导读:本文包含了鲁米诺化学发光论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献，主要关键词:化学发光检测,鲁米诺,金银核壳纳米粒子,氮硫共掺杂碳点
鲁米诺化学发光论文文献综述
张文生[1]（2019）在《基于鲁米诺/碳点化学发光新体系的生物传感器构建及生化分析》一文中研究指出人体内代谢活动产生的生物活性分子如气体信号小分子、蛋白质、DNA和酶等水平的变化与体内的一些疾病息息相关。因此,对这些生物活性分子进行高选择性和高灵敏度检测一直是分析化学领域的研究热点。化学发光检测(chemiluminescence,CL)由于灵敏度高、线性范围宽、分析速度快和设备简单等优点已成为传感领域中最有效的技术之一,已在生命科学、环境科学、材料科学的发展中发挥了巨大的作用。本论文合成了催化活性高、生物相容性好和光学性能优异的金银核壳纳米粒子(Au@Ag NPs)、氮硫共掺杂碳点(NS-CDs)等纳米材料,再巧妙地将其与CL传感器相结合。构建了灵敏检测前列腺特异性抗原(PSA)、硫化氢(H_2S)和癌胚抗原(CEA)等生物活性分子的CL传感平台,并开展了生化分析应用研究,为其他生物标志物的研究提供了新思路。主要创新点及研究内容如下:1.本章基于双金属金银核壳纳米粒子(Au@Ag NPs)对鲁米诺-铁氰化钾(luminol-K_3Fe(CN)_6)体系优异的催化性能,构建了一种新型的检测前列腺特异性抗原(PSA)CL生物传感平台。传感器构建过程如下:将合成的PSA抗体修饰的Au@Ag NPs(Ab-Au@Ag NPs)用来特异性捕获靶抗原PSA分子。当PSA存在时,PSA与Ab-Au@Ag NPs之间发生非竞争型免疫反应,进一步形成免疫纳米探针(PSA-Ab-Au@Ag NPs)。结果表明,该免疫纳米探针的催化能力随着PSA浓度的增加而逐渐降低,并且对该CL体系的信号猝灭程度与PSA浓度的对数在0.1 pg mL~(-1)–100.0 ng mL~(-1)的范围内成线性关系,检出限为0.047 pg mL~(-1)。此外,构建的CL生物传感器成功用于来自信阳市中心医院的6份人血清样品中PSA的分析,结果与医院吻合,加标回收率在86.1%–112.5%之间,相对标准偏差(RSDs)不大于5.9%。2.研究发现,人体内硫化氢(H_2S)的含量变化与一些重要疾病相关,因此,对H_2S的灵敏检测具有重要的意义。本章基于合成的CL探针Cu~(2+)-g-C_3N_4 NSs对luminol-H_2O_2体系有良好的催化作用,构建了一种新型的高灵敏度和高选择性检测H_2S的CL传感器。构建过程如下:当目标物H_2S存在时,其在水溶液中解离出的S~(2-)与探针Cu~(2+)-g-C_3N_4 NSs中的Cu~(2+)形成溶解度低的硫化铜(CuS),这有效地猝灭了luminol-H_2O_2-Cu~(2+)-g-C_3N_4 NSs体系的信号。在优化条件下,luminol-H_2O_2-Cu~(2+)-g-C_3N_4 NSs体系的信号随着H_2S浓度的增加而逐渐降低,检测范围为10.0 pM–50.0 nM,检出限为2.0 pM。此外,设计的传感器成功用于来自信阳市中心医院3份人血浆样品中H_2S的分析,检测结果与文献报道的结果吻合,加标回收率在95.7%–110%之间,RSDs不超过6.1%。3.本章首次构建了基于氮硫共掺杂碳点-过氧化氢(NS-CDs-H_2O_2)体系的CL传感器,实现了对肿瘤标志物癌胚抗原(CEA)的灵敏检测。构建过程如下:将辣根过氧化物酶(HRP)和DNA互补链共同修饰在Au@Ag NPs(HRP-Au@Ag-cDNA)上作为NS-CDs-H_2O_2体系的信号放大探针。HRP-Au@Ag-cDNA可以与纳米磁珠标记的CEA适配体发生特异性作用,形成DNA双链杂化的纳米复合物HRP-Au@Ag-dsDNA-MB。当CEA存在时,CEA优先与aptamer结合,导致HRP-Au@Ag-dsDNA-MB中的DNA双链打开,进一步释放了纳米探针HRP-Au@Ag-cDNA。基于探针中HRP和Au@Ag NPs的协同催化作用,设计的HRP-Au@Ag-cDNA对NS-CDs-H_2O_2体系具有双重信号放大作用。在优化条件下,构建的CL传感器实现了对CEA的灵敏检测,检测范围为0.3 ng mL~(-1)–80.0 ng mL~(-1),检出限为94 pg mL~(-1)。此外,将CL传感器成功用于来自信阳市中心医院5份人血清样品中CEA的分析,检测结果与医院吻合,加标回收率在89.4%–114.0%之间,RSDs不大于9.2%。(本文来源于《信阳师范学院》期刊2019-05-01）
