铈基氧化物论文-张文博,汪怀远

铈基氧化物论文-张文博,汪怀远

导读:本文包含了铈基氧化物论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献,主要关键词:氧化铈,涂层,电子结构,腐蚀

铈基氧化物论文文献综述

张文博,汪怀远[1](2019)在《铈基氧化物涂层的制备与研究进展》一文中研究指出铈基氧化物在催化、防腐、光催化、紫外吸收剂、光学器件、隔热涂层和玻璃磨料等领域有着广泛的应用。这主要是由于铈的独特的电子结构和纳米尺度上的尺寸效应使得这些材料的技术应用是可调控的。铈氧化物表面的Ce(Ⅲ)和Ce(Ⅳ)氧化态之间的可逆转化过程对铈氧化物材料的功能和潜在用途是至关重要。本文在国内外完成的研究基础上,综述了铈基氧化物涂料的主要制备方法与技术应用的研究进展。(本文来源于《化学工程师》期刊2019年04期)

陈瑶[2](2018)在《钯/镍负载型铈基氧化物材料的制备及其净化汽车尾气的研究》一文中研究指出汽车已经成为人们不可缺少的代步工具,汽车行驶过程中产生的CO、NOx、CH等尾气对人类的生存和环境的可持续发展造成巨大的危害。传统的汽车尾气净化剂多使用Pt、Pd、Rh等,然而由于其成本高且资源少,因此我们要降低Pt、Pd、Rh的用量或寻找催化效果相当的非贵金属来代替它们。CeO2具有优良的储放氧性能和热稳定性能,可以作为尾气催化剂的替代材料,所以通过掺杂或负载其他金属的方式去改性CeO2成为研究热点。基于以上研究发现,我们以铈基复合氧化物材料为载体,然后通过沉淀-沉积的方法负载钯或镍去制备汽车尾气催化剂,并以CO+O2、CO+NO、CO+NO+CH为主要催化模型,进行我们的课题研究,具体研究内容如下:(1)二氧化铈载钯催化剂的制备及其CO催化性能的研究以Ce(NO3)3 6H2O为铈源,C6H12N4为沉淀剂,(C6H9NO)n-K3O为分散剂,选择一步水热的方法合成了直径大约为20 nm的CeO2纳米颗粒,并通过改变PVP、HMT的加入量和反应温度,得到分散性好、结晶性好的CeO2载体。然后选择沉积-沉淀的方法把Pd负载于CeO2载体上,得到了负载型的Pd/CeO2-NP纳米催化剂。其中,CeO2纳米颗粒在270℃时对CO完成100%的转化,并且负载Pd后,在120℃时对CO完成100%的转化。因而,负载型的Pd/CeO2-NP在CO催化氧化反应中有更好的低温活性。(2)铈锆复合氧化物载钯催化剂的制备及其CO+NO催化性能的研究分别用CO(NH2)2、NH3·H2O、Na2CO3为原料合成了铈锆载体,并通过XRD、TEM、Raman、BET等表征与分析,最终选择了以NH3 H2O为原料制备出的Ceo.5Zro.5O2作为载体。然后,我们采用沉淀-沉积的方法成功制得了负载型Pd/Ce0.5Zr0.5O2纳米催化剂,并探究了钯负载量的不同对CO+NO催化转化产生的影响,也探究了 Pd对于CO还原NO反应的作用。其中,载钯量为2%的铈锆固溶体催化剂表现出最好的催化效果,其在380℃下完成96%左右的CO转化率,在170℃下完成100%的NO转化率。(3)堇青石整装汽车尾气催化剂的制备及其叁效催化性能的研究采用水热法合成了 CeO2纳米棒并通过沉淀-沉积法在其表面上负载了 NiO。然后以堇青石蜂窝陶瓷作为骨架,并在其表面涂覆改性的γ-A12O3溶胶。再把负载了 NiO的二氧化铈活性组分涂覆在堇青石上,最终制备了整装的汽车尾气催化剂,并对其进行模拟汽车尾气(CO+NO+C2H6)催化性能测试,整装汽车尾气催化剂对CO和NO能实现100%的转化效果,对C2H6能实现95%以上的转化效果。结合测试结果,我们认为整装汽车尾气催化剂保持了活性组分良好的催化活性,在汽车尾气处理领域有良好的应用前景。(本文来源于《山东大学》期刊2018-05-29)

