梅雪垒:三维有序大孔钙钛矿型La1–xKxNiO3催化剂提高炭烟催化燃烧活性:K取代的作用(英文)论文

梅雪垒:三维有序大孔钙钛矿型La1–xKxNiO3催化剂提高炭烟催化燃烧活性:K取代的作用(英文)论文

本文主要研究内容

作者梅雪垒,熊靖,韦岳长,王楚君,吴强强,赵震,刘坚(2019)在《三维有序大孔钙钛矿型La1–xKxNiO3催化剂提高炭烟催化燃烧活性:K取代的作用(英文)》一文中研究指出:催化炭烟燃烧的本质是典型的固体(炭烟颗粒)-固体(催化剂)-气体(O2和NO)三相深度氧化反应.因此炭烟燃烧性能不仅与催化剂的本征活性有关,同时也与催化剂和炭烟颗粒之间的接触效率有关.钙钛矿型(ABO3)氧化物具有高热稳定性和高催化活性,在钙钛矿型氧化物中A位通常为稀土元素,B位通常为过渡金属元素,钙钛矿的A,B位离子都可以被半径相近的其他元素部分取代,而且物相结构不发生变化.我们组前期研究发现,用碱金属部分取代钙钛矿型氧化物中的A位,可以有效提高其催化活性.同时发现三维有序大孔(3DOM)结构可以有效的增加催化剂与碳烟颗粒的接触效率.基于此,本文利用胶体晶体模板法成功制备了3DOM La1-xKxNiO3钙钛矿型催化剂,并采用SEM,TEM,HRTEM,Elements mapping,XRD,Raman,XPS和H2-TPR等手段对其物理化学性能进行了表征,进一步探讨K取代对3DOM La1–xKxNiO3催化剂炭烟催化燃烧性能的影响.SEM和TEM照片显示,制备的3DOM La1–xKxNiO3催化剂孔道三维有序贯通,孔径均一,孔壁厚度均匀,每个大孔下面展示清晰可见的小孔窗,大孔孔径大约为260 nm,这有利于炭烟颗粒在气流的协助下进入催化剂的孔道之内,从而提高炭烟与催化剂之间的接触效率.3DOM结构催化剂具有大的比表面积(24?27 m2g–1),且K的取代对其比表面积无太大的影响.XRD和Raman谱证实了催化剂的钙钛矿结构,且K能够取代La并进入钙钛矿氧化物的晶格中.XPS和H2-TPR表征发现,K取代La之后,B位的Ni元素的价态有所提升,表面活性氧物种密度增加,其中3DOM La0.95K0.05NiO3催化剂具有最高的Ni4+的含量和活性氧含量.3DOM La1–xKxNiO3催化剂展示了高的炭烟燃烧催化性能,且K的取代能够明显促进其催化炭烟燃烧活性.在松散接触条件下,催化剂炭烟催化燃烧活性的顺序为:3DOM La0.95K0.05NiO3>3DOM La0.90K0.10NiO3>3DOM La0.80K0.20NiO3>3DOM La0.99K0.01NiO3>3DOM LaNiO3>particle–type LaNiO3.其中,3DOM La0.95K0.05NiO3催化剂展示了最高的炭烟燃烧催化性能,其T50和SCO2值分别为338°C和98.2%,这与Pt基催化剂活性相当.另外,对炭烟催化燃烧性能的影响因素进行了探讨:一方面,三维有序大孔结构有效提高催化剂活性;另一方面,K元素的取代提高了Ni的价态,从而提升了表面活性氧物种数量,这对炭烟催化燃烧起着至关重要的作用.