毛选香[2]（2019）在《金属有机框架及其衍生物在鲁米诺化学发光体系的应用研究》一文中研究指出化学发光分析因其检出限低、快速分析、线性范围宽和装置简单等优点而广泛地应用于分析检测领域。其中,鲁米诺因其良好的水溶性和较高的发光量子产率而成为经典的化学发光试剂之一。然而,鲁米诺在氧化剂过氧化氢的存在下,产生较微弱的化学发光,因此需要引入催化剂于鲁米诺-过氧化氢化学发光体系中来提高分析检测的灵敏度。其中,催化剂逐渐由金属离子和辣根过氧化物酶转变为纳米材料,比如金属纳米颗粒,金属氧化物纳米颗粒和碳纳米材料等等。近年来,金属有机框架因其比表面积高、孔径可调、活性位点丰富等优良特性,被广泛地应用于鲁米诺-过氧化氢化学发光体系。本文从金属有机框架及其衍生物出发,通过优化其制备方法,成功合成一系列具有良好的催化活性的纳米材料,并以鲁米诺-过氧化氢体系为模型反应,探究不同制备条件与所得材料结构以及催化性能叁者之间的关系,并成功用于高灵敏检测生物样品中的葡萄糖。本论文共分为四章:第一章:文献综述。一系列纳米材料作为催化剂用于鲁米诺-过氧化氢化学发光体系的研究进展。第二章:本章采用表面修饰的策略,首先通过溶剂热法合成MOF-235,然后利用MOF-235中的Fe~(3+)和β-CD中的-OH之间的配位作用在MOF-235的表面成功修饰β-CD,得到水中分散性良好的MOF-235/β-CD复合物。通过XRD,TGA,FTIR和SEM等表征手段对该复合物的形貌、结构进行分析,证明成功制备MOF-235/β-CD复合物。实验发现,在碱性条件下,MOF-235/β-CD高效催化luminol-H_2O_2反应,并产生显着增强的化学发光,其强度为luminol-H_2O_2反应的30倍。通过对其化学发光动力学曲线、化学发光光谱和自由基捕获实验结果的分析,表明其化学发光信号增强的原因可能是MOF-235中的活性位点和β-CD的协同作用,促进该体系中产生了大量的羟基自由基(·OH)和超氧自由基(O_2~(·-))等活性氧物质。基于葡萄糖氧化酶能催化葡萄糖产生过氧化氢,我们构建了一种简单快速、高灵敏、高选择性地检测葡萄糖的方法。在最优的实验条件下,该方法检测过氧化氢的线性范围为10 nM-1μM,检出限(LOD,3σ)为5 nM,检测葡萄糖的线性范围是0.01-3μM,葡萄糖的LOD(3σ)为10 nM。将该方法应用于人血清中葡萄糖的分析检测,获得了满意的结果。第叁章:本章采用在不同气氛中两歩碳化的策略,即先将制备的前体ZIF-67在N_2中600 ℃碳化得到Co纳米颗粒均匀分散在富含N的碳多面体中,然后进一步在空气中200 ℃碳化,使得Co纳米颗粒部分被氧化为Co_3O_4,得到核壳结构的Co@Co_3O_4/NC多面体复合物。研究表明,该复合物具有高效的催化活性,能催化过氧化氢氧化鲁米诺产生明显增强的化学发光,其增强的化学发光信号为luminol-H_2O_2反应的80倍。本章以luminol-H_2O_2化学发光反应为模型体系,借助流动注射化学发光的方式探究其作为高效催化剂的机理。通过对其化学发光动力学实验,化学发光光谱和自由基捕获实验的分析,推知其高效的催化活性可能是由于Co@Co_3O_4纳米颗粒均匀分散在N掺杂的碳多面体在该体系中加速了电子的转移,以及复合物中多组分之间的协同作用,促进过氧化氢分解,产生丰富的羟基自由基(·OH)和超氧自由基(O_2~(·-))。基于Co@Co_3O_4/NC多面体对luminol-H_2O_2反应良好的催化效果,我们提出了一种快速灵敏,选择性好的检测过氧化氢和葡萄糖的方法。在最优实验条件下,该方法检测过氧化氢的线性范围为5 nM-2μM,检出限(LOD,3σ)为2 nM,检测葡萄糖的线性范围是8 nM-1μM,葡萄糖的LOD(3σ)为4nM。