司马晋强[3](2017)在《铈基氧化物表面氧空位的调控及其柴油机碳烟氧化催化性能研究》一文中研究指出柴油机因其具有热效率高、燃油消耗率低以及功率覆盖面广等优点,成为机动车的主要动力。然而碳烟颗粒物的排放是限制柴油机发展和应用的重要因素之一,也是空气污染的元凶之一。研究表明,CeO_2基催化剂对于碳烟颗粒物的氧化表现出良好的催化活性,是未来取代贵金属催化剂的最有潜力的催化剂之一。由于铈基催化剂的催化活性与CeO_2晶格内的氧空位有关,我们从以下两个方面对CeO_2的表面氧空位进行调控,研究CeO_2表面微观结构对其碳烟催化氧化的影响。(1)分别采用激光刻蚀法和NaBH_4水热还原的方法来提高CeO_2表面氧空位的浓度,考察制备工艺对CeO_2表面微观结构的调控,进而对碳烟颗粒物的氧化催化活性的影响,并对其微观反应机理进行探讨。(2)分别采用激光合成和溶胶-凝胶法制备Ag/CeO_2和Fe_2O_3/CeO_2,从物相结构、表观形貌、表面微机构、孔结构和对碳烟颗粒物的催化活性等多个方面对所得材料进行表征,分析材料结构对催化活性的作用规律,探究表面氧空位在碳烟颗粒物催化燃烧中的关键作用。使用XRD、SEM、TEM、XPS、H_2-TPR、N_2吸附-脱附等温曲线等手段表征了催化剂的物化特性和催化活性,通过分析对比得到以下结论:(1)激光刻蚀和NaBH_4水热还原没有改变CeO_2的晶体结构;通过XPS分析可知,所得催化剂表面吸附氧浓度有了很大的提高;经过激光刻蚀和NaBH_4水热还原处理,CeO_2对碳烟颗粒物氧化的催化性能有了较大的提升;采用NaBH_4水热还原制备的CeO_2具更加多的Ce~(3+),从而具有更多的活性氧和更好的催化活性(2)通过TEM和XRD分析我们发现采用溶胶凝胶法和激光法都合成了Ag/CeO_2和Fe_2O_3/CeO_2复合材料。通过引入Ag和Fe_2O_3催化剂的催化活性有了较大的提高,H_2-TPR测试中特征温度T_m有了大幅度降低,比表面积增加,样品的表面吸附氧有了大幅的提升。通过测试Ag/CeO_2和Fe_2O_3/CeO_2样品相比于纯的氧化铈具有更大的比表面积,更高的催化性能。在催化碳烟过程中,氧化铈在催化碳烟的过程分为叁步,首先氧空位吸附氧原子形成活性氧,然后活性氧经过迁移转移到催化剂表面,最后活性氧与碳烟进行氧化还原反应。Fe_2O_3/CeO_2催化过程氧空位的浓度起到决定性的作用,与此同时在Ag/CeO_2体系中,活性氧的传递起到决定性的作用。通过对比得到激光刻蚀1:1 Ag/CeO_2的催化活性在所有样品中催化活性是最好。(本文来源于《天津大学》期刊2017-12-01)

