结构型催化剂论文-覃勇

结构型催化剂论文-覃勇

导读:本文包含了结构型催化剂论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献,主要关键词:甲烷燃烧,金属颗粒,钯催化剂,甲烷催化燃烧反应

结构型催化剂论文文献综述

覃勇[1](2019)在《氧化铝包覆层对甲烷燃烧反应钯催化剂活性结构的稳定作用》一文中研究指出甲烷具有高的温室效应,因此天然气应用过程尾气中甲烷的消除是一个迫切和亟待解决的环境问题~1。Pd基催化剂广泛应用于催化甲烷燃烧反应,并且表现出显着的结构敏感性~2。实验和理论计算研究结果均表明Pd-Pd Ox界面表现出最高的催化甲烷燃烧活性~(3,4)。但是,在强放热甲烷燃烧反(本文来源于《物理化学学报》期刊2019年12期)

杜辰昊,陈航宁[2](2019)在《负载型Cu基结构催化剂的制备及其含氰废气净化性能研究》一文中研究指出目的调整Cu基结构催化剂浸渍液的组分,研究其对丙烯腈、氰化氢含氰组分净化效率的影响。方法通过表面改性的方法,在常见的分子筛和氧化物表面负载不同种类与含量的助剂,得到结构催化剂,并且利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、能谱仪(EDS)、透射电子显微镜(TEM)、比表面积分析仪、催化剂颗粒强度仪,对催化剂的微观形貌、结构特性和机械强度等进行系统表征。利用氢气程序升温还原(H_2-TPR)和氨气程序升温脱附(NH3-TPD),对催化剂表面物种的氧化还原性和酸性进行研究。结果通过筛选发现,添加Fe和Ce助剂得到的结构催化剂,在含氰废气净化过程中表现出优异的催化性能和稳定性。各浸渍组分均匀分布在所用的载体表面,经ICP分析测得催化剂中各负载组分的含量为4.5%Cu+1.1%Ce+1.2%Fe(均为质量分数)。利用该方法得到的催化剂比表面积高,孔道结构丰富,表面物种分布均匀且径向强度超过100 N/cm。含丙烯腈和氢氰酸的废气经过催化剂处理后,高效转化为无害的CO_2、H_2O和N_2。废气中丙烯腈含量小于0.5 mg/m~3,氰化氢小于1.9 mg/m~3,氮氧化物小于100 mg/m~3,均低于国家排放标准的限值,且经过2500h连续反应,未发现明显失活现象。另外,催化剂同时具有较好的丙烷催化燃烧去除性能和水热稳定性,450℃下300 h内丙烷的去除率保持在85%以上。结论开发了一种简捷的方法对常见载体(分子筛、氧化物)进行表面改性处理,调控催化剂表面物种的化学性质。通过浸渍过程赋予其高效净化含氰废气的性能,同时催化剂具有优异的活性、稳定性和机械强度,存在良好的工业化应用前景。(本文来源于《表面技术》期刊2019年11期)