进一步,将该方法应用于人血清样品中葡萄糖含量的测定,结果可靠。第四章:将具有高比表面积且多孔结构的前体ZIF-67在空气中400 ℃碳化,得到中空的Co_3O_4/C多面体复合物,然后与FeSO_4溶液反应,在该复合物上自组装生长FeOOH纳米棒,得到Co_3O_4/FeOOH纳米颗粒分散在碳多面体上的复合物(用Co_3O_4/FeOOH/C表示)。实验发现,该复合物对鲁米诺-过氧化氢化学发光体系表现出良好的催化活性。本章通过化学发光光谱,化学发光动力学实验和自由基捕获实验,推知其高催化活性可能是由于Co_3O_4/FeOOH/C复合物的中空结构有利于暴露大量的活性位点,以及该复合物中多组分之间的协同作用有利于催化H_2O_2产生大量的羟基自由基和超氧自由基。基于Co_3O_4/FeOOH/C中空多面体能够催化氧化鲁米诺产生明显增强的化学发光,本章通过耦合葡萄糖氧化酶,建立了一种快速、高灵敏的测定葡萄糖的方法。在最优的实验条件下,该分析方法检测葡萄糖的线性范围为5 nM-2μM,检出限(LOD,3σ)为5 nM,并成功应用于人血清中葡萄糖含量的测定。(本文来源于《西南大学》期刊2019-04-18）
刘松兰,杨萍[3]（2019）在《酞菁在鲁米诺化学发光中的应用》一文中研究指出鲁米诺-过氧化氢化学发光体系目前应用较为广泛,但具有发光强度弱,发光时间短等缺点。目前,对鲁米诺光活性的研究主要集中在已知鲁米诺发光体系的改进上,使得发光体系的发光时间更长并实现发光更强,灵敏度更强。本文从研究鲁米诺分子结构出发,以鲁米诺和四羧基酞菁锌为原料,合成了鲁米诺酞菁锌(TM)复合产物,建立了TM-H_2O_2体系,与鲁米诺-过氧化氢体系相比较,研究了其光致发光性质和化学发光机理;同时进行了条件优化。研究发现,其缓冲溶液pH=9. 8,TM浓度为1×10~(-4)mol·L~(-1),过氧化氢浓度为0. 03%时检测到的化学发光信号最强。(本文来源于《西部皮革》期刊2019年06期）
张胜海,夏忠丽,郭卫松,邹茜茜,李佳佳[4]（2019）在《通过Gabriel反应合成经典化学发光试剂鲁米诺》一文中研究指出以3-硝基邻苯二甲酸为起始原料,先通过"一锅煮"的方法,连续实现酐交换、开环和闭环3步反应得到关键中间体N-甲基-3-硝基邻苯二甲酰亚胺。在40%水合肼溶液中,该中间体在100℃条件下发生Gabriel反应生成环酰肼,同时,中间体苯环上的硝基在自制催化剂Fe OOH作用下被水合肼还原为氨基。两个反应同步完成,极大的缩短了生产周期、反应温度较低、合成方法及操作简单、成本低、收率高、污染小,适用于工业化生产。在优化条件下,以83. 4%的总产率得到了超过现有技术标准的目标化合物。(本文来源于《化学试剂》期刊2019年04期）
李文丽,余鹃,向军俭,王宏[5]（2018）在《人心肌肌钙蛋白Ⅰ鲁米诺化学发光酶免疫分析法的建立》一文中研究指出目的:制备两株抗人心肌肌钙蛋白Ⅰ(human cardiac troponinⅠ,cTnⅠ)单克隆抗体,建立鲁米诺化学发光酶免疫分析法。方法:制备腹水型单抗、饱和硫酸铵沉淀法和亲和层析柱Protein G纯化抗体,并通过SDS-PAGE和ELISA对抗体特异性进行鉴定,建立鲁米诺化学发光酶免疫分析法,并对30份临床血清样本进行检测。结果:本实验制备的两株单抗(分别命名为Ab1、Ab3;亚型都是Ig G1)能够识别以cTnⅠ单体、cTnⅠ-C复合物和cTnⅠ-T-C复合物不同形式存在的cTnⅠ。Ab1、Ab3的效价分别为1∶80万和1∶40万,亲和力常数分别为1.62×109L/mol、2.60×108L/mol。利用2株单抗建立的鲁米诺化学发光酶免疫分析法检测范围为:6.25~400 ng/ml。对30份临床样本进行检测,阳性检出率为77.3%,阴性检出率为100%。结论:建立了可以检测以cTnⅠ单体、cTnⅠ-C和cTnⅠ-T-C复合物形式存在的cTnⅠ的鲁米诺化学发光酶免疫分析法,具有更高的实用性。(本文来源于《中国免疫学杂志》期刊2018年05期）
