本文主要研究内容
作者杨焱（2019）在《基于噻吩三氮唑、吡唑配体构筑的多酸功能配合物的结构与性质研究》一文中研究指出：本文中,在水热条件下,由三羟甲基氨基甲烷(Tris)、吡唑衍生物4-丁基-1H-吡唑(bpz)、1,1’-双(3,5-二甲基-1H-吡唑基)甲烷(H2bdpm)和噻吩衍生物2-(4,5-二苯基-1H-咪唑)-4-噻吩(L1)、4-(2-噻吩-2-基-乙基)-4H-[1,2,4]三氮唑(L2)配体,通过调节不同反应体系中多阴离子的种类、反应温度以及pH的协同作用,合成了 11 个基于 Keggin/Wells-Dawson/Lindqvist/Preyssler 型多酸基化合物,并用X-射线单晶衍射仪表征了它们的结构。此外,我们还研究了这些新的多酸基化合物的电化学、光催化和荧光性质。1.在水热条件下,利用三羟.甲基氨基甲烷(Tris)配体和Lindqvist型多酸阴离子,合成了两种同构的化合物:[Co(Tris)3(H20)3(H3V6019)]H20(1)[Zn(Tris)3(H20)3(H3V6019)]H20(2)化合物1与化合物2为同构,含有混合扣帽的Lindqvist型[V6019]5-阴离子。一个八面体配位的Co/Zn原子与三个阴离子的O原子连接,形成“无机帽”。此外,三个Tris有机配体提供它们的9个O原子来参与构建[V6O19]5-阴离子。这三个Tris分子配体成为阴离子的“有机帽”,实现了[V6019]5-的有机官能化。2.悬臂式有机配体4-丁基-1H-吡唑(bpz)和1,1’-双(3,5-二甲基-1H-吡唑基)甲烷(H2bdpm)被引入到POM-Cu/Co体系,这两种配体都含有吡唑五元环即有两个可配位N原子,具有较强的配位能力。这种配体的配位模式易于聚集金属形成多核簇。通过调节温度、pH等条件,在水热条件下,得到一个基于Preyssler型、一个Wells-Dawson型和一个基于[Mo8O26]4-多酸的配合物:[Cu4(H2bdpm)4(H2O)10(H6KP5W30O110)]·2(H2bdpm).14H2O(3)[Co4(H2bdpm)4(H2P2W18O62)](4)[Cu2(bpz)2H2(β-Mo8O26)0.5(θ-Mo8O26)0.5].H2O(5)化合物3含有少见的K原子作为中心的Preyssler型多酸阴离子,它们进一步通过双核Cu2+环连接形成1D双链结构。相邻的一维双链通过丰富的分子间作用力形成了二维超分子层结构。化合物4中由于多阴离子并没有参与配位,所以每个多酸阴离子都离散在Co原子与配体所组成的sin正弦曲线链的周围构成了 1D超分子链。在化合物5中存在两个不同类型的多酸阴离子β-Mo8O26]4-和[θ-Mo8O26]4-,其中只有[θ-Mo8O26]4-参与配位,与过渡金属和bpz配体链接形成了 1D链。3.通过使用具有不同电荷的多酸阴离子,水热合成了 6个基于同多钼和Keggin型多酸的化合物,该系列化合物由含S噻吩刚性类配体2-(4,5-二苯基-1H-咪唑)-4-噻吩(L1)与含S噻吩柔性类配体4-(2-噻吩-2-基-乙基)-4H-[1,2,4]三氮唑(L2)修饰多阴离子:[H4L14(Mo8O26)2H2O](6)[H6L18(PMo12)](7)[Cu3L23(PMo12O40)](8)[Cu4L26(SiW12O40)](9)[Cu4L26(SiMo12O40)](10)[Zn4L26(SiW12O40)](11)化合物6的单胞包含1个同多钼酸阴离子[Mo8O26]4-、4个L1配体和2个结晶水分子,同多钼酸阴离子[Mo8O26]4-和配体L1之间存在丰富的氢键作用力,诱导了化合物6的一维超分子链状结构。化合物7中,多阴离子PMo12和有机配体L1之间存在大量的氢键作用力,形成了超分子一维链结构。在化合物8中存在Cu+和L2配体的配位特征诱导的环状三核Cu+簇。化合物9、10和11是同构的,存在一种[Cu4L26]4+亚单元和POM阴离子连接诱导的一种1D链。化合物8-11表现出良好的电化学和选择性光催化性质。此外,我们探索了 8-11的传感特性,其悬浮液对Hg2+具有良好的发光识别。通过使用含S配体,我们也在努力进一步探索其它基于POM的Hg2+荧光探针。
Abstract
ben wen zhong ,zai shui re tiao jian xia ,you san qiang jia ji an ji jia wan (Tris)、bi zuo yan sheng wu 4-ding ji -1H-bi zuo (bpz)、1,1’-shuang (3,5-er jia ji -1H-bi zuo ji )jia wan (H2bdpm)he sai fen yan sheng wu 2-(4,5-er ben ji -1H-mi zuo )-4-sai fen (L1)、4-(2-sai fen -2-ji -yi ji )-4H-[1,2,4]san dan zuo (L2)pei ti ,tong guo diao jie bu tong fan ying ti ji zhong duo yin li zi de chong lei 、fan ying wen du yi ji pHde xie tong zuo yong ,ge cheng le 11 ge ji yu Keggin/Wells-Dawson/Lindqvist/Preyssler xing duo suan ji hua ge wu ,bing yong X-she xian chan jing yan she yi biao zheng le ta men de jie gou 。ci wai ,wo men hai yan jiu le zhe xie xin de duo suan ji hua ge wu de dian hua xue 、guang cui hua he ying guang xing zhi 。1.zai shui re tiao jian xia ,li yong san qiang .jia ji an ji jia wan (Tris)pei ti he Lindqvistxing duo suan yin li zi ,ge cheng le liang chong tong gou de hua ge wu :[Co(Tris)3(H20)3(H3V6019)]H20(1)[Zn(Tris)3(H20)3(H3V6019)]H20(2)hua ge wu 1yu hua ge wu 2wei tong gou ,han you hun ge kou mao de Lindqvistxing [V6019]5-yin li zi 。yi ge ba mian ti pei wei de Co/Znyuan zi yu san ge yin li zi de Oyuan zi lian jie ,xing cheng “mo ji mao ”。ci wai ,san ge Trisyou ji pei ti di gong ta men de 9ge Oyuan zi lai can yu gou jian [V6O19]5-yin li zi 。zhe san ge Trisfen zi pei ti cheng wei yin li zi de “you ji mao ”,shi xian le [V6019]5-de you ji guan neng hua 。