赵海军,董芳,韩维亮,唐志诚[3](2019)在《Ce基催化剂结构性质对邻二氯苯催化氧化消除效率的影响机制研究》一文中研究指出含氯挥发性有机物(CVOCs)由于具有化学性质稳定、热稳定性好和不易被生物降解等特点,在环境中长期累积存在,对生物和环境造成了非常严重的危害[1]。催化氧化消除方法是将烟气中的CVOCs直接分解转化为无毒或毒性小的水、二氧化碳和氯化氢[2]。Ce基催化剂由于具有储氧能力高、氧流动性好和表面具有丰富氧空位的特点在CVOCs的催化氧化消除中具有优异的反应活性。本文以邻二氯苯(o–DCB)为探针分子,通过制备特定形貌的CeMn氧化物催化剂,探讨了CeMn催化剂特定晶面对o–DCB消除效率的影响规律。CeMn氧化物纳米棒在不同方向暴露出(111)、(110)和(100)叁种晶面(图1a,b),而纳米八面体和立方体则分别只暴露(111)(图1c,d)和(100)(图1e,f)晶面。通过活性(图2A)和CeMn氧化物形貌研究发现,二者之间存在密切的形貌依赖关系,纳米棒催化剂表现出最高的o–DCB消除活性,T90仅为346℃,其次为纳米八面体和立方体,T90分别为356和360℃。纳米棒催化剂的高活性主要与其高的氧化还原度和丰富的表面吸附氧有关,而纳米八面体的优异活性则主要与其高的比表面积有关,高的比表面积有利于更多活性位的暴露。图2B给出了不同形貌催化剂表面的反应速率变化,有意思的是反应速率在叁种催化剂表面的变化与宏观反应活性不太一致,这主要是纳米立方体催化剂具有较小的表面积和高的酸密度,而o–DCB的消除受催化剂表面的酸密度影响较大。另外,在反应过程中不同晶面也表现出了不同的反应速率,变化关系为:(110)>(100)>(111)。因此,除了形貌效应外,o–DCB在CeMn氧化催化剂表面的消除还具有晶面效应。(本文来源于《稀土元素镧铈钇应用研究研讨会暨广东省稀土产业技术联盟成立大会摘要集》期刊2019-11-15)

司锐[4](2019)在《利用X射线吸收精细结构谱学研究氧化铈负载的小尺寸催化剂“构效关系”》一文中研究指出负载型催化剂的"构效关系"是多相催化的核心问题,其深入探索往往依赖于各类结构探测技术。基于同步辐射光源所产生的X射线具有高通量、小光斑、宽能区、波长连续可调等优势,为催化学研究提供了优越的表征平台。其中,X射线吸收精细结构谱学(XAFS)方法不仅具有元素敏感特性,而且还可以通过谱图解析获取样品中活性金属的电子结构、原子近邻结构等关键信息。因此,将同步辐射XAFS技术与负载型催化剂"构效关系"研究紧密结合,指认反应活性中心、确定反应机理路径,已成为催化学科前沿研究的当务之急。报告人课题组依托上海光源BL14W1线站,与国内相关催化课题组密切合作,利用XAFS技术重点研究了具有亚纳米原子簇结构的氧化铈负载的贵金属(Au、Pt)、过渡金属(Fe、Cu)和双金属(Cu Pd、Fe Ru、Co Mn)催化体系[1-11]。(本文来源于《稀土元素镧铈钇应用研究研讨会暨广东省稀土产业技术联盟成立大会摘要集》期刊2019-11-15)