周杨[6]（2018）在《鲁米诺化学发光体系的新型共反应物及其分析应用研究》一文中研究指出化学发光分析是基于某些化学反应产生的光发射现象而建立的一种分析方法。化学发光分析具有灵敏度高、线性范围宽、仪器设备简单、分析速度快等优点,已被广泛应用于生命科学、药物分析、临床检验、环境检测等领域。本论文对近五年来化学发光分析的新进展和新技术进行了简单介绍,其中包括化学发光共反应物、新材料增强化学发光、化学发光共振能量转移、化学发光成像分析以及化学发光与智能手机。在本研究工作中,详细研究了荧光素及其衍生物、抗坏血酸等作为鲁米诺反应体系的共反应物的化学发光行为,建立了测定钴离子和抗坏血酸的流动注射化学发光分析方法,研究了这些方法在实际样品分析中的可行性。第一部分,鲁米诺和荧光素及其衍生物在碱性介质中可以直接发生反应并产生化学发光信号。该反应体系在碳酸盐缓冲溶液中有最大的化学发光强度,向鲁米诺-二溴荧光素体系中加入0.2 μmol/L钴离子溶液后,该反应体系的化学发光信号增强了约23倍。鲁米诺一二溴荧光素体系表现出对钻离子较高的高灵敏度和较高的选择性。在最佳实验条件下,钻离子浓度在5~1000.0nmol/L范围内与发光强度呈良好的线性关系,检测限为1.8nmol/L钻离子。对浓度为0.2μmol/L钻离子溶液进行11次平行测定,相对标准偏差为3.2%。该方法简单,成本低廉,已应用于蓝色硅胶样品中钴离子含量的检测,结果令人满意。该反应体系的化学发光光谱在425 nm和535 nm处有两个最大发射峰,其中,425 nm处为鲁米诺的典型发射峰,535 nn处为二溴荧光素的最大发射峰。在碱性溶液中,荧光素及其衍生物发生自氧化反应生成羟基自由基和单线态氧。在钴离子的催化下,鲁米诺被活性氧自由基氧化为激发态的3-氨基邻苯二甲酸离子并发射出波长为425 nm的光。激发态的3-氨基邻苯二甲酸离子和单线态氧将能量转移到二溴荧光素分子,形成激发态的二溴荧光素分子并发射出波长为535 nm的光。第二部分,在碱性介质中,抗坏血酸与鲁米诺反应产生化学发光信号,在钴离子存在时,该反应体系的化学发光强度被显着增强。根据此反应现象,建立了测定抗坏血酸的流动注射化学发光分析方法。该方法对抗坏血酸有良好的响应,线性范围为1~1000.0ng/mL,检测限为0.97ng/mL抗坏血酸。对浓度为0.5μg/mL抗坏血酸溶液进行11次平行测定,相对标准偏差为1.3%。同时,考察多种金属离子、氨基酸、蛋白质和生物小分子对测定的干扰情况,均未观察到对化学发光强度的明显干扰。该方法具有简单、灵敏、快速等特点,已应用于检测饮料样品中的抗坏血酸含量。此外,提出了可能的反应机理。在碱性介质中,抗坏血酸被溶解氧氧化为脱氢抗坏血酸,鲁米诺与脱氢抗坏血酸反应,形成激发态的3-氨基邻苯二甲酸离子并发射出波长为425 nm的光。本论文证明了荧光素及其衍生物、抗坏血酸可以作为鲁米诺反应体系的共反应物。据此建立了鲁米诺-二溴荧光素-钴离子化学发光体系和鲁米诺-钴离子-抗坏血酸化学发光体系,实现了对钴离子和抗坏血酸高选择性和高灵敏度的检测。同时,提出了可能的反应机理。(本文来源于《陕西师范大学》期刊2018-05-01）
王奕璇[7]（2018）在《纳米粒子参与的鲁米诺化学发光分析研究进展》一文中研究指出化学发光分析是基于化学反应产生发光现象而发展出来的一种灵敏度高、线性检测范围宽的痕量物质检测方法。长期以来,化学发光分析一直局限在分子、原子领域。纳米材料由于具有量子尺寸效应、小尺寸效应、表面效应及宏观量子隧道效应等特殊性质,使其成为科学领域的研究热点。介绍了纳米金、纳米银、纳米铂参与的鲁米诺发光体系的研究进展。最后,提出了纳米粒子参与化学发光体系研究目前存在的问题,并对其未来的发展方向进行了展望。(本文来源于《广东化工》期刊2018年08期）
林科利[8]（2018）在《石墨烯及二维类石墨烯在鲁米诺化学发光生物分析中的应用》一文中研究指出近年来,化学发光分析方法因其灵敏度高、线性范围宽、分析速度快、仪器设备简单等优点被广泛用于生物医学分析。鲁米诺化学发光由于具有较高的量子产率和较好的水溶性而成为研究最多的发光体系。随着纳米材料的出现,化学发光分析得以飞速发展,但有关长时间化学发光功能化复合材料和二维类石墨烯参与的化学发光生物分析的研究鲜少报道。基于此,本论文以氧化石墨烯为反应平台,合成了具有长时间化学发光性质的纳米复合材料,探讨其发光机理,并将其用于生物小分子的测定;又以石墨相氮化碳纳米片和氧化石墨烯为分析界面,开发了基于电子转移和能量转移的化学发光生物分析方法,实现了一系列生物分子的检测。