导读:本文包含了铂单晶论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献，主要关键词:原位拉曼光谱,铂单晶,电催化,氧还原
铂单晶论文文献综述
董金超,苏敏,李剑锋[1]（2019）在《铂单晶界面电催化反应过程原位拉曼光谱研究》一文中研究指出界面催化反应、特别是固/液界面电催化反应在新能源开发中有着重要的作用。鉴于电催化反应过程的复杂性,人们对大多数催化反应机理还没有很清晰的认识。原子级平滑的模型单晶表面具有确定的原子排布结构、确定的光电场和能级,在基础科学研究、特别是界面反应机理的研究中具有非常关键的作用。但常规单晶界面电催化反应过程的研究通常是利用传统的电化学技术,例如循环伏安法、旋转环盘等方法从宏观角度上研究界面反应过程,无法给出界面吸附物种的种类及具体吸附构型等微观信息,所以需要引入一些原位的、能反映界面吸附物种微观信息的光谱技术。作为一种指纹光谱技术,拉曼散射光谱能非常灵敏的反映样品内部结构的细微变化,同时可实现样品的无损检测,并十分适宜于水相体系的研究。但常规拉曼信号非常弱,直接限制了其在表界面反应过程研究等方面的应用。表面增强拉曼散射光谱(SERS)技术虽然能极大的增强表界面的拉曼信号,但是无法直接获得单晶表面的拉曼信号。而壳层隔绝纳米粒子增强拉曼光谱(SHINERS)技术的出现使得我们可以利用原位拉曼光谱获得单晶表面吸附物种的直接光谱信息。我们课题组已利用SHINERS技术对单晶界面反应过程进行了非常细致深入的研究,例如我们利用原位SHINERS技术系统研究了单晶界面吡啶、CO、异氰苯等分子的吸附以及单晶界面电氧化等反应过程。作为燃料电池最重要的阴极反应,氧还原反应(ORR)及其机理的研究长期以来都受到人们的关注,但由于一直无法直接在单晶表面获得ORR反应中间物种的原位光谱证据,使得人们对其机理和反应路径一直都有很大的争议。我们利用原位电化学SHINERS技术详细研究了铂单晶叁个基础晶面上的ORR反应过程,并对pH效应、晶面结构效应等因素进行了详细的考察,获得了ORR反应重要中间物种超氧、过氧、OH等的直接光谱证据。同时结合同位素验证和DFT理论模拟,确认这些中间物种在电极表面的吸附构型和存在状态,进而提出一条合理的ORR反应机理,为揭示、理解ORR反应本质提供了非常重要的实验支持。鉴于高指数晶面往往具有较高的ORR催化活性,最近,我们也利用原位SHINERS技术详细研究了高指数铂单晶表面的ORR反应过程,成功在同一晶面上获得过氧、OH等物种的直接光谱证据,进一步加深了人们对铂单晶界面ORR反应过程的认识,为高效ORR催化剂的制备提供了直接的理论支持。(本文来源于《第二十届全国光散射学术会议（CNCLS 20）论文摘要集》期刊2019-11-03）
徐常登[2]（2014）在《CTAB和HBr与铂单晶表面相互作用的电化学和原位红外光谱研究》一文中研究指出CTAB广泛应用于贵金属纳米粒子的形状控制合成,相关文献中普遍认为Br离子的选择性吸附和刻蚀以及烷基铵阳离子的空间阻碍作用是形成不同形状纳米粒子的原因。本论文利用表面结构明确的单晶电极以电化学循环伏安、电化学原位红外光谱研究了CTAB和HBr与Pt(100、Pt(111)、Pt(110)电极表面的相互作用,着重探讨了Br离子以及CTAB吸附对各单晶电极表面结构的影响。以电化学原位红外光谱研究了CTAB在单晶电极表面的吸附及解离。获得的主要结果如下：1. CTAB在Pt表面的吸附是阴阳离子共同吸附的状态,Br-层在内,烷基铵阳离子层在外。在电位负扫过程中Br-脱附,而烷基铵阳离子不能脱附。CTAB在叁个晶面的吸附能力为Pt(100)>Pt(111)>Pt(110)。由此得出CTAB会优先吸附于Pt(100)晶面上的结论,支持了纳米晶体形状控制合成中的优先吸附机理。