4].王文丽.非金属掺杂碳材料的制备及其负载钯催化剂催化苯酚加氢反应性能[D].华南理工大学.2019

[5].孙航.多级孔氧化铝负载钯催化剂的制备及其催化苯乙烯加氢性能研究[D].合肥工业大学.2019

[6].朱玉玲,郑修成,刘蒲.磁性花生壳负载钯催化剂的制备及催化氨硼烷释氢性能[J].信阳师范学院学报(自然科学版).2019

[7].张硕,华来玉,周磊,徐振凯,陈涛.温敏聚合物负载钯催化剂的制备及其催化性能[J].浙江理工大学学报(自然科学版).2019

[8].崔治清,毕挺.泡沫镍负载钯催化剂制备及其香草醛催化加氢研究[J].应用化工.2018

[9].李佳哲.负载型纳米钯催化剂超声辅助合成及催化Suzuki反应研究[D].哈尔滨工程大学.2018

[10].黄一波,陈绘如,张文雯.负载型联叁吡啶钯催化剂的制备及在Suzuki-Miyaura偶联反应中的应用[J].化学试剂.2018

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