朱文双[4](2017)在《过渡金属/铈基氧化物复合纳米材料的制备及其催化性能研究》一文中研究指出随着汽车保有量的增加,尾气带来的环境问题引起了广泛的关注。尾气中的悬浮颗粒、一氧化碳、氮氧化物和碳氢化合物等都是导致雾霾问题的不可小觑的因素。传统贵金属尾气净化催化剂的高温稳定性差、易中毒、成本高等问题使得其应用严重受限。纳米技术的高速发展使得稀土材料替代贵金属催化剂成为研究的新方向。当前研究显示,铈基复合催化剂在CO催化氧化反应和CO还原NO反应中均能表现出良好的催化性能。基于上述研究现状,我们以合成过渡金属/铈基氧化物复合纳米材料为基础,以CO催化氧化反应和CO还原NO反应为主要的催化性能表征手段,开展我们的研究,内容如下:(1)铜掺杂的氧化铈纳米球的制备及其对CO催化氧化反应性能的研究以碳纳米球作为模板,以硝酸铈作为铺源,以硝酸铜作为铜源,以乙醇和水的混合溶液为溶剂,以尿素作为沉淀剂,制备了不同掺杂量的氧化铺纳米球。形貌分析表明,铜元素掺杂量的增加引起了煅烧过程中碳球模板的除去温度区间的差异,进而产生了纳米球在形貌上从双层空心球到单层空心球的有规律的演变。掺铜催化剂在CO催化氧化反应中表现优越的催化性能(掺铜后的催化剂能将CO完全转化的温度从300℃提前至160℃)。催化性能的提升主要归因于催化剂表面活性较高的CuOx团簇和Cu-[Ox]-Ce结构。(2)镍-铈纳米球的制备及其对CO+NO反应的催化性能研究以碳纳米球作为模板,以醋酸铈为铈源,以一缩二乙二醇(DEG)为溶剂,采用典型的溶剂热方法制得氧化铈前驱物,经过干燥、煅烧等得到CeO_2核壳球。用沉淀法在CeO_2载体负载镍,得到不同镍含量的镍-铈催化剂。分析表明,镍能够高度均匀的分散在氧化铈载体的表面,并且该催化剂在CO+NO反应中表现出良好的催化性能,因此可作为具有潜在应用价值的催化剂。镍的引入大幅提高了催化剂在催化CO+NO反应中的性能。其中镍含量为10%的样品,可以在较低的温度下完成该反应的完全转化。结合测试结果,我们认为在CO+NO反应中,起关键作用的活性物种主要为Ni-Ce-O结构和NiO团簇。(3)几种过渡金属复合的CeO_2纳米棒的制备及对CO+NO反应的催化性能研究以氢氧化钠溶液作为溶剂,以硝酸铺作为铈源,用溶剂热的方法制得氧化铺纳米棒,作为载体使用。通过沉淀法,制备了负载不同过渡金属(Fe、Co、Ni、Cu和Zr)的复合催化剂。实验制得的催化剂中,Cu-CeO_2能够在CO+NO反应中表现出良好的催化性能,因此可作为具有潜在应用价值的催化剂,这对催化剂中活性组分的进一步研究提供一定的参考。(本文来源于《山东大学》期刊2017-05-25)

邬红龙[5](2016)在《铈基氧化物催化氧化柴油车排气碳烟性能研究》一文中研究指出柴油发动机由于燃油效率高、功率大以及较低的CO和挥发性烃类有机化合物(VOC)排放等优点,在重型载重车与长途运输车中得以广泛使用。然而柴油发动机排气废气中碳烟颗粒物含量较高,且绝大多数粒径小于0.3μm,能够对人体健康以及生态环境造成很大危害。要有效去除排气碳烟,可以通过结合耐高温过滤器和碳烟低温燃烧催化剂的技术实现,低温条件下催化剂催化碳烟燃烧的活性和稳定性至关重要。在铈基氧化物中,铈锆复合氧化物催化体系由于具有优异的物理化学性能具有潜在催化碳烟燃烧研究价值。本文以铈锆复合氧化物为研究对象,通过不同的合成方法、掺杂改性等对催化体系催化碳烟燃烧性能进行研究。利用X-射线粉末衍射(XRD)、比表面积(BET)、扫描电镜(SEM)、光电子能谱(XPS)、傅里叶红外(FT-IR)以及H_2-程序升温还原(TPR)和程序升温氧化(TPO)等技术对材料进行表征和催化活性评价,并系统考察催化剂活性的影响因素,得出较为理想的研究结果。主要结论如下:1.采用溶胶凝胶法、水热法、共沉淀法和热分解法等制备出Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2复合氧化物。研究结果表明,5种方法所合成的Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2均能形成立方萤石结构的铈锆固溶体;在松散接触条件下,催化剂的比表面积(SBET)大小更能体现出其催化碳烟燃烧的活性,水热法合成的Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2因具有最大的SBET而显示出最高的催化碳烟燃烧能力;在紧密接触条件下,催化剂的还原性能和储氧能力对其催化碳烟燃烧活性产生重要影响,溶胶凝胶法所制得的Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2样品因具有最大的储氧量而表现出最高的催化碳烟燃烧活性。2.采用溶胶凝胶法制备Ce_(0.65-x)Co_xK_(0.15)Zr_(0.2)O_2系列催化剂。研究结果表明,Co离子难以大量扩散至CeO_2晶格中,而是以Co3O4粒子形式分散在样品表面。老化前催化剂表面Co3O4颗粒的数量和尺寸对催化剂的催化活性起关键性作用,而进入到CeO_2晶格中的钴离子则对提高催化剂的抗老化能力产生重要影响。当x=0.23时,催化剂表面出现大量具有高活性的细小Co3O4粒子,催化碳烟燃烧活性最高,Ti与Tm分别为321℃与355℃;当x=0.15时,催化剂老化前并未表现出优异的催化活性,但经老化后,因具有较多钴铈锆固溶体而显示出了最高的稳定性与催化碳烟燃烧活性,其Ti与Tm仍可达375℃与439℃。3.采用溶胶凝胶浸渍法在SiC上对钾、钴改性的铈锆复合催化剂进行负载。结果表明,负载后各样品催化碳烟燃烧能力都出现不同程度降低。其中,碳烟在样品K-Co-Ce-Zr/SiC上具有最低的燃烧温度与最快的氧化速率,Tm与平均燃烧速率分别为428℃和17.01μg/s,且经过5次循环使用后仍具较优的催化碳烟燃烧能力,显示出较好的稳定性。在该系列催化剂中,Co修饰铈锆复合氧化物后,通过提高表面氧的活性而提高催化剂的催化活性;当催化剂中存在K物种时,主要通过改善碳烟与催化剂的接触状况而有效促进了碳烟的燃烧。(本文来源于《贵州师范大学》期刊2016-05-25)