石文,高彤彤,张历云,马彦爽,刘忠文[5](2019)在《铁氧化物纳米棒负载金纳米颗粒催化剂载体表面结构调控对CO氧化的影响(英文)》一文中研究指出自1987年Haruta等首次发现氧化物负载金催化剂具有优异的低温催化CO氧化活性以来,纳米金催化剂由于其独特的物理化学性质引起了催化科学工作者的极大兴趣.大量研究致力于揭示金纳米颗粒的尺寸、价态、制备方法以及活化过程对其低温催化CO氧化的性能影响机制.在众多的负载型金催化剂体系中,可还原性金属氧化物负载Au纳米粒子催化剂由于能产生较强的金属-载体相互作用(SMSI)或做为助催化剂组分提供氧活化位点而受到广泛研究.其中,铁氧化物负载金被认为是最具有潜力的低温催化CO氧化反应催化剂之一;研究表明,其催化性能不仅取决于金纳米粒子的尺寸,而且在很大程度上取决于氧化铁载体的表面性质.尽管氧化铁负载的金催化剂具有非常高的活性,并很好地从传统的动力学角度解释了其反应机理,但氧化铁的表面性质对负载金属-载体间的界面相互作用及反应性能的影响机制仍存在争议,尤其是针对氧化铁表面性质对负载金纳米粒子分散性和稳定性影响的研究仍相对较少,并且缺少直观的研究手段.基于此,本文将预先制备的β-Fe OOH前驱体在不同温度氩气气氛中焙烧处理,制备具有不同表面性质的铁氧化物纳米棒,然后负载Au纳米粒子,并应用于CO氧化反应.进一步利用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)等表征手段对Au纳米粒子与氧化铁载体间的相互作用进行了细致表征,揭示了不同氧化铁表面性质对负载金纳米粒子的分散性、化学态的影响以及在一氧化碳氧化反应中的活性和稳定性的差异原因.TEM结果表明,焙烧前不同氧化铁载体上的Au纳米粒子均高度分散,且颗粒尺寸相近,平均粒径约为1.0 nm;焙烧后不同载体上的Au纳米粒子尺寸均有不同程度的长大.粒径统计结果显示,Fe OOH载体表面Au纳米粒子的平均粒径尺寸约为2.5 nm,且以面心立方结构的单晶形式存在;而Fe O_x和α-Fe_2O_3载体表面的Au纳米粒子的平均粒径尺寸则分别为3.9和3.5nm,且存在大量多重孪晶结构.结合XPS和性能测试结果发现,焙烧前Au/Fe OOH催化剂表面的羟基有助于带正电的Au吸附和解离氧气,从而具有低温CO氧化反应活性,但长时间的稳定性测试表明,反应条件下Fe OOH表面羟基不稳定,会逐渐脱除,从而导致催化活性下降.将催化剂预先在200 ~oC空气中焙烧,不同氧化铁载体上金的化学状态会由金属阳离子部分转变为零价金,同时伴随着载体表面羟基的消失.其中,Fe OOH表面含有高于其它铁氧化物的Au~0,且Au/Fe OOH催化剂表现出对CO最优的反应性能和较好的稳定性,说明焙烧处理后催化剂的反应性能与小尺寸的零价金物种密切相关.此外,我们还将相同位置-电子显微学方法(IL-TEM)应用于气相反应体系中,探索了金/铁氧化物系列催化剂的结构演变.结果表明,相比于Au/Fe OOH和Au/α-Fe_2O_3,Fe O_x载体表面独特的孔结构使负载于其上的Au纳米粒子在反应条件下会发生明显的类奥斯特瓦尔德熟化行为,并通过改变反应气中CO和O_2的计量比推测该过程可能是由于Au与CO组分相互作用导致,从而揭示了长时间反应条件下其催化CO氧化活性下降的原因.本文通过结合传统的表征手段和气相IL-TEM方法,对金/铁氧化物催化剂的金属-载体相互作用进行了直观研究,并为新型催化剂的开发和设计提供了参考.(本文来源于《Chinese Journal of Catalysis》期刊2019年12期)