在Pt(100)和Pt(111)电极表面,当上限电位达到1.1V时CTAB完全脱附。而在Pt(110)电极表面当上限电位达到0.8V时,CTAB即可完全脱附。2.在-0.25V-0.1V范围内,Br与H在电极表面竞争吸附。在0.9V以下Br-的吸附完全抑制了OH"的吸附；0.98V处氧化峰包含Br-的氧化和Pt表面的氧化两个过程,当CV扫描上限电位高于0.9V时Br的竞争吸附明显抑制了Pt表面氧化。3.Br-的吸脱附不会影响Pt(100)和Pt(111)电极表面结构；0.9V以下Br-的吸附完全抑制了OH"的吸附,从而保护了长程有序Pt(100)电极免受OH"吸脱附的刻蚀。0.9V以上由于Br-与OH竞争吸附减少了Pt(100)和Pt(111)电极表面的氧化,Pt(100)电极表面结构从长程有序(100)结构向短程有序(100)结构和(110)台阶的转变减弱；Pt(111)电极长程有序(111)结构向(110)台阶位和短程有序(100)位的转变也减弱。4. CTAB与Pt单晶电极的作用表面为Br的吸脱附以及氧化还原,CTAB吸附对Pt氧化的抑制程度比Br更大。在本实验研究的最高上限范围内(1.2V),CTAB能阻止Pt(100)电极的长程有序结构向短程有序结构的转变；CTAB并不能阻止长程有序(111)结构的破坏,对Pt(111)结构的影响表现为减缓了长程有序(111)结构向(110)台阶的转变。5.电化学原位红外光谱显示,在H吸附区间CTAB的N+与表面H成键而出现1800cm-1谱峰,随着H的脱附此峰消失。在各电极表面N-H强度顺序为球单晶电极>Pt(110)电极≈Pt(111)电极>Pt(100)电极。电极表面少量的CO可能来自CTAB或杂质的解离,当研究电位升高至0.5V时CTAB开始氧化产生C02,同时其亚甲基对称和非对称峰强度增大。(本文来源于《厦门大学》期刊2014-04-01）
田莉,李君涛,叶进裕,甄春花,孙世刚[3]（2010）在《铂单晶(100)晶面电极上CN~-与CO共吸附的原位红外光谱研究》一文中研究指出运用电化学原位FTIR光谱研究了酸性介质中Pt(100)单晶电极上CN与CO共吸附过程。与CN和CO单独吸附的行为相比较,CN与CO在Pt(100)电极上共吸附给出以下特征:线性吸附态CO(CO_L)氧化推迟;CN~-,CO_L及桥式吸附CO(CO_B)的红外吸收均发生蓝移。研究结果指出在CN~-与CO共吸附体系中吸附分子间存在相互作用,从而导致其在Pt单晶电极上的吸附和氧化行为发生变化。(本文来源于《第十六届全国分子光谱学学术会议论文集》期刊2010-11-02）
田莉,李君涛,叶进裕,甑春花,孙世刚[4]（2010）在《铂单晶(110)晶面电极上CN~-与CO共吸附过程研究》一文中研究指出在电化学研究中,共吸附是一种普遍又复杂的界面现象,并且吸附是异相催化中的必经步骤。CO和CN-结构较为简单,是许多电催化反应的重要中间体,并且都与Pt电催化剂有(本文来源于《中国化学会第27届学术年会第10分会场摘要集》期刊2010-06-20）
路蕾蕾[5]（2009）在《二甲醚在铂单晶上电催化氧化机理及高活性催化剂研究》一文中研究指出二甲醚(Dimethyl ether, DME)是一种新型的直接氧化型燃料电池燃料,具有毒性低、渗透性小、反应电子数多等优点,且二甲醚可以实现大规模、多途径制备,是一种来源丰富的新型甲醇替代燃料。但目前二甲醚在铂基催化剂上的电氧化活性较低,特别是二甲醚电催化氧化机理仍不明确,阻碍了直接二甲醚燃料电池(Direct dimethyl ether fuel cell, DDFC)阳极催化剂的研究进展。