本文主要研究内容
作者杨立帆（2019）在《MOFs衍生硫化物/二硫化钼复合材料的制备及其电催化性能研究》一文中研究指出：日益枯竭的化石能源和严重的生态环境问题使得氢能等可持续清洁能源越来越受到人们的重视。电解水制氢是一种很有前景的制氢方式,其中活性高、成本低、稳定性好的电催化剂是电解水制氢的关键。MoS2具有与Pt相近的氢吸附自由能,且其成本低,资源丰富,被视为是一种有潜力替代Pt的HER催化剂。然而,本体MoS2的催化活性位点数量较少且导电性较差,因此其催化性能远不如Pt基催化剂,故对MoS2进行改性是非常有必要的。本文致力于对MoS2进行改性,以增加其活性位点数量并提升其导电性,进而提升MoS2的催化活性。具体的方法是以金属有机框架材料（MOFs）为牺牲模板,借助MOFs及其衍生物的优势对MoS2进行掺杂和复合,得到ZnxCo1-xMoS3、CoSx@MoS2、CoSx/CNTs@MoS2三种电催化剂。探讨了杂原子的掺入、异质结构的形成、碳的引入以及不同组分间所形成的协同效应对产物电催化性能的影响。全文主要研究内容如下:（1）以甲酸为配体,二甲胺为阳离子模板合成出水溶性的[（CH3）2NH2][ZnxCo1-x（HCOO）3]（x=0,1/4,1/3,1/2,2/3,1）前驱体,其与（NH4）2MoS4水溶液反应会快速形成不溶性沉淀,通过随后的煅烧处理,最终得到ZnxCo1-xMoS3空心立方块,成功地实现了Zn、Co原子的掺杂。HER测试结果表明,在ZnxCo1-xMoS3系列样品中,Zn1/3Co2/3MoS3的HER性能最优,在0.5M H2SO4中,Zn1/3Co2/3MoS3的过电位为160 mV(10 mA cm-2的电流密度下),Tafel斜率为85 mV dec-1,且稳定性很好。Zn–Co–Mo–S间的协同效应、空心立方结构以及Zn、Co原子的掺杂是催化性能得以提升的关键。（2）首先通过简单的室温液相沉淀法合成出[（CH3）2NH2][Co（HCOO）3],将这一Co-MOF与硫代乙酰胺（TAA）在溶剂热条件下反应得到Co9S8,再通过水热处理,使大量MoS2纳米片垂直且均匀地生长在硫化钴表面,最终得到CoSx@MoS2异质结构,其作为双功能电催化剂同时具有优异的HER和OER性能。在0.5 M H2SO4中,CoSx@MoS2的HER过电位为239 mV(10 mA cm-2的电流密度下),Tafel斜率为103 mV dec-1。在1 M KOH中,CoSx@MoS2的OER过电位为347 mV(10 mA cm-2的电流密度下),Tafel斜率为147 mV dec-1。CoSx@MoS2催化性能的提升可以归因于其独特的异质结构以及CoSx与MoS2间的协同效应。（3）在上一章研究工作的基础上,进一步引入碳材料来提升产物的催化反应动力。首先通过微乳液法合成出尺寸较小的[（CH3）2NH2][Co（HCOO）3],在Co-MOF与TAA反应的体系中额外加入碳纳米管（CNTs）,得到Co9S8/CNTs二元复合物,再将Co9S8/CNTs作为模板来负载MoS2,最终得到CoSx/CNTs@MoS2三元复合物,其作为双功能电催化剂同时具有优异的HER和OER性能。在0.5 M H2SO4中,CoSx/CNTs@MoS2的HER过电位为206 mV(10 mA cm-2的电流密度下),Tafel斜率为69 mV dec-1。在1 M KOH中,CoSx/CNTs@MoS2的OER过电位为296 mV(10 mA cm-2的电流密度下),Tafel斜率为92 mV dec-1。与单组分催化剂和二元复合材料相比,CoSx/CNTs@MoS2具有明显提升的催化性能,这可归因于CoSx、CNTs和MoS2间的协同效应。CNTs在显著提升催化反应动力的同时,对催化活性的提升也有贡献。
Abstract
ri yi ku jie de hua dan neng yuan he yan chong de sheng tai huan jing wen ti shi de qing neng deng ke chi xu qing jie neng yuan yue lai yue shou dao ren men de chong shi 。dian jie shui zhi qing shi yi chong hen you qian jing de zhi qing fang shi ,ji zhong huo xing gao 、cheng ben di 、wen ding xing hao de dian cui hua ji shi dian jie shui zhi qing de guan jian 。MoS2ju you yu Ptxiang jin de qing xi fu zi you neng ,ju ji cheng ben di ,zi yuan feng fu ,bei shi wei shi yi chong you qian li ti dai Ptde HERcui hua ji 。ran er ,ben ti MoS2de cui hua huo xing wei dian shu liang jiao shao ju dao dian xing jiao cha ,yin ci ji cui hua xing neng yuan bu ru Ptji cui hua ji ,gu dui MoS2jin hang gai xing shi fei chang you bi yao de 。ben wen zhi li yu dui MoS2jin hang gai xing ,yi zeng jia ji huo xing wei dian shu liang bing di sheng ji dao dian xing ,jin er di sheng MoS2de cui hua huo xing 。ju ti de fang fa shi yi jin shu you ji kuang jia cai liao （MOFs）wei xi sheng mo ban ,jie zhu MOFsji ji yan sheng wu de you shi dui MoS2jin hang can za he fu ge ,de dao ZnxCo1-xMoS3、CoSx@MoS2、CoSx/CNTs@MoS2san chong dian cui hua ji 。tan tao le za yuan zi de can ru 、yi zhi jie gou de xing cheng 、tan de yin ru yi ji bu tong zu fen jian suo xing cheng de xie tong xiao ying dui chan wu dian cui hua xing neng de ying xiang 。