2.xuan bei shi you ji pei ti 4-ding ji -1H-bi zuo (bpz)he 1,1’-shuang (3,5-er jia ji -1H-bi zuo ji )jia wan (H2bdpm)bei yin ru dao POM-Cu/Coti ji ,zhe liang chong pei ti dou han you bi zuo wu yuan huan ji you liang ge ke pei wei Nyuan zi ,ju you jiao jiang de pei wei neng li 。zhe chong pei ti de pei wei mo shi yi yu ju ji jin shu xing cheng duo he cu 。tong guo diao jie wen du 、pHdeng tiao jian ,zai shui re tiao jian xia ,de dao yi ge ji yu Preysslerxing 、yi ge Wells-Dawsonxing he yi ge ji yu [Mo8O26]4-duo suan de pei ge wu :[Cu4(H2bdpm)4(H2O)10(H6KP5W30O110)]·2(H2bdpm).14H2O(3)[Co4(H2bdpm)4(H2P2W18O62)](4)[Cu2(bpz)2H2(β-Mo8O26)0.5(θ-Mo8O26)0.5].H2O(5)hua ge wu 3han you shao jian de Kyuan zi zuo wei zhong xin de Preysslerxing duo suan yin li zi ,ta men jin yi bu tong guo shuang he Cu2+huan lian jie xing cheng 1Dshuang lian jie gou 。xiang lin de yi wei shuang lian tong guo feng fu de fen zi jian zuo yong li xing cheng le er wei chao fen zi ceng jie gou 。hua ge wu 4zhong you yu duo yin li zi bing mei you can yu pei wei ,suo yi mei ge duo suan yin li zi dou li san zai Coyuan zi yu pei ti suo zu cheng de sinzheng xian qu xian lian de zhou wei gou cheng le 1Dchao fen zi lian 。zai hua ge wu 5zhong cun zai liang ge bu tong lei xing de duo suan yin li zi β-Mo8O26]4-he [θ-Mo8O26]4-,ji zhong zhi you [θ-Mo8O26]4-can yu pei wei ,yu guo du jin shu he bpzpei ti lian jie xing cheng le 1Dlian 。3.tong guo shi yong ju you bu tong dian he de duo suan yin li zi ,shui re ge cheng le 6ge ji yu tong duo mu he Kegginxing duo suan de hua ge wu ,gai ji lie hua ge wu you han Ssai fen gang xing lei pei ti 2-(4,5-er ben ji -1H-mi zuo )-4-sai fen (L1)yu han Ssai fen rou xing lei pei ti 4-(2-sai fen -2-ji -yi ji )-4H-[1,2,4]san dan zuo (L2)xiu shi duo yin li zi :[H4L14(Mo8O26)2H2O](6)[H6L18(PMo12)](7)[Cu3L23(PMo12O40)](8)[Cu4L26(SiW12O40)](9)[Cu4L26(SiMo12O40)](10)[Zn4L26(SiW12O40)](11)hua ge wu 6de chan bao bao han 1ge tong duo mu suan yin li zi [Mo8O26]4-、4ge L1pei ti he 2ge jie jing shui fen zi ,tong duo mu suan yin li zi [Mo8O26]4-he pei ti L1zhi jian cun zai feng fu de qing jian zuo yong li ,you dao le hua ge wu 6de yi wei chao fen zi lian zhuang jie gou 。hua ge wu 7zhong ,duo yin li zi PMo12he you ji pei ti L1zhi jian cun zai da liang de qing jian zuo yong li ,xing cheng le chao fen zi yi wei lian jie gou 。zai hua ge wu 8zhong cun zai Cu+he L2pei ti de pei wei te zheng you dao de huan zhuang san he Cu+cu 。hua ge wu 9、10he 11shi tong gou de ,cun zai yi chong [Cu4L26]4+ya chan yuan he POMyin li zi lian jie you dao de yi chong 1Dlian 。hua ge wu 8-11biao xian chu liang hao de dian hua xue he shua ze xing guang cui hua xing zhi 。ci wai ,wo men tan suo le 8-11de chuan gan te xing ,ji xuan fu ye dui Hg2+ju you liang hao de fa guang shi bie 。tong guo shi yong han Spei ti ,wo men ye zai nu li jin yi bu tan suo ji ta ji yu POMde Hg2+ying guang tan zhen 。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自渤海大学的杨焱，发表于刊物渤海大学2019-09-23论文，是一篇关于多金属氧酸盐论文,悬臂式配体论文,离子识别论文,电化学论文,选择性光催化论文,渤海大学2019-09-23论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自渤海大学2019-09-23论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
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