本论文的目的在于采用表面原子结构确定的铂单晶电极,结合电化学现场红外光谱,研究二甲醚在铂电极表面的电催化氧化机理,进而指导DDFC阳极催化剂的设计和开发。采用循环伏安法和计时安培法,研究了DME的电化学行为与铂电极表面结构的关系。结果表明,DME在铂单晶电极上电氧化对电极表面结构非常敏感,在Pt(111)和Pt(110)晶面上活性很低,而在Pt(100)晶面上活性非常高。在此基础上采用高指数晶面作为研究电极,发现随着(100)平台宽度的减小,DME的电氧化活性逐渐降低,说明DME仅在长程有序的(100)平台上易于氧化。结合电化学现场红外光谱研究,对DME在Pt(111)和Pt(100)电极上的分解产物进行了解析,发现DME在低电位通过脱氢发生解离吸附,随后转化为更稳定的线性吸附和桥式吸附的CO((COL和COB),进一步在高电位被氧化为最终产物CO2。以Pt(111)和Pt(100)电极为代表,考查了支持电解质、电位控制方式以及DME本体浓度对其电氧化过程的影响。在Pt(111)电极表面,氢和阴离子吸附对二甲醚解离吸附有较强的抑制作用。通过电位阶跃扫描实验研究发现,在0.5 mol·L-1 H2SO4中,DME在Pt(111)电极上的解离吸附反应主要发生在0.2~0.5 V,其初始反应速率在0.35 V时最大。通过计算发现DME解离吸附的稳定中间体CO的覆盖度在0.3~0.5 V之间大约为0.37。另外,DME在Pt(111)电极上不发生直接氧化反应。与Pt(111)电极相比,阴离子对DME在Pt(100)上的电氧化活性影响较小,DME在Pt(100)表面上的电氧化遵循“双途径机理”。通过与甲醇的对比研究及氰根在Pt(111)电极上的修饰对DME的影响可以推测,DME在低电位的解离吸附过程需要叁个紧邻的铂活性位才能实现,而在高电位区间DME通过C-O键的断裂来氧化,该反应选择性地发生在长程有序的Pt(100)表面上。通过自发沉积的方法在铂单晶电极上沉积金属Ru,研究了Ru的添加对DME在铂电极上催化活性的影响与电极表面结构的关系。Ru的修饰提高了Pt(100)对DME电氧化的催化活性,而抑制了Pt(110)和Pt(111)对DME的催化活性。采用浸渍还原法制备了30 mass %的Pt/C及不同金属配比的PtRu/C和PtIr/C催化剂,采用循环伏安法来研究它们对DME的催化活性。研究发现,随着Ru或Ir含量的增加,DME活性下降,这是由于Ru/Ir的添加减少了3个以上铂原子紧密相连的比例,从而抑制DME的解离吸附反应。采用胶体法合成了不同形状的铂纳米晶,并考查了铂纳米晶对DME的催化活性及稳定性。以K2PtCl6和K2PtCl4为前躯体、聚丙烯酸钠(NaPA)为保护剂,在前躯体老化3 d后,分别采用Pt:NaPA为1:5和1:1的配比,可以得到立方体形铂纳米晶,TEM表征和循环伏安曲线均证实了这种纳米晶具有{100}的晶面结构特征。研究了不同形状的铂纳米晶对DME的催化活性,发现立方体形的铂纳米晶对DME的活性均较高,以K2PtCl4为前躯体得到的立方体形纳米晶活性最高,是商业铂黑催化剂的2.9倍,且其CV曲线具有Pt(100)电极上的一些典型特征。研究发现立方体铂纳米晶在空气中放置90 d后,其表面结构基本保持不变。通过对立方体铂纳米晶进行电化学阶跃处理可以发现,铂纳米晶的形状在1.1V电位范围内基本可以稳定存在,电位升高至1.2V,纳米晶在较短时间内稳定,但长时间高电位氧化则会使表面长程有序的(100)晶面被扰乱,转化为一些台阶位,对DME的催化活性也降低。(本文来源于《哈尔滨工业大学》期刊2009-06-01）
刘丹萍[6]（2001）在《铂单晶修饰电极催化行为探讨》一文中研究指出燃料电池中有机小分子化合物的催化氧化越来越受到广泛的重视 .铂单晶修饰电极在催化氧化有机小分子化合物方面具有较好的效果 .通过对铂单晶修饰电极的催化机制及实验方法的介绍 ,展示其广泛的应用前景(本文来源于《郧阳师范高等专科学校学报》期刊2001年06期）
