本文主要研究内容
作者张祎旸,曾慧,贾斌,王智华,刘志明（2019）在《Pd/TiO2催化剂上氢气选择性催化还原NOx的研究（英文）》一文中研究指出：氮氧化物（NOx）的控制是当前环境催化领域研究的热点.氢气选择性催化还原NOx（H2-SCR）近年来引起研究者的高度关注.在H2-SCR反应中, NOx可在较低的温度（100–300°C）下被还原,并且过量氢气会与氧气反应生成水,不会导致二次污染.研究表明, Pd基催化剂在H2-SCR反应中具有良好的活性,并且其催化活性与Pd的化学价态密切相关, Pd0较Pd2+具有更高的催化活性.鉴于Pd的化学价态与催化剂的制备方法密切相关,本文通过浸渍法、沉积–沉淀法和聚乙二醇还原法分别制备了Pd/TiO2（IM）、Pd/TiO2（DP）和Pd/TiO2（PR）催化剂,研究了不同方法制得的Pd/TiO2催化剂对H2-SCR的催化性能.实验结果表明,与Pd/TiO2（IM）和Pd/TiO2 （DP）相比, Pd/TiO2（PR）催化剂的催化活性明显提高,并且温度窗口显著拓宽.为了揭示Pd/TiO2（PR）催化剂具有高活性的原因,对Pd/TiO2（IM）、Pd/TiO2（DP）和Pd/TiO2（PR）催化剂进行了一系列分析表征.XRD分析表明,在三种不同方法制备的Pd/TiO2催化剂上,活性组分Pd高度分散在TiO2表面.TEM结果也证实了Pd高度分散在TiO2表面,并且在Pd/TiO2 （PR）催化剂上, Pd颗粒粒径（1.02 nm）最小,这可能是Pd/TiO2（PR）催化剂具有高活性的原因之一.XPS分析表明,在Pd/TiO2（IM）和Pd/TiO2 （DP）催化剂中, Pd主要以Pd2+的形式存在;而在Pd/TiO2 （PR）中, Pd则以Pd0的形式存在,高分散的Pd0有利于H2-SCR反应的进行.同时, Pd/TiO2（PR）中表面吸附氧（Oα）含量明显高于Pd/TiO2（IM）和Pd/TiO2（DP）,较高含量的Oα能有效促进NOx的吸附与活化,从而促进NOx还原反应的进行.通过原位漫反射红外光谱（In-situDRIFTS）分析发现,与Pd/TiO2（IM）催化剂上NO+O2稳态吸附的光谱相比, Pd/TiO2（PR）催化剂上螯合亚硝酸根和单齿亚硝酸根的特征峰明显增强.同时观测到Pd0上吸附的单齿亚硝酰基特征峰,由此进一步证实在Pd/TiO2（PR）催化剂中Pd以Pd0的形式存在.NO+O2→H2（或H2+O2）→NO+O2瞬态吸附研究表明, Pd/TiO2（PR）催化剂上吸附的NOx具有高的反应活性,并且吸附态NOx和H2（或H2+O2）反应可生成中间产物NH3, NH3可进一步与NOx反应.Pd/TiO2（PR）催化剂上高分散的Pd0以及在反应条件下表面生成的更多螯合亚硝酸根和单齿亚硝酸根反应中间体是其具有高H2-SCR催化性能的主要原因.