quan wen zhu yao yan jiu nei rong ru xia :（1）yi jia suan wei pei ti ,er jia an wei yang li zi mo ban ge cheng chu shui rong xing de [（CH3）2NH2][ZnxCo1-x（HCOO）3]（x=0,1/4,1/3,1/2,2/3,1）qian qu ti ,ji yu （NH4）2MoS4shui rong ye fan ying hui kuai su xing cheng bu rong xing chen dian ,tong guo sui hou de duan shao chu li ,zui zhong de dao ZnxCo1-xMoS3kong xin li fang kuai ,cheng gong de shi xian le Zn、Coyuan zi de can za 。HERce shi jie guo biao ming ,zai ZnxCo1-xMoS3ji lie yang pin zhong ,Zn1/3Co2/3MoS3de HERxing neng zui you ,zai 0.5M H2SO4zhong ,Zn1/3Co2/3MoS3de guo dian wei wei 160 mV(10 mA cm-2de dian liu mi du xia ),Tafelxie lv wei 85 mV dec-1,ju wen ding xing hen hao 。Zn–Co–Mo–Sjian de xie tong xiao ying 、kong xin li fang jie gou yi ji Zn、Coyuan zi de can za shi cui hua xing neng de yi di sheng de guan jian 。（2）shou xian tong guo jian chan de shi wen ye xiang chen dian fa ge cheng chu [（CH3）2NH2][Co（HCOO）3],jiang zhe yi Co-MOFyu liu dai yi xian an （TAA）zai rong ji re tiao jian xia fan ying de dao Co9S8,zai tong guo shui re chu li ,shi da liang MoS2na mi pian chui zhi ju jun yun de sheng chang zai liu hua gu biao mian ,zui zhong de dao CoSx@MoS2yi zhi jie gou ,ji zuo wei shuang gong neng dian cui hua ji tong shi ju you you yi de HERhe OERxing neng 。zai 0.5 M H2SO4zhong ,CoSx@MoS2de HERguo dian wei wei 239 mV(10 mA cm-2de dian liu mi du xia ),Tafelxie lv wei 103 mV dec-1。zai 1 M KOHzhong ,CoSx@MoS2de OERguo dian wei wei 347 mV(10 mA cm-2de dian liu mi du xia ),Tafelxie lv wei 147 mV dec-1。CoSx@MoS2cui hua xing neng de di sheng ke yi gui yin yu ji du te de yi zhi jie gou yi ji CoSxyu MoS2jian de xie tong xiao ying 。（3）zai shang yi zhang yan jiu gong zuo de ji chu shang ,jin yi bu yin ru tan cai liao lai di sheng chan wu de cui hua fan ying dong li 。shou xian tong guo wei ru ye fa ge cheng chu che cun jiao xiao de [（CH3）2NH2][Co（HCOO）3],zai Co-MOFyu TAAfan ying de ti ji zhong e wai jia ru tan na mi guan （CNTs）,de dao Co9S8/CNTser yuan fu ge wu ,zai jiang Co9S8/CNTszuo wei mo ban lai fu zai MoS2,zui zhong de dao CoSx/CNTs@MoS2san yuan fu ge wu ,ji zuo wei shuang gong neng dian cui hua ji tong shi ju you you yi de HERhe OERxing neng 。zai 0.5 M H2SO4zhong ,CoSx/CNTs@MoS2de HERguo dian wei wei 206 mV(10 mA cm-2de dian liu mi du xia ),Tafelxie lv wei 69 mV dec-1。zai 1 M KOHzhong ,CoSx/CNTs@MoS2de OERguo dian wei wei 296 mV(10 mA cm-2de dian liu mi du xia ),Tafelxie lv wei 92 mV dec-1。yu chan zu fen cui hua ji he er yuan fu ge cai liao xiang bi ,CoSx/CNTs@MoS2ju you ming xian di sheng de cui hua xing neng ,zhe ke gui yin yu CoSx、CNTshe MoS2jian de xie tong xiao ying 。CNTszai xian zhe di sheng cui hua fan ying dong li de tong shi ,dui cui hua huo xing de di sheng ye you gong suo 。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自新疆大学的杨立帆，发表于刊物新疆大学2019-07-23论文，是一篇关于电催化剂论文,二硫化钼论文,复合材料论文,金属有机框架材料论文,异质结构论文,新疆大学2019-07-23论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自新疆大学2019-07-23论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
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