罗二桂[6](2019)在《掺杂型碳基氧还原电催化剂的组成与结构调控》一文中研究指出燃料电池(Fuel cells)被公认为是最有希望解决能源和环境危机的能量转化装置之一。目前,燃料电池的电极反应,尤其是氧还原反应(ORR),高度依赖于贵金属Pt基催化剂,这一方面提高了燃料电池的价格,使催化剂占到燃料电池总成本的40-50%;另一方面,Pt基催化剂的长期稳定性较差,影响了电池的寿命。这些问题限制了燃料电池的大规模应用。因此,开发低成本、高活性、高稳定性的ORR催化剂对于燃料电池走向规模化应用具有重要意义。本论文通过理性设计,从组成与结构等角度,由廉价原料出发,采用合理可行的实验方法,制备了一系列碳基非贵金属、非金属ORR催化剂,并对其活性位点、性能、构效关系等进行了研究。具体研究内容如下:1.高活性位点密度的碳基氧还原催化剂(1)对于氮掺杂碳非金属氧还原催化剂,为提高活性位点密度,我们通过模板诱导法,选择性地制备了具有高比例的吡啶氮和吡咯氮掺杂的碳基催化剂材料。使用纳米CaCO3作为模板,利用CaCO3高温热解释放的CO2作为活化剂,在其逸出时与碳原子反应,从而产生大量暴露的边缘,促使边缘氮的掺杂。同时,硬模板效应使材料具有多级孔的叁维结构。与无模板法所制备的样品相比,该催化剂在碱性介质中的ORR催化活性显着提高,半波电位达到0.853 V。该工作也为制备具有高性能、多孔碳基催化材料提供了新的思路。(2)对于ZIF衍生Fe/N/C催化剂,我们通过热解后掺Fe并二次碳化法实现了 Fe的高密度有效掺杂,同时研究了 Fe源加入的方式、比例等对催化剂活性的影响。发现:一锅法制备催化剂时,只有当Fe源用量很高时才能以水解沉淀方式实现掺杂,且产物中极易形成Fe颗粒;采用后吸附法将Fe后引入到ZIF-8中,由于排除了硝酸锌自带结晶水的影响以及微孔中Zn的占位效应,使水解问题得到有效解决,掺杂量获得大幅提升,催化剂性能有显着提高;进一步,将ZIF-8碳化后,在掺杂Fe的同时,引入尿素并进行二次碳化,足量额外的N源以及已经稳定的碳骨架更强的微孔限域效应促使了高密度Fe-Nx的形成,从而使催化剂活性进一步提高,在酸性介质中的半波电位达到0.825 V,并且具有高4e-反应选择性和出色的稳定性。2.高活性位点利用率的Fe/N/C氧还原催化剂针对Fe/N/C氧还原催化剂的传统制备方法由于结构堆积造成的性能降低问题,我们使用叁聚硫氰酸作为结构诱导剂,通过原位剥离法调控了 Fe/N/C催化剂的微结构。在热解阶段,叁聚硫氰酸的缩聚产生了片层的S掺杂氮化碳,进一步地由其充当牺牲模板以诱导碳纳米片的形成。同时,由于S相对较大的原子半径,-SH这一易挥发基团在离去过程中产生了剥离作用。上述过程使最终产物具有非常均匀的片层结构、高比表面积和大的孔体积。这些结构特性提高了活性位点的利用率。与使用叁聚氰胺作为氮源所得到的样品相比,S掺杂的Fe/N/C催化剂的ORR活性显着提高,在酸性和碱性介质中的半波电位分别为0.76 V(vs.0.68 V)和0.87 V(vs.0.84 V)。这项工作不仅加深了我们对S对Fe/N/C催化剂性能影响机制的理解,而且还开辟了制备具有均匀片层结构碳基材料的新途径。3.新型Cr/N/C氧还原催化剂为避免Fe/N/C催化剂中由于Fe与氧还原中间产物过氧化氢产生的芬顿反应所导致的稳定性问题,我们首次制备了单原子Cr/N/C氧还原催化剂。首先通过后吸附策略将Cr引入到ZIF中使Cr在表层富集;然后通过热解形成利于ORR催化的中空结构;最终获得了 Cr以单原子形式存在的热解型催化剂。通过球差电镜和XAFS等多种表征证明嵌在碳基底中的Cr-N4是Cr/N/C催化剂的活性位点,最终催化剂在酸性介质中具有优秀的ORR催化性能,半波电位最高可以达到0.773V。更重要的是,由于该Cr/N/C催化剂芬顿反应活性仅为传统Fe/N/C催化剂的1/23,因而展现出了非常好的稳定性,加速老化测试20000圈后半波电位仅下降15mV,甚至比商业Pt/C更稳定。该工作突破了早期研究中铬酞菁对ORR几乎没有催化活性的认知,为探究新型单原子催化剂提供了依据。(本文来源于《中国科学技术大学》期刊2019-11-01)

贺素姣,岳瑞丰,刘海龙[7](2019)在《MCM-48固载杂多酸催化剂的孔结构与催化性能研究》一文中研究指出以MCM-48介孔分子筛为载体、HSiW(硅钨杂多酸)为活性组分,采用浸渍法制备负载型催化剂HSiW/MCM-48。以XRD、N_2吸附-脱附、NH_3-TPD对样品进行表征,以油酸的酯化反应为探针测试样品的催化性能,并考察了HSiW负载量对催化剂结构和性能的影响。研究结果表明:HSiW/MCM-48催化剂保持MCM-48的叁维立方相介孔结构,但随HSiW负载量增加,HSiW/MCM-48催化剂介孔的长程有序性逐渐下降,比表面积和孔容同时减小;催化剂在油酸的酯化反应中呈现出良好的催化性能;当HSiW负载量达20%时,催化活性较高,油酸甲酯的收率高达80.5%。(本文来源于《中国胶粘剂》期刊2019年10期)

