杨广学:沸石分子筛磷酸硅铝SAPO-11负载MoO3催化剂的合成及催化性能研究论文

杨广学:沸石分子筛磷酸硅铝SAPO-11负载MoO3催化剂的合成及催化性能研究论文

本文主要研究内容

作者杨广学(2019)在《沸石分子筛磷酸硅铝SAPO-11负载MoO3催化剂的合成及催化性能研究》一文中研究指出:沸石作为最重要的纳米孔材料具有复杂的微/介孔结构,其在气体分离、离子交换和催化等领域应用广泛。沸石通常是采用有机模板法(OSDAs)水热合成;然而,由于使用价格昂贵的OSDAs会产生大量的污水和氮氧化物(NOx)有害气体,因此这种方法往往价格更高且对环境不友好。这些缺点无疑阻碍了OSDAs的实际应用。解决这些问题的最好办法是实现沸石的非有机模板剂或无有机模板合成,从而避免使用昂贵的OSDAs。本文以绿色低成本的蔗糖为模板,合成了介孔磷酸硅铝盐SAPO-11材料。将蔗糖引入SAPO-11晶体结构中,形成了次生介孔。同时合成了具有不同晶相的MoO3负载型介孔MoVI/SAPO-11样品。然后我们将预制备的催化剂应用于以下两个反应中进行催化性能的研究:(1)首先将合成的催化剂用于氧化脱硫(ODS)反应,实验表明,正交相的α-MoO3/SAPO-11-3.6(钼重量含量3.6%)催化剂具有优异的脱硫性能,使用10mL模型油(500ppm),在氧硫原子的摩尔比为10:1(氧化剂为H2O2)和反应温度为60°C的最优条件下,反应转化率达到99.9%。有趣的是,由于氧化钼和分子筛二次中孔隙的协同效应,MoVI/SAPO-11复合材料的脱硫产量是纯介孔SAPO-11样品的两倍以上。同时考察了不同模板剂,不同晶相的活性组分氧化钼对催化剂活性的影响。(2)其次将合成的MoVI/SAPO-11复合材料应用于Baeyer-Villiger氧化反应进一步测试催化剂的催化性能,实验结果表明:我们的催化剂α-MoVI/C2-S-11-3.6对空气中氧气的利用率很高,而且在最优反应条件(反应温度50°C,5h,反应溶剂:EtOAc,氧化剂为空气)下,催化剂α-MoVI/C2-S-11-3.6对底物为六元环酮的B-V氧化反应表现出了高收率和良好的耐久性。然后用GC-MS和1H NMR测定氧化脱硫和Baeyer-Villiger氧化反应的产物。

Abstract

fei dan zuo wei zui chong yao de na mi kong cai liao ju you fu za de wei /jie kong jie gou ,ji zai qi ti fen li 、li zi jiao huan he cui hua deng ling yu ying yong an fan 。fei dan tong chang shi cai yong you ji mo ban fa (OSDAs)shui re ge cheng ;ran er ,you yu shi yong jia ge ang gui de OSDAshui chan sheng da liang de wu shui he dan yang hua wu (NOx)you hai qi ti ,yin ci zhe chong fang fa wang wang jia ge geng gao ju dui huan jing bu you hao 。zhe xie que dian mo yi zu ai le OSDAsde shi ji ying yong 。jie jue zhe xie wen ti de zui hao ban fa shi shi xian fei dan de fei you ji mo ban ji huo mo you ji mo ban ge cheng ,cong er bi mian shi yong ang gui de OSDAs。ben wen yi lu se di cheng ben de zhe tang wei mo ban ,ge cheng le jie kong lin suan gui lv yan SAPO-11cai liao 。jiang zhe tang yin ru SAPO-11jing ti jie gou zhong ,xing cheng le ci sheng jie kong 。tong shi ge cheng le ju you bu tong jing xiang de MoO3fu zai xing jie kong MoVI/SAPO-11yang pin 。ran hou wo men jiang yu zhi bei de cui hua ji ying yong yu yi xia liang ge fan ying zhong jin hang cui hua xing neng de yan jiu :(1)shou xian jiang ge cheng de cui hua ji yong yu yang hua tuo liu (ODS)fan ying ,shi yan biao ming ,zheng jiao xiang de α-MoO3/SAPO-11-3.6(mu chong liang han liang 3.6%)cui hua ji ju you you yi de tuo liu xing neng ,shi yong 10mLmo xing you (500ppm),zai yang liu yuan zi de ma er bi wei 10:1(yang hua ji wei H2O2)he fan ying wen du wei 60°Cde zui you tiao jian xia ,fan ying zhuai hua lv da dao 99.9%。you qu de shi ,you yu yang hua mu he fen zi shai er ci zhong kong xi de xie tong xiao ying ,MoVI/SAPO-11fu ge cai liao de tuo liu chan liang shi chun jie kong SAPO-11yang pin de liang bei yi shang 。tong shi kao cha le bu tong mo ban ji ,bu tong jing xiang de huo xing zu fen yang hua mu dui cui hua ji huo xing de ying xiang 。(2)ji ci jiang ge cheng de MoVI/SAPO-11fu ge cai liao ying yong yu Baeyer-Villigeryang hua fan ying jin yi bu ce shi cui hua ji de cui hua xing neng ,shi yan jie guo biao ming :wo men de cui hua ji α-MoVI/C2-S-11-3.6dui kong qi zhong yang qi de li yong lv hen gao ,er ju zai zui you fan ying tiao jian (fan ying wen du 50°C,5h,fan ying rong ji :EtOAc,yang hua ji wei kong qi )xia ,cui hua ji α-MoVI/C2-S-11-3.6dui de wu wei liu yuan huan tong de B-Vyang hua fan ying biao xian chu le gao shou lv he liang hao de nai jiu xing 。ran hou yong GC-MShe 1H NMRce ding yang hua tuo liu he Baeyer-Villigeryang hua fan ying de chan wu 。

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自兰州大学的杨广学,发表于刊物兰州大学2019-07-29论文,是一篇关于二次中孔隙论文,氧化钼论文,过渡金属论文,蔗糖论文,氧化脱硫论文,氧化反应论文,兰州大学2019-07-29论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自兰州大学2019-07-29论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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