具体研究内容包括以下叁个方面:(1)合成了具有长时间化学发光性质的还原型氧化石墨烯/金纳米/鲁米诺复合材料,并将其用于胆固醇的测定。鲁米诺和正电荷金纳米颗粒分别通过?-?堆积和静电吸附作用沉积在氧化石墨烯表面,形成鲁米诺和金纳米颗粒双功能化的还原型氧化石墨烯纳米复合材料。该复合材料在碱性条件下与过氧化氢反应能产生长时间化学发光。机理研究表明:还原型氧化石墨烯与金纳米颗粒的协同催化作用诱导产生大量自由基使鲁米诺的发光时间延长;还原型氧化石墨烯不仅促使~·OH和O_2~(·-)在其共轭平面发生重组反应生成~1O_2,并且诱导~·OH在其共轭双键上发生加成反应产生大量的?–C=C~·,直接激发鲁米诺产生长时间化学发光。结合酶与底物反应产生过氧化氢,将所制备的复合材料用于胆固醇的定量检测,所得线性范围是0.71μM–11.43μM,检测限为0.55μM。通过引入其他酶和底物,该方法能进一步拓展到多种生物分子的检测。(2)石墨相氮化碳纳米片能有效猝灭鲁米诺–过氧化氢体系的化学发光,猝灭机理是鲁米诺和石墨相氮化碳纳米片之间的光电子转移。基于这一新发现,构建了以核酸适配体为识别单元的免标记通用型化学发光分析方法,成功用于疾病标志物癌胚抗原、腺苷和乙型肝炎病毒DNA的测定。DNA探针含有G-四链体序列,与血红素结合形成血红素/G-四链体DNA酶(hemin/G-quadruplex DNAzyme),该酶能催化鲁米诺–过氧化氢反应产生化学发光。加入靶物后,由于靶物识别作用和DNA杂交作用,DNA发卡结构打开并与含有hemin/G-quadruplex DNAzyme的DNA探针形成稳定的双链DNA结构,因此不会吸附在石墨相氮化碳纳米片表面,从而阻断电子转移过程,使鲁米诺的化学发光显着增强。通过测定加入靶物前后化学发光信号的变化实现癌胚抗原的测定。化学发光强度的比值和癌胚抗原的浓度在0.1 ng/mL–150 ng/mL范围内呈现良好的线性关系,检测限为63 pg/mL。该方法不需要标记和修饰,具有简单、快速、成本低等优点,并为石墨相氮化碳纳米片在化学发光分析中的应用提供了新途径。(3)开发了简单、灵敏的hemin/G-quadruplex DNAzyme催化的化学发光能量转移体系用于肿瘤标志物miRNA-141的测定。本研究以鲁米诺为供体,氧化石墨烯(GO)和荧光染料为双受体,DNA探针G1由四分之叁的G-quadruplex序列和二分之一的靶物识别序列组成,DNA探针G2包括四分之一的G-quadruplex序列和二分之一的靶物识别序列。G1和G2分别修饰荧光染料,与hemin作用后形成催化作用较弱的hemin/G-quadruplex DNAzyme,因其吸附在GO上导致化学发光信号十分微弱。加入miRNA-141后,其与探针杂交形成稳定且催化能力强的双链hemin/G-quadruplex DNAzyme结构,因不会吸附在GO表面使能量转移效率降低,从而显着增强鲁米诺的化学发光信号。通过该体系化学发光信号的增强实现了miRNA-141的灵敏检测。结果表明,化学发光强度的比值和miRNA-141的浓度在0.01 nM–200 nM范围内呈现良好的线性关系,检测限为4.7 pM。通过选择不同的DNA探针,该方法可以拓展到其他核酸的分析。综上所述,本文利用氧化石墨烯制备了长时间化学发光功能化纳米复合材料,并基于石墨相氮化碳纳米片和氧化石墨烯开发了化学发光生物分析新方法,成功用于蛋白质、核酸及生物小分子的分析检测。这些方法具有普适性,通过替换相应探针,便能实现其他靶物的检测。本研究为二维类石墨烯在化学发光分析中提供新的应用途径,也有助于扩大化学发光的应用范畴。(本文来源于《西南大学》期刊2018-04-16）