宋华,代雪亚,朱天汉,秦浩,宋华林[8](2019)在《B助剂对Ni_2P/MCM-41催化剂结构及其加氢性能的影响》一文中研究指出采用程序升温还原法制备B改性的Ni_2P/MCM-41催化剂,结合X-射线衍射(XRD)、N_2等温吸附、CO吸附、吡啶吸附红外光谱(Py-FTIR)、X-射线光电子能谱(XPS)、透射电镜(TEM)等手段对催化剂进行表征。考察不同B质量分数(1%~3%)对Ni_2P/MCM-41催化剂的结构和加氢脱氧(HDO)、加氢脱硫(HDS)性能的影响。结果表明:B的引入能促进较小粒径、较高分散度的Ni_2P相的生成,减少催化剂表面的磷富集,增加暴露的Ni活性位的数量,增大催化剂的比表面积;B的引入显着增加催化剂的L酸量,进而增加总酸量;B改性催化剂的HDO和HDS活性均高于不含B的催化剂,且当B的质量分数为2%时催化活性最佳,此时HDO反应转化率达到95%,无氧产率达82%,HDS反应转化率达到97%。(本文来源于《中国石油大学学报(自然科学版)》期刊2019年05期)

施晓秋,刘仲能,余强,刘东东,董雁春[9](2019)在《载体孔结构对裂解汽油一段加氢Ni/Al_2O_3催化剂性能的影响》一文中研究指出氧化铝载体的孔结构对裂解汽油一段加氢催化剂性能的影响至关重要。通过优化原粉配比、载体焙烧温度和柠檬酸浓度优化载体孔结构,以获得较大比表面积、大孔容和大孔径的载体。与未优化载体相比,孔体积提高24%,孔径提高40%。在反应器入口温度50℃、反应压力2.6 MPa和体积空速3.0 h~(-1)条件下,使用优化载体制备的催化剂对裂解汽油进行加氢评价试验,结果表明,催化剂稳定性好于参比剂,双烯值稳定在<1.5 gI_2·(100g油)~(-1)。(本文来源于《工业催化》期刊2019年10期)

王原,何汉兵,郑雅杰[10](2019)在《核壳结构ZIF-67@CuO_x催化剂及其低温CO-SCR脱硝研究》一文中研究指出通过封装法在常温下成功制备出纳米颗粒ZIF-67包覆八面体核壳结构的ZIF-67_(a/b)@CuO_x(a/b=4/1,2/1,1/1,1/1.5)低温脱硝催化剂,并利用X射线衍射仪(XRD)、傅里叶红外仪(IR)、扫描电子显微镜(SEM)、比表面积分析仪(BET)等对催化剂进行表征,考察了不同ZIF-67包覆量对催化剂形貌、结构组成、比表面积大小以及选择性催化还原(SCR)性能的影响。结果表明,HKUST-1烧结为八面体的CuO_x相,具有良好的负载能力,ZIF-67保持其原有形貌、晶型和高比表面积;在a/b为4/1时ZIF-67具有较好的均一性和分散性,催化剂比表面积增大,其低温催化脱硝性能最好。CO-SCR催化性能测试结果显示,ZIF-67_(4/1)@CuO_x在脱硝温度150和225℃时分别达到86.5%和95%的脱硝率。ZIF-67_(4/1)@CuO_x相比ZIF-67达到相同脱硝率(86%)的温度降低50℃。ZIF-67_(4/1)@CuO_x具有1 168.410 m~2/g的最大比表面积,为反应提供更对界面和有效接触,提高催化还原脱硝效率。(本文来源于《功能材料》期刊2019年09期)