Abstract

cui hua tan yan ran shao de ben zhi shi dian xing de gu ti (tan yan ke li )-gu ti (cui hua ji )-qi ti (O2he NO)san xiang shen du yang hua fan ying .yin ci tan yan ran shao xing neng bu jin yu cui hua ji de ben zheng huo xing you guan ,tong shi ye yu cui hua ji he tan yan ke li zhi jian de jie chu xiao lv you guan .gai tai kuang xing (ABO3)yang hua wu ju you gao re wen ding xing he gao cui hua huo xing ,zai gai tai kuang xing yang hua wu zhong Awei tong chang wei xi tu yuan su ,Bwei tong chang wei guo du jin shu yuan su ,gai tai kuang de A,Bwei li zi dou ke yi bei ban jing xiang jin de ji ta yuan su bu fen qu dai ,er ju wu xiang jie gou bu fa sheng bian hua .wo men zu qian ji yan jiu fa xian ,yong jian jin shu bu fen qu dai gai tai kuang xing yang hua wu zhong de Awei ,ke yi you xiao di gao ji cui hua huo xing .tong shi fa xian san wei you xu da kong (3DOM)jie gou ke yi you xiao de zeng jia cui hua ji yu tan yan ke li de jie chu xiao lv .ji yu ci ,ben wen li yong jiao ti jing ti mo ban fa cheng gong zhi bei le 3DOM La1-xKxNiO3gai tai kuang xing cui hua ji ,bing cai yong SEM,TEM,HRTEM,Elements mapping,XRD,Raman,XPShe H2-TPRdeng shou duan dui ji wu li hua xue xing neng jin hang le biao zheng ,jin yi bu tan tao Kqu dai dui 3DOM La1–xKxNiO3cui hua ji tan yan cui hua ran shao xing neng de ying xiang .SEMhe TEMzhao pian xian shi ,zhi bei de 3DOM La1–xKxNiO3cui hua ji kong dao san wei you xu guan tong ,kong jing jun yi ,kong bi hou du jun yun ,mei ge da kong xia mian zhan shi qing xi ke jian de xiao kong chuang ,da kong kong jing da yao wei 260 nm,zhe you li yu tan yan ke li zai qi liu de xie zhu xia jin ru cui hua ji de kong dao zhi nei ,cong er di gao tan yan yu cui hua ji zhi jian de jie chu xiao lv .3DOMjie gou cui hua ji ju you da de bi biao mian ji (24?27 m2g–1),ju Kde qu dai dui ji bi biao mian ji mo tai da de ying xiang .XRDhe Ramanpu zheng shi le cui hua ji de gai tai kuang jie gou ,ju Kneng gou qu dai Labing jin ru gai tai kuang yang hua wu de jing ge zhong .XPShe H2-TPRbiao zheng fa xian ,Kqu dai Lazhi hou ,Bwei de Niyuan su de jia tai you suo di sheng ,biao mian huo xing yang wu chong mi du zeng jia ,ji zhong 3DOM La0.95K0.05NiO3cui hua ji ju you zui gao de Ni4+de han liang he huo xing yang han liang .3DOM La1–xKxNiO3cui hua ji zhan shi le gao de tan yan ran shao cui hua xing neng ,ju Kde qu dai neng gou ming xian cu jin ji cui hua tan yan ran shao huo xing .zai song san jie chu tiao jian xia ,cui hua ji tan yan cui hua ran shao huo xing de shun xu wei :3DOM La0.95K0.05NiO3>3DOM La0.90K0.10NiO3>3DOM La0.80K0.20NiO3>3DOM La0.99K0.01NiO3>3DOM LaNiO3>particle–type LaNiO3.ji zhong ,3DOM La0.95K0.05NiO3cui hua ji zhan shi le zui gao de tan yan ran shao cui hua xing neng ,ji T50he SCO2zhi fen bie wei 338°Che 98.2%,zhe yu Ptji cui hua ji huo xing xiang dang .ling wai ,dui tan yan cui hua ran shao xing neng de ying xiang yin su jin hang le tan tao :yi fang mian ,san wei you xu da kong jie gou you xiao di gao cui hua ji huo xing ;ling yi fang mian ,Kyuan su de qu dai di gao le Nide jia tai ,cong er di sheng le biao mian huo xing yang wu chong shu liang ,zhe dui tan yan cui hua ran shao qi zhao zhi guan chong yao de zuo yong .

论文参考文献

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自催化学报的梅雪垒,熊靖,韦岳长,王楚君,吴强强,赵震,刘坚,发表于刊物催化学报2019年05期论文,是一篇关于三维有序大孔材料论文,镍酸镧论文,钙钛矿论文,炭烟燃烧论文,催化学报2019年05期论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自催化学报2019年05期论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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