本文主要研究内容
作者李旭平（2019）在《完全液相-热解法CuZnAl催化剂在固定床上用于合成气制低碳醇的研究》一文中研究指出：中国地大物博,能源储存量居世界首位,独特的地理条件导致我国的能源消费主要以煤为主。随着经济建设的高速发展,我国对一次能源的需求不断增加,将煤炭转化为液体燃料和基础化工原料是保证我国经济发展的重要举措之一,对我国未来的能源结构优化调整也具有重要意义。以一氧化碳为原料选择性加氢制备低碳醇的工艺是上世纪70年代石油危机以来一直的研究热点之一,所用催化剂主要有贵金属Rh基催化剂、F-T组元元素或碱金属改性的Cu基催化剂以及K-Mo系催化剂。本课题组在前期工作中意外发现,采用课题组自主发明的完全液相法制备的CuZnAl催化剂,在无F-T组元元素和碱金属存在下就具有较好的乙醇和低碳醇合成能力,后续研究证实了完全液相制备技术赋予了催化剂一些独特的性质,这些性质使其有别于常规方法制备的催化剂。为了进一步拓展完全液相制备技术的应用领域,以及考察这些独特的性质能否在其它床型中得到体现,我们将完全液相法催化剂经固液分离后应用于固定床,发现直接使用活性很低,究其原因是固液分离得到的催化剂表面有一层碳膜,覆盖了活性位点,而空气焙烧消碳会导致其性能回归常规方法催化剂。基于上述事实,作者通过将完全液相法催化剂在惰性气氛下热解暴露活性位,使催化剂在固定床上的活性有了明显提高,并表现出了优良的稳定性。本文将完全液相法催化剂经固液分离后进行热解,最终制得CuZnAl催化剂。分别考察了热解温度、热解时间、不同碱助剂的添加及用量对催化剂在固定床反应器上用于合成气制低碳醇性能的影响。通过对催化剂进行XRD、H2-TPR、NH3-TPD-MS、BET、TG-MS、XPS、TEM等表征分析并结合催化剂的活性评价结果得出以下结论:1.完全液相技术结合热解方法制备的CuZnAl催化剂能保留完全液相技术赋予催化剂的特殊性能,且在CO加氢制低碳醇反应中具有良好稳定性及低碳醇选择性,说明完全液相-热解法可以发展成为完全液相技术拓展于固定床催化剂的制备方法。2.当热解温度为800℃时,催化剂的活性及C2+醇选择性分别达到最高。催化剂中存在一定量的可还原Cu物种、稳定的孔道结构以及适宜的弱酸量有利于低碳醇的生成。3.热解温度过高或过低均不利于催化剂活性的提高而且还会导致大量副产物的生成。热解温度较低时,催化剂热解不充分,其表面的碳物种分解较少,阻隔了反应物、产物的传质;热解温度越高,碳物种分解越充分,但温度过高会破坏催化剂的孔结构的稳定性。4.无机碱金属助剂的引入可以增加C2+醇选择性,但主要不是异丁醇,这与现行常规方法制备的催化剂不同。有机碱助剂由于存在络合作用和改变酸量的作用,呈两极分化,有促进有促阻。5.碱金属助剂的加入有利于Cu的分散;并且促进了CuO的还原,还能中和酸性。添加Cs有利于低碳醇的生成,其最佳添加量为1.64 mol%。但其会抑制Cu的还原从而导致催化剂活性降低。
Abstract
zhong guo de da wu bo ,neng yuan chu cun liang ju shi jie shou wei ,du te de de li tiao jian dao zhi wo guo de neng yuan xiao fei zhu yao yi mei wei zhu 。sui zhao jing ji jian she de gao su fa zhan ,wo guo dui yi ci neng yuan de xu qiu bu duan zeng jia ,jiang mei tan zhuai hua wei ye ti ran liao he ji chu hua gong yuan liao shi bao zheng wo guo jing ji fa zhan de chong yao ju cuo zhi yi ,dui wo guo wei lai de neng yuan jie gou you hua diao zheng ye ju you chong yao yi yi 。yi yi yang hua tan wei yuan liao shua ze xing jia qing zhi bei di tan chun de gong yi shi shang shi ji 70nian dai dan you wei ji yi lai yi zhi de yan jiu re dian zhi yi ,suo yong cui hua ji zhu yao you gui jin shu Rhji cui hua ji 、F-Tzu yuan yuan su huo jian jin shu gai xing de Cuji cui hua ji yi ji K-Moji cui hua ji 。ben ke ti zu zai qian ji gong zuo zhong yi wai fa xian ,cai yong ke ti zu zi zhu fa ming de wan quan ye xiang fa zhi bei de CuZnAlcui hua ji ,zai mo F-Tzu yuan yuan su he jian jin shu cun zai xia jiu ju you jiao hao de yi chun he di tan chun ge cheng neng li ,hou xu yan jiu zheng shi le wan quan ye xiang zhi bei ji shu fu yu le cui hua ji yi xie du te de xing zhi ,zhe xie xing zhi shi ji you bie yu chang gui fang fa zhi bei de cui hua ji 。wei le jin yi bu ta zhan wan quan ye xiang zhi bei ji shu de ying yong ling yu ,yi ji kao cha zhe xie du te de xing zhi neng fou zai ji ta chuang xing zhong de dao ti xian ,wo men jiang wan quan ye xiang fa cui hua ji jing gu ye fen li hou ying yong yu gu ding chuang ,fa xian zhi jie shi yong huo xing hen di ,jiu ji yuan yin shi gu ye fen li de dao de cui hua ji biao mian you yi ceng tan mo ,fu gai le huo xing wei dian ,er kong qi bei shao xiao tan hui dao zhi ji xing neng hui gui chang gui fang fa cui hua ji 。