曹为民,印仁和,秦勇[7]（2000）在《用REM法观察铂单晶面上铜的电结晶成膜过程》一文中研究指出采用0.001mol/L CuSO4+0.5mol/L H2SO4溶液体系,在Pt单晶球电极上作循环伏安曲线,得到Cu存在欠电位沉积和本体沉积两个阶段。利用反射电子显微术(REM)成功观察到在欠电位下Cu在Pt单晶面上为层状生长,本体沉积为叁维成长,证实了Cu在Pt单晶面上的Stranski-Krastanov生长机理。(本文来源于《功能材料》期刊2000年06期）
杨毅芸,孙世刚[8]（1998）在《铂单晶电极表面不可逆反应动力学(Ⅲ)》一文中研究指出在本系列研究论文Ⅰ[1]和Ⅱ[2]报导的结果基础上，进一步发展动力学数据解析方法．通过改变反应体系的温度，首次获得甲酸在Pt（100），Pt（110），Pt（111）电极上直接氧化反应的表观活化Gibbs自由能（△G≠0）．在实验选定的标准状态下，即0．0V／SCE、298．15K和1．013×105Pa下，来算得到。还发现传递系数β在实验温度范围（283．15～303．15K）不随温度变化，但随电极表面原子排列结构变化，大小次序与△G≠0的变化一致．(本文来源于《物理化学学报》期刊1998年10期）
孙世刚,杨毅芸[9]（1997）在《铂单晶电极表面不可逆反应动力学──Ⅱ铂单晶(100)晶面电极上甲酸氧化反应动力学参数解析》一文中研究指出运用程序电位阶跃方法，避免甲酸解离吸附的干扰，成功地研究了Pt（100）单晶电极上甲酸经活性中间体直接氧化至CO2的反应动力学．提出对电化学暂态实验数据进行积分变换求解动力学参数的方法，编制了相关的计算机软件，首次获得甲酸在Pt（100）单晶电极上直接氧化的反应动力学参数。结果给出在0．02V至0．15V电位区间，速率常数kf的对数随电极电位线性增长，kf从9．51×10－4上升到1．38×10－2cm·s－1．获得传递系数β＝0．309，5×10－3mol·L－1HCOOH＋0．5mol·L－1H2SO4溶液中甲酸的扩散系数D＝1．80×10－5cm2．s－1．(本文来源于《物理化学学报》期刊1997年08期）
杨毅芸,孙世刚[10]（1997）在《铂单晶电极表面不可逆反应动力学──Ⅰ.Pt(100)单晶电极上甲酸氧化的现场红外反射光谱研究》一文中研究指出运用电化学暂态方法和现场时间分辨FTIR反射光谱研究甲酸在Pt（100）单晶电极上的解离吸附和氧化过程．深入认识了甲酸解离吸附的反应速率在-0．25至0．25V电位区间呈火山形变化的规律．根据电化学现场时间分辨红外光谱的研究结果，提出在研究反应动力学时避免甲酸解离吸附干扰的方法，为进一步研究甲酸在Pt（100）电极表面经活性中间体直接氧化至CO2的反应动力学奠定了基础．(本文来源于《物理化学学报》期刊1997年07期）
铂单晶论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
CTAB广泛应用于贵金属纳米粒子的形状控制合成,相关文献中普遍认为Br离子的选择性吸附和刻蚀以及烷基铵阳离子的空间阻碍作用是形成不同形状纳米粒子的原因。本论文利用表面结构明确的单晶电极以电化学循环伏安、电化学原位红外光谱研究了CTAB和HBr与Pt(100、Pt(111)、Pt(110)电极表面的相互作用,着重探讨了Br离子以及CTAB吸附对各单晶电极表面结构的影响。以电化学原位红外光谱研究了CTAB在单晶电极表面的吸附及解离。获得的主要结果如下：1. CTAB在Pt表面的吸附是阴阳离子共同吸附的状态,Br-层在内,烷基铵阳离子层在外。