结构型催化剂论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

目的调整Cu基结构催化剂浸渍液的组分,研究其对丙烯腈、氰化氢含氰组分净化效率的影响。方法通过表面改性的方法,在常见的分子筛和氧化物表面负载不同种类与含量的助剂,得到结构催化剂,并且利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、能谱仪(EDS)、透射电子显微镜(TEM)、比表面积分析仪、催化剂颗粒强度仪,对催化剂的微观形貌、结构特性和机械强度等进行系统表征。利用氢气程序升温还原(H_2-TPR)和氨气程序升温脱附(NH3-TPD),对催化剂表面物种的氧化还原性和酸性进行研究。结果通过筛选发现,添加Fe和Ce助剂得到的结构催化剂,在含氰废气净化过程中表现出优异的催化性能和稳定性。各浸渍组分均匀分布在所用的载体表面,经ICP分析测得催化剂中各负载组分的含量为4.5%Cu+1.1%Ce+1.2%Fe(均为质量分数)。利用该方法得到的催化剂比表面积高,孔道结构丰富,表面物种分布均匀且径向强度超过100 N/cm。含丙烯腈和氢氰酸的废气经过催化剂处理后,高效转化为无害的CO_2、H_2O和N_2。废气中丙烯腈含量小于0.5 mg/m~3,氰化氢小于1.9 mg/m~3,氮氧化物小于100 mg/m~3,均低于国家排放标准的限值,且经过2500h连续反应,未发现明显失活现象。另外,催化剂同时具有较好的丙烷催化燃烧去除性能和水热稳定性,450℃下300 h内丙烷的去除率保持在85%以上。结论开发了一种简捷的方法对常见载体(分子筛、氧化物)进行表面改性处理,调控催化剂表面物种的化学性质。通过浸渍过程赋予其高效净化含氰废气的性能,同时催化剂具有优异的活性、稳定性和机械强度,存在良好的工业化应用前景。

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

结构型催化剂论文参考文献

[1].覃勇.氧化铝包覆层对甲烷燃烧反应钯催化剂活性结构的稳定作用[J].物理化学学报.2019

[2].杜辰昊,陈航宁.负载型Cu基结构催化剂的制备及其含氰废气净化性能研究[J].表面技术.2019

[3].赵海军,董芳,韩维亮,唐志诚.Ce基催化剂结构性质对邻二氯苯催化氧化消除效率的影响机制研究[C].稀土元素镧铈钇应用研究研讨会暨广东省稀土产业技术联盟成立大会摘要集.2019

[4].司锐.利用X射线吸收精细结构谱学研究氧化铈负载的小尺寸催化剂“构效关系”[C].稀土元素镧铈钇应用研究研讨会暨广东省稀土产业技术联盟成立大会摘要集.2019

[5].石文,高彤彤,张历云,马彦爽,刘忠文.铁氧化物纳米棒负载金纳米颗粒催化剂载体表面结构调控对CO氧化的影响(英文)[J].ChineseJournalofCatalysis.2019

[6].罗二桂.掺杂型碳基氧还原电催化剂的组成与结构调控[D].中国科学技术大学.2019

[7].贺素姣,岳瑞丰,刘海龙.MCM-48固载杂多酸催化剂的孔结构与催化性能研究[J].中国胶粘剂.2019

[8].宋华,代雪亚,朱天汉,秦浩,宋华林.B助剂对Ni_2P/MCM-41催化剂结构及其加氢性能的影响[J].中国石油大学学报(自然科学版).2019

[9].施晓秋,刘仲能,余强,刘东东,董雁春.载体孔结构对裂解汽油一段加氢Ni/Al_2O_3催化剂性能的影响[J].工业催化.2019

[10].王原,何汉兵,郑雅杰.核壳结构ZIF-67@CuO_x催化剂及其低温CO-SCR脱硝研究[J].功能材料.2019

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结构型催化剂论文-覃勇
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