李永强,朱华星[6](2016)在《铈基氧化物用于VOCs催化燃烧的研究进展》一文中研究指出催化燃烧技术是目前实现挥发性有机物(VOCs)高效处理的重要手段之一,具有良好的应用和发展前景;催化燃烧技术核心问题在于高效、稳定催化剂的设计和制备,纳米CeO_2独特的晶体结构和良好的储存和释放氧能力,在VOCs催化燃烧领域备受关注;分别从单一金属氧化物和复合金属氧化物两个方面综述了近年来纳米CeO_2用于VOCs催化燃烧领域的研究进展,并为进一步改善CeO_2对VOCs催化燃烧性能的研究方向提出了展望。(本文来源于《重庆工商大学学报(自然科学版)》期刊2016年02期)

赵森鹏[7](2015)在《铈基氧化物脱除煤气中H_2S和Hg~0的理论研究》一文中研究指出煤的热解和气化是煤炭洁净利用的主要技术。H2S和Hg是热解和气化煤气中两种重要的污染物,对环境和后续煤化工过程都会产生不良的影响。因此,脱除煤气中的硫化氢以及减少汞的排放是实现煤炭洁净高效利用的重要问题之一。氧化铈具有良好的脱硫性能和催化氧化Hg0的能力,通过对氧化铈脱硫和脱汞机理进行深入研究,可以为改性氧化铈高效脱硫脱汞提供基本的理论线索。本文采用量子化学密度泛函理论(DFT)计算方法,系统地阐明了氧化铈脱硫剂脱除H2S的反应机理;探讨了含Cl物种在氧化铈表面催化氧化脱除Hg0的反应机理;通过构建第二金属掺杂的氧化铈模型,探讨了掺杂助剂对氧化铈氧化脱除Hg0以及对Hg0和H2S共脱除的影响。得到的主要结论如下:H2S与氧化铈的作用机理表明:H2S在表面为部分解离吸附;H2S与完美表面作用生成SO2、H2和H2O的叁条路径中,SO2的生成是最有利的反应路径;在还原型表面,无论是脱氢过程,还是生成H2和H2O的反应过程,H2S中的S原子填充于表面O空缺形成了硫化表面。氧化铈的脱硫过程主要包括两个步骤:首先表面产生O空缺,形成还原型表面;其次,S被表面O空缺捕获,形成CeOS物种,达到脱硫的目的。将氧化铈在还原性气氛下预先还原,使表面产生更多的O空缺,是提高氧化铈脱硫效率的关键。含Cl物种有利于氧化铈催化氧化脱除Hg0:从动力学角度分析,Cl2在表面先解离后氧化与直接氧化Hg0为HgCl2的反应路径是相互竞争的;HCl在表面自发解离放出的热量高于氧化Hg0所需克服的反应能垒;表面吸附Cl能够自发地氧化Hg0为HgCl2;含Cl物种氧化Hg0的过程属于Eley-Rideal机理。表面O空缺不利于含Cl物种氧化Hg0:HgCl和HgCl2在含O空缺的氧化铈表面主要发生解离吸附;将氧化铈在氧化性气氛下预先氧化,有利于提高含Cl物种氧化Hg0的效率。表面掺杂有利于氧化铈表面活性O氧化脱除Hg0:在完美表面,Hg0为弱物理吸附,表面吸附O的覆盖度对Hg0的吸附没有影响;通过表面掺杂Mn/Fe,进一步提高了表面O的活性,Hg0为强的化学吸附,并形成HgO或者Hg-Mn(Hg-Fe)物种;表面活性O和吸附O均可氧化Hg0生成HgO,同时表面在O2气氛下可再生循环利用。表面掺杂有利于氧化铈共脱除H2S和Hg0:HgS在完美表面主要以解离吸附形态存在;表面掺杂Mn/Fe,促进了H2S在表面的吸附和解离,H2S解离产生的S可以氧化Hg0生成HgS,达到H02S和Hg共脱除的目的。(本文来源于《太原理工大学》期刊2015-06-01)