Abstract
dan yang hua wu （NOx）de kong zhi shi dang qian huan jing cui hua ling yu yan jiu de re dian .qing qi shua ze xing cui hua hai yuan NOx（H2-SCR）jin nian lai yin qi yan jiu zhe de gao du guan zhu .zai H2-SCRfan ying zhong , NOxke zai jiao di de wen du （100–300°C）xia bei hai yuan ,bing ju guo liang qing qi hui yu yang qi fan ying sheng cheng shui ,bu hui dao zhi er ci wu ran .yan jiu biao ming , Pdji cui hua ji zai H2-SCRfan ying zhong ju you liang hao de huo xing ,bing ju ji cui hua huo xing yu Pdde hua xue jia tai mi qie xiang guan , Pd0jiao Pd2+ju you geng gao de cui hua huo xing .jian yu Pdde hua xue jia tai yu cui hua ji de zhi bei fang fa mi qie xiang guan ,ben wen tong guo jin zi fa 、chen ji –chen dian fa he ju yi er chun hai yuan fa fen bie zhi bei le Pd/TiO2（IM）、Pd/TiO2（DP）he Pd/TiO2（PR）cui hua ji ,yan jiu le bu tong fang fa zhi de de Pd/TiO2cui hua ji dui H2-SCRde cui hua xing neng .shi yan jie guo biao ming ,yu Pd/TiO2（IM）he Pd/TiO2 （DP）xiang bi , Pd/TiO2（PR）cui hua ji de cui hua huo xing ming xian di gao ,bing ju wen du chuang kou xian zhe ta kuan .wei le jie shi Pd/TiO2（PR）cui hua ji ju you gao huo xing de yuan yin ,dui Pd/TiO2（IM）、Pd/TiO2（DP）he Pd/TiO2（PR）cui hua ji jin hang le yi ji lie fen xi biao zheng .XRDfen xi biao ming ,zai san chong bu tong fang fa zhi bei de Pd/TiO2cui hua ji shang ,huo xing zu fen Pdgao du fen san zai TiO2biao mian .TEMjie guo ye zheng shi le Pdgao du fen san zai TiO2biao mian ,bing ju zai Pd/TiO2 （PR）cui hua ji shang , Pdke li li jing （1.02 nm）zui xiao ,zhe ke neng shi Pd/TiO2（PR）cui hua ji ju you gao huo xing de yuan yin zhi yi .XPSfen xi biao ming ,zai Pd/TiO2（IM）he Pd/TiO2 （DP）cui hua ji zhong , Pdzhu yao yi Pd2+de xing shi cun zai ;er zai Pd/TiO2 （PR）zhong , Pdze yi Pd0de xing shi cun zai ,gao fen san de Pd0you li yu H2-SCRfan ying de jin hang .tong shi , Pd/TiO2（PR）zhong biao mian xi fu yang （Oα）han liang ming xian gao yu Pd/TiO2（IM）he Pd/TiO2（DP）,jiao gao han liang de Oαneng you xiao cu jin NOxde xi fu yu huo hua ,cong er cu jin NOxhai yuan fan ying de jin hang .tong guo yuan wei man fan she gong wai guang pu （In-situDRIFTS）fen xi fa xian ,yu Pd/TiO2（IM）cui hua ji shang NO+O2wen tai xi fu de guang pu xiang bi , Pd/TiO2（PR）cui hua ji shang ao ge ya xiao suan gen he chan chi ya xiao suan gen de te zheng feng ming xian zeng jiang .tong shi guan ce dao Pd0shang xi fu de chan chi ya xiao xian ji te zheng feng ,you ci jin yi bu zheng shi zai Pd/TiO2（PR）cui hua ji zhong Pdyi Pd0de xing shi cun zai .NO+O2→H2（huo H2+O2）→NO+O2shun tai xi fu yan jiu biao ming , Pd/TiO2（PR）cui hua ji shang xi fu de NOxju you gao de fan ying huo xing ,bing ju xi fu tai NOxhe H2（huo H2+O2）fan ying ke sheng cheng zhong jian chan wu NH3, NH3ke jin yi bu yu NOxfan ying .Pd/TiO2（PR）cui hua ji shang gao fen san de Pd0yi ji zai fan ying tiao jian xia biao mian sheng cheng de geng duo ao ge ya xiao suan gen he chan chi ya xiao suan gen fan ying zhong jian ti shi ji ju you gao H2-SCRcui hua xing neng de zhu yao yuan yin .
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自催化学报的张祎旸,曾慧,贾斌,王智华,刘志明，发表于刊物催化学报2019年06期论文，是一篇关于氮氧化物论文,氢气选择性催化还原论文,原位漫反射红外光谱论文,催化学报2019年06期论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自催化学报2019年06期论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。