陈可:氧化钛形貌和晶面对水体中放射性元素U(Ⅵ)去除影响论文

陈可:氧化钛形貌和晶面对水体中放射性元素U(Ⅵ)去除影响论文

本文主要研究内容

作者陈可(2019)在《氧化钛形貌和晶面对水体中放射性元素U(Ⅵ)去除影响》一文中研究指出:放射性废水中含有的放射性核素和有机物对生态环境产生了非常大的潜在威胁,因此如何有效处理放射性废水是近些年来核工业发展过程中迫切需要解决的问题。金属氧化物基于其无毒、价廉、化学活性高、结构稳定和容易大规模制备等优点在环境治理方面广受关注。研究表明金属氧化物的形貌、晶面、粒径/尺寸等对其化学性质影响很大,但这些因素对放射性废水中污染物去除的影响至今还未被系统研究。因此本文以去除水中放射性U(Ⅵ)为目标,研究氧化钛在不同形貌和晶面情况下对U(Ⅵ)的去除行为和机理。结合实验与第一性原理理论计算多方位揭示氧化钛与U(Ⅵ)的相互作用机制,通过本研究为优化金属氧化物构型用于高效处理放射性废水提供一定的指导。本文主要内容如下:(1)制备了以{001}、{100}、{101}晶面为主要暴露面的三种TiO2,分别表示为{001}TiO2、{100}TiO2、{101}TiO2。首先比较了三种TiO2对U(Ⅵ)的吸附性能,实验结果表明U(Ⅵ)在三种TiO2上吸附大小为{001}TiO2>{100}TiO2>{101}TiO2。通过密度泛函(DFT)计算U(Ⅵ)在TiO2三个晶面上的稳定吸附构型,结果表明U(Ⅵ)在{001} TiO2最稳定的构型是单齿构型,而在{100} TiO2和{101}TiO2上主要为双齿构型,因此不同晶面TiO2吸附U(Ⅵ)的能力不同。光催化实验结果显示三种TiO2催化去除U(Ⅵ)的速率遵循{001}TiO2>{100}TiO2>{101}TiO2,而且三种TiO2均可以把U(Ⅵ)还原成U(Ⅳ)。稳态荧光光谱(PL)、时间分辨荧光光谱、电化学I-T曲线、电化学阻抗谱(EIS)、Mott-Schotty曲线测试结果显示三种TiO2具有不同的光生载流子分离能力以及不同的电子空穴复合效率,从而使U(Ⅵ)的去除效率产生差异。以上结果表明不同主暴露晶面TiO2对U(Ⅵ)的去除具有显著影响。(2)通过改变试剂的添加顺序合成了三种不同形貌和尺寸的N掺杂二氧化钛(TiO2(N))。合成的三种样品分别为带有{100}和{101}晶面的花状、带有{101}晶面的实心球状和带有{100}晶面的空心球状TiO2(N),分别表示为F-TiO2(N)、S,S-TiO2(N)、H,S-TiO2(N)。三个样品去除U(Ⅵ)的反应速率遵循H,S-TiO2(N)>F-TiO2(N)>S,S-TiO2(N),选取的有机物降解实验结果与去除U(Ⅵ)结论一致。已知三个样品比表面积最大的为H,S-TiO2(N),其次是S,S-TiO2(N),而最小的为F-Ti02(N),由此可以发现晶面对污染物去除的影响非常大。PL、电化学I-T曲线、EIS等测试分析表明不同形貌和尺寸TiO2(N)的光生载流子的分离和复合能力不同,从而影响了污染物的去除效率。以上结果表明不同形貌和粒径/尺寸的TiO2(N)对U(Ⅵ)和有机物去除具有重要影响。