侯杰[8](2015)在《氨基功能化铈基氧化物制备、表征及可见光催化性能研究》一文中研究指出在环境污染治理方面,半导体光催化氧化技术作为一种有效的治理方法被广泛研究。作为重要的N型半导体光催化剂,二氧化铈(Ce02)是极少数几种可以实现可见光响应的稀土氧化物,更被证实在同等实验条件下具有比TiO2更高的可见光吸收性能,近年来受到国内外研究者广泛关注,在染料污水治理方面显示出良好的应用前景。针对单一催化剂催化降解效率低的特点,开发复合型半导体光催化剂具有重要意义。目前对Ce02改性研究不如Ti02广泛,因此其性能改进方面仍需进一步研究。本文着眼于Ce02性能改进研究,采用既简单又经济的合成路线制备高效的铈基催化剂,主要内容包括:(1)以Ce(NO3)3·6H2O, Fe(NO3)3·9H2O, Pr(NO3)3·6H2O为前躯物,P123为模板剂,制备富含羟基的介孔Ce02、不同Fe掺杂量的介孔Ce1-xFexO(0、5%、15%、 25%)、不同Pr掺杂量的介孔Ce1-xPrxO(0、5%、15%、25%)样品,对上述铈基氧化物的条件进行筛选与优化。(2)利用氨丙级叁甲氧基硅烷(APTMS)对筛选、优化后的材料进行氨基功能化,制备氨基功能化铈基催化剂(NH2-CeO2、NH2-Ce1-xFexO、NH2-Ce1-xPrxO)。采用XRD、FT-IR、TEM、UV-Vis、XPS、RAMAN、N2吸附-脱附等手段对铈基样品的成分、结构、表面形貌等性质进行表征。(3)对氨基功能化前后铈基催化剂样品进行光催化性能测试,主要以染料酸性红B(AR14)作探针分子,研究可见光下其催化降解AR14的效率。考察了不同体系光催化降解反应的影响因素,如最佳pH、降解时间、染料浓度等。同时,进行了催化降解酸性橙7(A07)、罗丹明B(RhB)光催化实验。结果表明,负载氨基后材料的光催化性能良好,在可见光光照3h后,染料脱色率可达到90%左右;同等条件下,叁种铈基氧化物材料催化性能从高到低顺序为:Ce-Pr-O>Ce-Fe-O>CeO2;氨基功能化后材料催化性能从高到底顺序为:NH2-Ce-Pr-O>NH2-Ce-Fe-O> NH2-CeO2。(本文来源于《浙江师范大学》期刊2015-05-20)