蒋欣亚[9]（2018）在《基于鲁米诺衍生物电致化学发光新体系的构建及其对生物分子灵敏检测的研究》一文中研究指出人体内的所有器官都是由细胞组成,细胞的有序增长和分化可以保持人的身体健康,但是细胞的异常分化会形成恶性肿瘤,即人们常说的癌症。恶性肿瘤长得快、易转移且难切除,对生命造成了严重的威胁。另外恶性肿瘤早期多无明显症状,等患者出现症状时,肿瘤已属于晚期。因此,目前早期诊断及预防是治疗恶性肿瘤最有效的手段。研究证明,细胞内过量的活性氧分子会引起氧化应激,导致细胞膜脂质过氧化和蛋白质变性等,进一步造成肿瘤的发生和发展。另外,在恶性肿瘤的初期阶段,某些蛋白质会分泌异常。因此实现这些疾病标志物(活性氧分子和蛋白质等)的灵敏检测对癌症的诊断及治疗评价等方面具有较大的实用价值。电致化学发光(electrochemiluminescence,ECL)是一门结合了电化学分析技术的高可控性和发光分析技术的高灵敏度的分析技术。ECL生物传感器就是将ECL与生物传感器相结合而发展起来的一类生物传感器,它不仅具有高可控性和高灵敏度,还具有优异的特异性。这些优点使得ECL生物传感器能很好的应用于生物分析检测。在ECL机理研究过程中发现提高共反应试剂的作用效率能提高发光体的ECL效率。另外在传感器的构建过程中,由于发光体的固载量直接决定了发光体的反应数量,因此有效提高发光体的固载量能提高传感器的发光强度。另外,提高目标物的利用率也能增强ECL信号。鉴于此,为了进一步提高ECL生物传感器的灵敏度,本文主要利用纳米材料及生物辅助放大策略来构建一些快速且灵敏的ECL传感器并进行癌症标志物的检测。主要内容及结果如下:1.基于自增强型鲁米诺衍生物及PdIr立方体模拟过氧化物酶的电致化学发光免疫传感器的研究在众多的信号放大策略中,同一分子内同时含有发光基团和共反应基团的自增强型ECL发光物质能极大的提高发光物质的发光效率,因为在同一分子内发光体与共反应试剂之间的反应距离较短因此能量损失也少。另外,由于自然过氧化物酶易失活且难分离,因此具有优异稳定性和模拟过氧化物酶性能的纳米材料受到了广泛关注。在本工作中,我们首先合成了具有高效过氧化物酶性质的PdIr立方体,然后将L-半胱氨酸(L-Cys)和N-(4-氨基丁基)-N-乙基异鲁米诺(ABEI)固定在PdIr立方体上合成了自增强型的ECL纳米复合物(PdIr-L-Cys-ABEI)。基于L-Cys对ABEI的分子内自增强及PdIr立方体对H_2O_2的有效催化信号放大策略,构建了一个简单且灵敏度高的ECL免疫传感器,并成功应用于层粘连蛋白(LN)的测定。该方法为提高ABEI的发光效率及拓展其应用提供了一种新的策略。2.以高效的新金属有机骨架为信号探针构建高灵敏电致化学发光生物传感器的研究在构建ECL传感器时,提高发光效率最直接的方法是有效提高发光体的固载量,因为发光体的固载量直接决定了发光体的反应数量。传统的ABEI固载方法在一定程度上会限制ABEI的固载量,因此,在本研究中我们提出了一种有效固载大量ABEI的方法。我们用ABEI交联的2-氨基对苯二甲酸作为有机桥连配体合成Fe-MIL-101(ABEI@Fe-MIL-101),这样会使得大量ABEI固载在Fe-MIL-101的骨架上,因此所得的ABEI@Fe-MIL-101具有优异的ECL性能。此外,为了避免使用共反应试剂H_2O_2,为蛋白和细胞的检测提供一个更安全的环境,我们通过控制电位使溶解氧转化成超氧自由基(O_2˙ˉ)来进一步增强ECL信号。实验结果表明,所构建的传感器对MCF-7癌细胞上粘蛋白(MUC1)具有灵敏的检测,检测限为12个细胞,表明该策略能为癌症早期的生物标志物诊断提供一个有效的方法。3.基于功能化叁维多孔导电聚合物水凝胶构建电致化学发光生物传感器的研究可靠且灵敏的原位检测细胞释放的小分子吸引了研究者们极大的兴趣,因为这在病理生理学研究中具有重要的意义。在这个工作中,我们合成了发光物质ABEI功能化的银纳米颗粒修饰的聚苯胺-植酸导电水凝胶(ABEI-Ag@PAni-PA)材料,并用其制备了一个ECL生物传感器对细胞释放的过氧化氢(H_2O_2)进行了灵敏检测。所制备的叁维结构的ABEI-Ag@PAni-PA既具有导电水凝胶优异的导电性又具有纳米催化剂优异的催化性。另外,由于PAni水凝胶具有连续的叁维骨架、多孔结构和好的生物相容性,有利于ABEI-Ag的大量固载和细胞黏附。传统检测细胞内H_2O_2的方法是将细胞置于溶液中,在该工作中我们将细胞黏附在ABEI-Ag@PAni-PA导电水凝胶上,与传统的方法相比这为H_2O_2扩散到反应位点提供了短的扩散距离,因此在药物刺激下更能实现细胞内H_2O_2的灵敏检测。结果表明,该ECL传感器具有较好的生物相容性、较高的灵敏度且易制备,因此可以利用其去检测细胞释放的其他分子,有利于促进病理生理学的研究。