ji yu shang shu shi shi ,zuo zhe tong guo jiang wan quan ye xiang fa cui hua ji zai duo xing qi fen xia re jie bao lou huo xing wei ,shi cui hua ji zai gu ding chuang shang de huo xing you le ming xian di gao ,bing biao xian chu le you liang de wen ding xing 。ben wen jiang wan quan ye xiang fa cui hua ji jing gu ye fen li hou jin hang re jie ,zui zhong zhi de CuZnAlcui hua ji 。fen bie kao cha le re jie wen du 、re jie shi jian 、bu tong jian zhu ji de tian jia ji yong liang dui cui hua ji zai gu ding chuang fan ying qi shang yong yu ge cheng qi zhi di tan chun xing neng de ying xiang 。tong guo dui cui hua ji jin hang XRD、H2-TPR、NH3-TPD-MS、BET、TG-MS、XPS、TEMdeng biao zheng fen xi bing jie ge cui hua ji de huo xing ping jia jie guo de chu yi xia jie lun :1.wan quan ye xiang ji shu jie ge re jie fang fa zhi bei de CuZnAlcui hua ji neng bao liu wan quan ye xiang ji shu fu yu cui hua ji de te shu xing neng ,ju zai COjia qing zhi di tan chun fan ying zhong ju you liang hao wen ding xing ji di tan chun shua ze xing ,shui ming wan quan ye xiang -re jie fa ke yi fa zhan cheng wei wan quan ye xiang ji shu ta zhan yu gu ding chuang cui hua ji de zhi bei fang fa 。2.dang re jie wen du wei 800℃shi ,cui hua ji de huo xing ji C2+chun shua ze xing fen bie da dao zui gao 。cui hua ji zhong cun zai yi ding liang de ke hai yuan Cuwu chong 、wen ding de kong dao jie gou yi ji kuo yi de ruo suan liang you li yu di tan chun de sheng cheng 。3.re jie wen du guo gao huo guo di jun bu li yu cui hua ji huo xing de di gao er ju hai hui dao zhi da liang fu chan wu de sheng cheng 。re jie wen du jiao di shi ,cui hua ji re jie bu chong fen ,ji biao mian de tan wu chong fen jie jiao shao ,zu ge le fan ying wu 、chan wu de chuan zhi ;re jie wen du yue gao ,tan wu chong fen jie yue chong fen ,dan wen du guo gao hui po huai cui hua ji de kong jie gou de wen ding xing 。4.mo ji jian jin shu zhu ji de yin ru ke yi zeng jia C2+chun shua ze xing ,dan zhu yao bu shi yi ding chun ,zhe yu xian hang chang gui fang fa zhi bei de cui hua ji bu tong 。you ji jian zhu ji you yu cun zai lao ge zuo yong he gai bian suan liang de zuo yong ,cheng liang ji fen hua ,you cu jin you cu zu 。5.jian jin shu zhu ji de jia ru you li yu Cude fen san ;bing ju cu jin le CuOde hai yuan ,hai neng zhong he suan xing 。tian jia Csyou li yu di tan chun de sheng cheng ,ji zui jia tian jia liang wei 1.64 mol%。dan ji hui yi zhi Cude hai yuan cong er dao zhi cui hua ji huo xing jiang di 。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自太原理工大学的李旭平，发表于刊物太原理工大学2019-07-26论文，是一篇关于完全液相法论文,热解论文,固定床论文,碱助剂论文,低碳醇论文,太原理工大学2019-07-26论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自太原理工大学2019-07-26论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。