黄海丽[9](2015)在《高效铈基氧化物催化剂用于NH_3选择性催化还原NO_x》一文中研究指出NH3选择性催化还原NOx技术(即NH3-SCR技术)被认为是最有希望全面应用于柴油车尾气NOx净化的技术之一。催化剂是整个NH3-SCR系统的核心和关键。由于移动源柴油车的工况通常不稳定,且安装催化剂的空间很小,所以应用于柴油车尾气NOx去除的催化剂必须具有很宽的活性温度窗口、耐高空速性能以及优异的低温活性,而现有的催化剂体系仍存在一定的问题,因此开发高效、稳定、环境友好的新型催化剂对NH3-SCR技术在柴油车尾气NOx去除方面的实际应用具有重要意义。本文采用简单易行的均匀沉淀法制备出CeO2/WO3-TiO2催化剂,从制备过程中沉淀时间对CeO2/WO3-TiO2催化剂脱硝活性影响进行研究,并对催化剂的耐高空速能力和抗H20抗S02性等进行考察;同时,利用N2物理吸附、XRD、SEM-EDS、XPS、H2-TPR、 NH3/NOx-TPD等多种表征方法对催化剂的构效关系进行探讨,对均匀沉淀法所制备的催化剂的优异催化性能及Ce活性组分的催化作用进行研究。具体研究成果如下:沉淀时间为12 h的Ce0.2W0.1TiOx具有优异的NH3-SC R活性,活性温度窗口宽,200,000 h-1空速时在175℃~425℃的范围内可实现80%以上的NOx转化率,且N2选择性高。同时,该催化剂具有优异的耐高空速能力和较强的抗H20抗S02能力,有望实际应用于NH3选择性催化还原去除柴油车尾气中的NOx。根据催化剂制备过程中pH值的变化规律、XPS以及EDS能谱分析结果,推测出CeO2/WO3-TiO2催化剂的形成过程:随着溶液pH值逐渐增大,Ti物种和W物种首先共沉淀出来,然后,Ce物种均匀地沉淀到已经沉淀的W-Ti物种表面。均匀沉淀过程对于在WO3-TiO2表面形成高度分散的Ce02结构非常重要,从而使CeO2/WO3-TiO2催化剂具有优异的NH3-SCR活性。构效关系探讨表明:随沉淀时间的延长,催化剂表面Ce含量逐渐增多,Ce物种与WTiOx载体的作用进一步增强,比表面积也逐渐增大;Ce物种的引入抑制了CeO2/WO3-TiO2催化剂煅烧过程中Ti02的重结晶过程,从而使活性物种得到更好的分散;沉淀时间的延长可以提高催化剂表面活性Ce物种含量,增加催化剂表面氧空位数量,提高催化剂的氧化还原能力,进而增强催化剂低温时将NO氧化为N02的能力,通过“速SCR”反应促进催化剂的低温SCR活性;同时,沉淀时间的延长会降低催化剂表面NH3的吸附,有效抑制NH3的非选择性氧化,从而提高催化剂的高温活性和N2选择性。(本文来源于《南京理工大学》期刊2015-03-01)