在电位负扫过程中Br-脱附,而烷基铵阳离子不能脱附。CTAB在叁个晶面的吸附能力为Pt(100)>Pt(111)>Pt(110)。由此得出CTAB会优先吸附于Pt(100)晶面上的结论,支持了纳米晶体形状控制合成中的优先吸附机理。在Pt(100)和Pt(111)电极表面,当上限电位达到1.1V时CTAB完全脱附。而在Pt(110)电极表面当上限电位达到0.8V时,CTAB即可完全脱附。2.在-0.25V-0.1V范围内,Br与H在电极表面竞争吸附。在0.9V以下Br-的吸附完全抑制了OH"的吸附；0.98V处氧化峰包含Br-的氧化和Pt表面的氧化两个过程,当CV扫描上限电位高于0.9V时Br的竞争吸附明显抑制了Pt表面氧化。3.Br-的吸脱附不会影响Pt(100)和Pt(111)电极表面结构；0.9V以下Br-的吸附完全抑制了OH"的吸附,从而保护了长程有序Pt(100)电极免受OH"吸脱附的刻蚀。0.9V以上由于Br-与OH竞争吸附减少了Pt(100)和Pt(111)电极表面的氧化,Pt(100)电极表面结构从长程有序(100)结构向短程有序(100)结构和(110)台阶的转变减弱；Pt(111)电极长程有序(111)结构向(110)台阶位和短程有序(100)位的转变也减弱。4. CTAB与Pt单晶电极的作用表面为Br的吸脱附以及氧化还原,CTAB吸附对Pt氧化的抑制程度比Br更大。在本实验研究的最高上限范围内(1.2V),CTAB能阻止Pt(100)电极的长程有序结构向短程有序结构的转变；CTAB并不能阻止长程有序(111)结构的破坏,对Pt(111)结构的影响表现为减缓了长程有序(111)结构向(110)台阶的转变。5.电化学原位红外光谱显示,在H吸附区间CTAB的N+与表面H成键而出现1800cm-1谱峰,随着H的脱附此峰消失。在各电极表面N-H强度顺序为球单晶电极>Pt(110)电极≈Pt(111)电极>Pt(100)电极。电极表面少量的CO可能来自CTAB或杂质的解离,当研究电位升高至0.5V时CTAB开始氧化产生C02,同时其亚甲基对称和非对称峰强度增大。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
铂单晶论文参考文献
[1].董金超,苏敏,李剑锋.铂单晶界面电催化反应过程原位拉曼光谱研究[C].第二十届全国光散射学术会议（CNCLS20）论文摘要集.2019
[2].徐常登.CTAB和HBr与铂单晶表面相互作用的电化学和原位红外光谱研究[D].厦门大学.2014
[3].田莉,李君涛,叶进裕,甄春花,孙世刚.铂单晶(100)晶面电极上CN~-与CO共吸附的原位红外光谱研究[C].第十六届全国分子光谱学学术会议论文集.2010
[4].田莉,李君涛,叶进裕,甑春花,孙世刚.铂单晶(110)晶面电极上CN~-与CO共吸附过程研究[C].中国化学会第27届学术年会第10分会场摘要集.2010
[5].路蕾蕾.二甲醚在铂单晶上电催化氧化机理及高活性催化剂研究[D].哈尔滨工业大学.2009
[6].刘丹萍.铂单晶修饰电极催化行为探讨[J].郧阳师范高等专科学校学报.2001
[7].曹为民,印仁和,秦勇.用REM法观察铂单晶面上铜的电结晶成膜过程[J].功能材料.2000
[8].杨毅芸,孙世刚.铂单晶电极表面不可逆反应动力学(Ⅲ)[J].物理化学学报.1998
[9].孙世刚,杨毅芸.铂单晶电极表面不可逆反应动力学──Ⅱ铂单晶(100)晶面电极上甲酸氧化反应动力学参数解析[J].物理化学学报.1997
[10].杨毅芸,孙世刚.铂单晶电极表面不可逆反应动力学──Ⅰ.Pt(100)单晶电极上甲酸氧化的现场红外反射光谱研究[J].物理化学学报.1997