4.基于目标物循环放大策略的电致化学发光信号转换体系用于灵敏检测Hg~(2+)和粘蛋白的研究在构建传感器时,实现目标物的循环利用是另一个提高传感器信号的有效放大策略,,因为通过目标物循环即使目标物浓度很小传感器也能检测到一定的ECL信号。另外,有研究证明“on-off-on”信号转换策略能提高传感器的灵敏度,因为它不仅能降低背景信号,还能消除假阳信号。在本工作中,我们首次发现汞离子(Hg~(2+))能有效猝灭ABEI的ECL信号,且Hg~(2+)能通过T-Hg~(2+)-T作用很好的被固载。受此启发,我们构建了一个基于Hg~(2+)引发的“on-off-on”型ECL适体传感器用于超灵敏检测Hg~(2+)和MUC1。为了进一步提高适体传感器的灵敏度,利用Exo I来实现目标MUC1的循环使用。实验结果表明,本文提出的ECL适体传感器能成功的应用于较宽范围内Hg~(2+)和MUC1的灵敏检测。5.基于蛋白-适体驱动的叁维DNA纳米机器信号探针构建电致化学发光生物传感器的研究在传统检测蛋白质的方法中,通常采用酶剪切或聚合将目标蛋白质转换成单链DNA来间接实现蛋白质的循环使用,这使得实验耗时长、花费高且复杂。为了实现目标蛋白质的直接循环,在本论文中我们构建了一个基于蛋白-适配体复合物驱动的叁维DNA纳米机器信号探针的ECL生物传感器并应用于mucin1(MUC1)的灵敏检测。在叁维DNA纳米机器信号探针的组装过程中我们采用MUC1-适配体复合物作为催化发夹组装的催化剂。这种方法不仅可以实现目标蛋白质的直接循环使用,还可以实现发光物质ABEI的有效固载。此外,我们用CoFe_2O_4磁性纳米材料作为叁维DNA纳米机器信号探针的固载基质,不仅可以实现快速分离,还能催化共反应试剂H_2O_2的分解产生羟基自由基(OH~·),实现ECL信号的放大。该研究方案结合了目标物MUC1的循环和CoFe_2O_4的催化,实现了对MUC1的超灵敏检测。因此,这种策略可以为临床诊断(如微量蛋白检测)提供一种有效的,灵敏的检测方法。(本文来源于《西南大学》期刊2018-03-15）
李云云,张琰图,章竹君,王军锋[10]（2017）在《基于纳米CeO_2增敏鲁米诺化学发光法测定对乙酰氨基酚的研究》一文中研究指出基于碱性条件下,CeO_2纳米粒子能够有效增敏鲁米诺-KMnO_4体系的化学发光,并结合流动注射技术建立了一种对乙酰氨基酚测定的新方法。实验研究了影响化学发光检测信号的多种因素,并初步探讨了可能的化学发光机理。在最佳实验条件下,对乙酰氨基酚浓度在1.0×10-7~5.0×10-5mol/L范围内与相对化学发光强度的抑制值呈良好的线性相关,相关系数(r2)为0.996 4,检出限(3σ)为3.3×10-8mol/L。对5.0×10-6mol/L的对乙酰氨基酚溶液平行测定11次,计算得相对标准偏差(RSD)为0.3%。该法用于银翘片中对乙酰氨基酚含量的测定,回收率为98.0%;对尿液的加标回收率为97.9%~98.7%,结果满意。(本文来源于《分析测试学报》期刊2017年11期）
鲁米诺化学发光论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
化学发光分析因其检出限低、快速分析、线性范围宽和装置简单等优点而广泛地应用于分析检测领域。其中,鲁米诺因其良好的水溶性和较高的发光量子产率而成为经典的化学发光试剂之一。然而,鲁米诺在氧化剂过氧化氢的存在下,产生较微弱的化学发光,因此需要引入催化剂于鲁米诺-过氧化氢化学发光体系中来提高分析检测的灵敏度。其中,催化剂逐渐由金属离子和辣根过氧化物酶转变为纳米材料,比如金属纳米颗粒,金属氧化物纳米颗粒和碳纳米材料等等。近年来,金属有机框架因其比表面积高、孔径可调、活性位点丰富等优良特性,被广泛地应用于鲁米诺-过氧化氢化学发光体系。本文从金属有机框架及其衍生物出发,通过优化其制备方法,成功合成一系列具有良好的催化活性的纳米材料,并以鲁米诺-过氧化氢体系为模型反应,探究不同制备条件与所得材料结构以及催化性能叁者之间的关系,并成功用于高灵敏检测生物样品中的葡萄糖。本论文共分为四章:第一章:文献综述。一系列纳米材料作为催化剂用于鲁米诺-过氧化氢化学发光体系的研究进展。