刘秀芳[10](2014)在《铈基氧化物纳米结构的合成、表征及其催化性能研究》一文中研究指出无机纳米复合材料,聚合物基纳米复合材料,复合电极材料等领域引起了社会的广泛关注,且传统铈基催化剂面临稀土资源严重浪费、贵金属资源匮乏以及催化活性偏低等多方面的问题,而改性复合后的铈基纳米催化剂具有更广阔的应用前景。因此探索发展合成形貌、尺寸和组分可控的氧化铈基纳米复合材料是一个重要的研究课题。本论文主要探讨利用溶剂热法对氧化铈纳米结构及氧化铈基复合纳米结构的控制合成,制备了一系列不同形貌、尺寸和组成的纳米结构,并且分别从材料制备,形成机理,组成成分及性能评价等方面进行了系统讨论。1.无模板法制备具有介孔壳壁氧化铈空心纳米球及金负载氧化铈的表征在本章中以氯化亚铈作为铈源、过氧化氢作为氧化剂,水作为溶剂,聚乙烯吡咯烷酮(PVP)作为添加剂,且加入一定量的甲酸和叔丁胺,通过水热反应制备得到形貌、尺寸均一的具有介孔壳壁结构的氧化铈纳米空心球。通过透射电子显微镜(TEM)观察,所得到纳米空心球直径大约250nm,且纳米空心球表面粗糙。通过跟踪观察不同反应时间得到的样品的透射电镜图,我们认为该介孔壳壁结构的纳米空心球的形成机理是一个“沉淀-溶解-再成核-组装”和奥氏熟化共同作用的形成过程。且在纳米空心球的形成过程中由于PVP的包覆作用使得形成纳米球的小颗粒间排列疏松因此形成了介孔结构的壳壁。调节体系中氧化剂H202和添加剂PVP的用量可以改变产物的形貌和空心程度。由于我们合成的氧化铈具有空心结构和介孔壳壁,因此我们将其作为催化剂载体采用沉淀-沉积(DP)法进行了Au纳米颗粒的负载。对所得到介孔壳壁Ce02纳米空心球和Au负载后的样品进行了CO催化氧化实验,发现Ce02纳米空心球具有很好催化氧化效率,而且是贵金属Au的优良催化剂载体。2.Zr4+掺杂的氧化铈截去顶端的八面体纳米结构的构筑及其催化性能的研究在表面活性剂PVP辅助下,氯化亚铈为铈源,氧氯化锆为掺杂质利用水热合成法一步制备得到具有截去顶端的八面体结构的锆掺杂的氧化铈纳米结构。同样通过跟踪观察不同反应时间得到的样品的透射电镜图(TEM)和物相分析(XRD)结果,我们认为该产物形成机理是纳米晶粒定向聚集(Oriented Attachment)和奥氏熟化(Ostwald Ripening)的过程。起初形成小晶粒首先定向聚集形成类八面体纳米颗粒,随着水热时间的延长得到的纳米类八面体由于奥氏熟化作用逐渐形成空心结构。在对比试验表明,反应中不加入表面活性剂PVP时,所得到的产物氧化铈并未形成规则的形貌;未掺杂的纯相反应得到的产物是不具有空心结构的类八面体,而是随着反应时间的延长纳米类八面体自组装形成了纳米实心球。结果表明表面活性剂和掺杂质对产物最后形貌的形成具有至关重要的作用。在保持其它反应条件不变的情况下,改变掺杂质氧氯化锆的加入量,可以改变产物中Zr4+的掺入量,从而初步实现对产物组分构成的控制。催化性能评价结果表明,增加Zr4+的掺杂量可以一定程度的增加氧化铈的催化氧化活性,这可能是因为Zr4+的掺入使得纳米结构的表面暴露出较多的活性点;另外,锆掺杂后的的氧化铈纳米催化剂还具有较好的热稳定性能。3.一步合成法制备过渡金属Co、Ni一元或二元掺杂的氧化铈介孔纳米球及形貌可控的Cu掺杂氧化铈纳米结构硝酸铈铵为铈源,同时分别加入一定量的氯化钴和醋酸镍,以乙二醇为溶剂,通过溶剂热法制备得到具有介孔结构的氧化铈纳米球,且一步法实现Co、Ni离子的一元或二元掺杂。产物的形貌和晶相结构通过扫描电镜(SEM),透射电镜(TEM)和X射线粉末衍射(XRD)进行表征;纳米颗粒表面组分用拉曼光谱,EDS能谱,和X射线光电子能谱进行了测定,证实金属离子掺杂成功。氮气吸附脱附测试结果表明所得产物的比表面积大且孔径分布较窄。另外,对我们合成得到的介孔结构纯相氧化铈和过渡金属掺杂氧化铈进行了H:程序升温还原反应(H2-TPR)测试,研究了所得产物催化剂的还原性能,并通过催化氧化CO反应初步测试了其催化性能,其结果表明介孔结构的催化剂的性能远远优于商品氧化铈,而过渡金属掺杂的氧化铈的催化性能要优于纯相氧化铈。鉴于产物的高比表面积和介孔结构,我们将金负载在合成的介孔纳米材料的表面,其优越的催化性能,进一步表明了通过此方法制备得到的介孔结构纳米材料可以作为良好的贵金属催化剂载体。此外,在以上制备掺杂氧化铈介孔纳米球的基础上,采用同样的溶剂热方法,在反应体系中加入硝酸铜作为掺杂剂,合成铜掺杂的氧化铈棒状纳米结构。保持其他条件不变,通过控制水的加入量和反应温度,改变产物的形貌和尺寸。同样的可以改变铜离子的加入量来调控掺杂量,且得到形貌均一的纳米结构。4.铈基二元掺杂氧化物Ce0.9-xMxZr0.1O2-δ (M:Co, Ni, Cu)介孔纳米材料的合成及其性能测试以乙二醇为溶剂,氧氯化锆和过渡金属(Co, Ni, Cu)盐类作为掺杂剂采用溶剂热法一步合成二元掺杂的Ce0.9-XMxZr0.1O2-δ氧化铈纳米颗粒,合成得到的纳米颗粒具有介孔结构,因此具有较高的比表面积。锆掺杂的Ce1-xZrxO2-δ纳米材料相比纯相氧化铈具有更好的热稳定性。从产物透射电镜(TEM)照片中可以观察到,当进行Cu, Zr二元掺杂时,产物的形貌为纳米棒状,不同于其他掺杂产物的纳米球。通过N2吸附-脱附实验测定了产物的比表面积和孔径分布,进一步证实了其介孔结构;产物纳米颗粒表面的元素用拉曼光谱,EDS能谱进行了测定,证实金属离子掺杂成功。所得产物均通过H2程序升温还原和催化氧化CO测试分别考察了产物的还原能力和催化氧化性能,表明二元掺杂的氧化铈纳米颗粒的催化性能优于只掺杂锆的氧化铈的催化性能。(本文来源于《山东大学》期刊2014-11-20)