Abstract

fang she xing fei shui zhong han you de fang she xing he su he you ji wu dui sheng tai huan jing chan sheng le fei chang da de qian zai wei xie ,yin ci ru he you xiao chu li fang she xing fei shui shi jin xie nian lai he gong ye fa zhan guo cheng zhong pai qie xu yao jie jue de wen ti 。jin shu yang hua wu ji yu ji mo du 、jia lian 、hua xue huo xing gao 、jie gou wen ding he rong yi da gui mo zhi bei deng you dian zai huan jing zhi li fang mian an shou guan zhu 。yan jiu biao ming jin shu yang hua wu de xing mao 、jing mian 、li jing /che cun deng dui ji hua xue xing zhi ying xiang hen da ,dan zhe xie yin su dui fang she xing fei shui zhong wu ran wu qu chu de ying xiang zhi jin hai wei bei ji tong yan jiu 。yin ci ben wen yi qu chu shui zhong fang she xing U(Ⅵ)wei mu biao ,yan jiu yang hua tai zai bu tong xing mao he jing mian qing kuang xia dui U(Ⅵ)de qu chu hang wei he ji li 。jie ge shi yan yu di yi xing yuan li li lun ji suan duo fang wei jie shi yang hua tai yu U(Ⅵ)de xiang hu zuo yong ji zhi ,tong guo ben yan jiu wei you hua jin shu yang hua wu gou xing yong yu gao xiao chu li fang she xing fei shui di gong yi ding de zhi dao 。ben wen zhu yao nei rong ru xia :(1)zhi bei le yi {001}、{100}、{101}jing mian wei zhu yao bao lou mian de san chong TiO2,fen bie biao shi wei {001}TiO2、{100}TiO2、{101}TiO2。shou xian bi jiao le san chong TiO2dui U(Ⅵ)de xi fu xing neng ,shi yan jie guo biao ming U(Ⅵ)zai san chong TiO2shang xi fu da xiao wei {001}TiO2>{100}TiO2>{101}TiO2。tong guo mi du fan han (DFT)ji suan U(Ⅵ)zai TiO2san ge jing mian shang de wen ding xi fu gou xing ,jie guo biao ming U(Ⅵ)zai {001} TiO2zui wen ding de gou xing shi chan chi gou xing ,er zai {100} TiO2he {101}TiO2shang zhu yao wei shuang chi gou xing ,yin ci bu tong jing mian TiO2xi fu U(Ⅵ)de neng li bu tong 。guang cui hua shi yan jie guo xian shi san chong TiO2cui hua qu chu U(Ⅵ)de su lv zun xun {001}TiO2>{100}TiO2>{101}TiO2,er ju san chong TiO2jun ke yi ba U(Ⅵ)hai yuan cheng U(Ⅳ)。wen tai ying guang guang pu (PL)、shi jian fen bian ying guang guang pu 、dian hua xue I-Tqu xian 、dian hua xue zu kang pu (EIS)、Mott-Schottyqu xian ce shi jie guo xian shi san chong TiO2ju you bu tong de guang sheng zai liu zi fen li neng li yi ji bu tong de dian zi kong xue fu ge xiao lv ,cong er shi U(Ⅵ)de qu chu xiao lv chan sheng cha yi 。yi shang jie guo biao ming bu tong zhu bao lou jing mian TiO2dui U(Ⅵ)de qu chu ju you xian zhe ying xiang 。(2)tong guo gai bian shi ji de tian jia shun xu ge cheng le san chong bu tong xing mao he che cun de Ncan za er yang hua tai (TiO2(N))。ge cheng de san chong yang pin fen bie wei dai you {100}he {101}jing mian de hua zhuang 、dai you {101}jing mian de shi xin qiu zhuang he dai you {100}jing mian de kong xin qiu zhuang TiO2(N),fen bie biao shi wei F-TiO2(N)、S,S-TiO2(N)、H,S-TiO2(N)。san ge yang pin qu chu U(Ⅵ)de fan ying su lv zun xun H,S-TiO2(N)>F-TiO2(N)>S,S-TiO2(N),shua qu de you ji wu jiang jie shi yan jie guo yu qu chu U(Ⅵ)jie lun yi zhi 。yi zhi san ge yang pin bi biao mian ji zui da de wei H,S-TiO2(N),ji ci shi S,S-TiO2(N),er zui xiao de wei F-Ti02(N),you ci ke yi fa xian jing mian dui wu ran wu qu chu de ying xiang fei chang da 。PL、dian hua xue I-Tqu xian 、EISdeng ce shi fen xi biao ming bu tong xing mao he che cun TiO2(N)de guang sheng zai liu zi de fen li he fu ge neng li bu tong ,cong er ying xiang le wu ran wu de qu chu xiao lv 。yi shang jie guo biao ming bu tong xing mao he li jing /che cun de TiO2(N)dui U(Ⅵ)he you ji wu qu chu ju you chong yao ying xiang 。

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自中国科学技术大学的陈可,发表于刊物中国科学技术大学2019-07-12论文,是一篇关于放射性废水论文,氧化钛论文,晶面论文,去除论文,形貌和粒径论文,尺寸论文,中国科学技术大学2019-07-12论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自中国科学技术大学2019-07-12论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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