第二章:本章采用表面修饰的策略,首先通过溶剂热法合成MOF-235,然后利用MOF-235中的Fe~(3+)和β-CD中的-OH之间的配位作用在MOF-235的表面成功修饰β-CD,得到水中分散性良好的MOF-235/β-CD复合物。通过XRD,TGA,FTIR和SEM等表征手段对该复合物的形貌、结构进行分析,证明成功制备MOF-235/β-CD复合物。实验发现,在碱性条件下,MOF-235/β-CD高效催化luminol-H_2O_2反应,并产生显着增强的化学发光,其强度为luminol-H_2O_2反应的30倍。通过对其化学发光动力学曲线、化学发光光谱和自由基捕获实验结果的分析,表明其化学发光信号增强的原因可能是MOF-235中的活性位点和β-CD的协同作用,促进该体系中产生了大量的羟基自由基(·OH)和超氧自由基(O_2~(·-))等活性氧物质。基于葡萄糖氧化酶能催化葡萄糖产生过氧化氢,我们构建了一种简单快速、高灵敏、高选择性地检测葡萄糖的方法。在最优的实验条件下,该方法检测过氧化氢的线性范围为10 nM-1μM,检出限(LOD,3σ)为5 nM,检测葡萄糖的线性范围是0.01-3μM,葡萄糖的LOD(3σ)为10 nM。将该方法应用于人血清中葡萄糖的分析检测,获得了满意的结果。第叁章:本章采用在不同气氛中两歩碳化的策略,即先将制备的前体ZIF-67在N_2中600 ℃碳化得到Co纳米颗粒均匀分散在富含N的碳多面体中,然后进一步在空气中200 ℃碳化,使得Co纳米颗粒部分被氧化为Co_3O_4,得到核壳结构的Co@Co_3O_4/NC多面体复合物。研究表明,该复合物具有高效的催化活性,能催化过氧化氢氧化鲁米诺产生明显增强的化学发光,其增强的化学发光信号为luminol-H_2O_2反应的80倍。本章以luminol-H_2O_2化学发光反应为模型体系,借助流动注射化学发光的方式探究其作为高效催化剂的机理。通过对其化学发光动力学实验,化学发光光谱和自由基捕获实验的分析,推知其高效的催化活性可能是由于Co@Co_3O_4纳米颗粒均匀分散在N掺杂的碳多面体在该体系中加速了电子的转移,以及复合物中多组分之间的协同作用,促进过氧化氢分解,产生丰富的羟基自由基(·OH)和超氧自由基(O_2~(·-))。基于Co@Co_3O_4/NC多面体对luminol-H_2O_2反应良好的催化效果,我们提出了一种快速灵敏,选择性好的检测过氧化氢和葡萄糖的方法。在最优实验条件下,该方法检测过氧化氢的线性范围为5 nM-2μM,检出限(LOD,3σ)为2 nM,检测葡萄糖的线性范围是8 nM-1μM,葡萄糖的LOD(3σ)为4nM。进一步,将该方法应用于人血清样品中葡萄糖含量的测定,结果可靠。第四章:将具有高比表面积且多孔结构的前体ZIF-67在空气中400 ℃碳化,得到中空的Co_3O_4/C多面体复合物,然后与FeSO_4溶液反应,在该复合物上自组装生长FeOOH纳米棒,得到Co_3O_4/FeOOH纳米颗粒分散在碳多面体上的复合物(用Co_3O_4/FeOOH/C表示)。实验发现,该复合物对鲁米诺-过氧化氢化学发光体系表现出良好的催化活性。本章通过化学发光光谱,化学发光动力学实验和自由基捕获实验,推知其高催化活性可能是由于Co_3O_4/FeOOH/C复合物的中空结构有利于暴露大量的活性位点,以及该复合物中多组分之间的协同作用有利于催化H_2O_2产生大量的羟基自由基和超氧自由基。基于Co_3O_4/FeOOH/C中空多面体能够催化氧化鲁米诺产生明显增强的化学发光,本章通过耦合葡萄糖氧化酶,建立了一种快速、高灵敏的测定葡萄糖的方法。在最优的实验条件下,该分析方法检测葡萄糖的线性范围为5 nM-2μM,检出限(LOD,3σ)为5 nM,并成功应用于人血清中葡萄糖含量的测定。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
鲁米诺化学发光论文参考文献
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[10].李云云,张琰图,章竹君,王军锋.基于纳米CeO_2增敏鲁米诺化学发光法测定对乙酰氨基酚的研究[J].分析测试学报.2017