铈基氧化物论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

汽车已经成为人们不可缺少的代步工具,汽车行驶过程中产生的CO、NOx、CH等尾气对人类的生存和环境的可持续发展造成巨大的危害。传统的汽车尾气净化剂多使用Pt、Pd、Rh等,然而由于其成本高且资源少,因此我们要降低Pt、Pd、Rh的用量或寻找催化效果相当的非贵金属来代替它们。CeO2具有优良的储放氧性能和热稳定性能,可以作为尾气催化剂的替代材料,所以通过掺杂或负载其他金属的方式去改性CeO2成为研究热点。基于以上研究发现,我们以铈基复合氧化物材料为载体,然后通过沉淀-沉积的方法负载钯或镍去制备汽车尾气催化剂,并以CO+O2、CO+NO、CO+NO+CH为主要催化模型,进行我们的课题研究,具体研究内容如下:(1)二氧化铈载钯催化剂的制备及其CO催化性能的研究以Ce(NO3)3 6H2O为铈源,C6H12N4为沉淀剂,(C6H9NO)n-K3O为分散剂,选择一步水热的方法合成了直径大约为20 nm的CeO2纳米颗粒,并通过改变PVP、HMT的加入量和反应温度,得到分散性好、结晶性好的CeO2载体。然后选择沉积-沉淀的方法把Pd负载于CeO2载体上,得到了负载型的Pd/CeO2-NP纳米催化剂。其中,CeO2纳米颗粒在270℃时对CO完成100%的转化,并且负载Pd后,在120℃时对CO完成100%的转化。因而,负载型的Pd/CeO2-NP在CO催化氧化反应中有更好的低温活性。(2)铈锆复合氧化物载钯催化剂的制备及其CO+NO催化性能的研究分别用CO(NH2)2、NH3·H2O、Na2CO3为原料合成了铈锆载体,并通过XRD、TEM、Raman、BET等表征与分析,最终选择了以NH3 H2O为原料制备出的Ceo.5Zro.5O2作为载体。然后,我们采用沉淀-沉积的方法成功制得了负载型Pd/Ce0.5Zr0.5O2纳米催化剂,并探究了钯负载量的不同对CO+NO催化转化产生的影响,也探究了 Pd对于CO还原NO反应的作用。其中,载钯量为2%的铈锆固溶体催化剂表现出最好的催化效果,其在380℃下完成96%左右的CO转化率,在170℃下完成100%的NO转化率。(3)堇青石整装汽车尾气催化剂的制备及其叁效催化性能的研究采用水热法合成了 CeO2纳米棒并通过沉淀-沉积法在其表面上负载了 NiO。然后以堇青石蜂窝陶瓷作为骨架,并在其表面涂覆改性的γ-A12O3溶胶。再把负载了 NiO的二氧化铈活性组分涂覆在堇青石上,最终制备了整装的汽车尾气催化剂,并对其进行模拟汽车尾气(CO+NO+C2H6)催化性能测试,整装汽车尾气催化剂对CO和NO能实现100%的转化效果,对C2H6能实现95%以上的转化效果。结合测试结果,我们认为整装汽车尾气催化剂保持了活性组分良好的催化活性,在汽车尾气处理领域有良好的应用前景。

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

铈基氧化物论文参考文献

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铈基氧化物论文-张文博,汪怀远
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