本文主要研究内容
作者黄艳丽（2019）在《三维氨基离子液体功能化石墨烯负载钯基复合气凝胶的制备及其在Suzuki偶联反应中的催化性能研究》一文中研究指出：随着经济与科技的进步,人们对能源化工、精细化工以及医疗食品等领域产品的质量及数量要求越来越多,推动了化工行业的发展。Suzuki偶联反应是化工生产中最重要的有机反应之一,是合成各种功能材料、天然产物、药物以及生命有机体的基础。目前Suzuki偶联反应使用最多的催化剂是过渡金属钯催化剂。传统的均相钯催化剂需要加入有毒、昂贵的膦配体,对环境不友好。“无膦配体”负载型多相钯催化剂因比表面积大、合成方法简单、环保、循环利用率高等诸多优点而备受关注。三维石墨烯宏观材料具有蜂窝状多孔结构,比表面积大,能够为催化反应提供多重电子转移路径,是负载钯催化剂的优良载体。然而,三维石墨烯在自组装过程中石墨烯片层间会发生不可逆的堆积重叠,降低了原有石墨烯片的比表面积。氨基离子液体可通过共价功能化的方式修饰到石墨烯上,减少石墨烯片层间的堆积重叠,增大三维石墨烯的比表面积。而且,离子液体中带正电荷的阳离子能吸附带负电荷的金属前驱体均匀分布在石墨烯上,原位还原形成分布均匀、粒径较小的金属纳米颗粒,催化活性位点增多,有利于提高催化活性。基于以上分析,本论文以三维石墨烯为载体,以氨基离子液体作为间隔剂,通过绿色、简便的还原-诱导自组装法成功制备了具有三维多孔结构的3D IL-rGO/Pd和3D IL-rGO/PdxCuy复合催化剂,研究其在Suzuki偶联反应中的催化性能,主要研究内容如下:1、三维氨基离子液体功能化石墨烯负载Pd复合气凝胶的制备、表征及其在Suzuki偶联反应中的催化性能研究通过亲核开环反应将氨基离子液体（溴化1-胺丙基-3-甲基咪唑）功能化到氧化石墨烯上,以Na2PdCl4为钯源,采用还原-诱导自组装法制备三维氨基离子液体共价功能化石墨烯负载Pd复合气凝胶（3D IL-rGO/Pd）。我们以碘苯和苯硼酸的Suzuki偶联反应为模型反应,首先考察反应溶剂和碱基对催化性能的影响,筛选出最佳反应条件。其次分别考察离子液体用量、金属负载量、催化剂用量等因素对催化性能的影响,筛选出最优异的催化剂,并对底物进行拓展,对催化剂的循环使用性能进行了考察。结果表明,3D IL-rGO/Pd催化剂在Suzuki偶联反应中具有很好的催化效果,循环使用10次催化活性不下降。我们依次采用Raman、XRD、TEM、ICP-AES、SEM、FTIR、XPS、BET等手段对合成的催化剂进行了表征。结果表明,氨基离子液体的引入一方面能有效地减少片层间的团聚,增大比表面积,为催化反应提供有效的电子转移路径;另一方面离子液体中带正电荷的咪唑环能吸附带负电荷的金属钯前驱体(PdCl42-)均匀分布在石墨烯片上,原位还原生成粒径较小、分布均匀的钯纳米颗粒,增大了催化剂的活性比表面积,提高了催化活性。2、三维氨基离子液体功能化石墨烯负载Pd-Cu双金属复合气凝胶的制备、表征及其在Suzuki偶联反应中的催化性能研究为了降低贵金属Pd的用量,节约成本,我们引入价格低廉、储量丰富的非贵金属Cu,以氨基离子液体功能化氧化石墨烯为载体,以Na2PdCl4和CuCl2·2H2O为金属源,制备了一系列含不同Pd-Cu质量比的双金属复合催化剂（3D IL-rGO/PdxCuy）。我们仍以碘苯和苯硼酸的Suzuki偶联反应为模型反应,在确保Pd基催化剂催化活性不下降的条件下,探究Pd-Cu的最佳质量比。研究表明当Pd和Cu的负载量均为2.5 wt%时,能取得和单组分5 wt%Pd相同的催化效果。此外,具有最佳Pd-Cu质量比的双金属催化剂在一系列Suzuki偶联反应中也具有普适性,循环使用10次后活性不下降。我们依次采用XRD、TEM、HRTEM、HAADF-STEM、EDS mapping、ICP-AES、XPS对制备的3D IL-rGO/Pd-Cu双金属催化剂进行了表征。结果说明,活性组分金属Cu的引入能与金属Pd形成合金。双金属间存在相互作用,在反应过程中提高了金属钯的稳定性和催化活性。
Abstract
sui zhao jing ji yu ke ji de jin bu ,ren men dui neng yuan hua gong 、jing xi hua gong yi ji yi liao shi pin deng ling yu chan pin de zhi liang ji shu liang yao qiu yue lai yue duo ,tui dong le hua gong hang ye de fa zhan 。Suzukiou lian fan ying shi hua gong sheng chan zhong zui chong yao de you ji fan ying zhi yi ,shi ge cheng ge chong gong neng cai liao 、tian ran chan wu 、yao wu yi ji sheng ming you ji ti de ji chu 。mu qian Suzukiou lian fan ying shi yong zui duo de cui hua ji shi guo du jin shu ba cui hua ji 。chuan tong de jun xiang ba cui hua ji xu yao jia ru you du 、ang gui de lin pei ti ,dui huan jing bu you hao 。“mo lin pei ti ”fu zai xing duo xiang ba cui hua ji yin bi biao mian ji da 、ge cheng fang fa jian chan 、huan bao 、xun huan li yong lv gao deng zhu duo you dian er bei shou guan zhu 。san wei dan mo xi hong guan cai liao ju you feng wo zhuang duo kong jie gou ,bi biao mian ji da ,neng gou wei cui hua fan ying di gong duo chong dian zi zhuai yi lu jing ,shi fu zai ba cui hua 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cui hua ji de xun huan shi yong xing neng jin hang le kao cha 。jie guo biao ming ,3D IL-rGO/Pdcui hua ji zai Suzukiou lian fan ying zhong ju you hen hao de cui hua xiao guo ,xun huan shi yong 10ci cui hua huo xing bu xia jiang 。wo men yi ci cai yong Raman、XRD、TEM、ICP-AES、SEM、FTIR、XPS、BETdeng shou duan dui ge cheng de cui hua ji jin hang le biao zheng 。jie guo biao ming ,an ji li zi ye ti de yin ru yi fang mian neng you xiao de jian shao pian ceng jian de tuan ju ,zeng da bi biao mian ji ,wei cui hua fan ying di gong you xiao de dian zi zhuai yi lu jing ;ling yi fang mian li zi ye ti zhong dai zheng dian he de mi zuo huan neng xi fu dai fu dian he de jin shu ba qian qu ti (PdCl42-)jun yun fen bu zai dan mo xi pian shang ,yuan wei hai yuan sheng cheng li jing jiao xiao 、fen bu jun yun de ba na mi ke li ,zeng da le cui hua ji de huo xing bi biao mian ji ,di gao le cui hua huo xing 。2、san wei an ji li zi ye ti gong neng hua dan mo xi fu zai Pd-Cushuang jin shu fu ge qi ning jiao de zhi bei 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论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自华东师范大学的黄艳丽，发表于刊物华东师范大学2019-07-02论文，是一篇关于氨基离子液体论文,三维石墨烯论文,反应论文,钯催化剂论文,双金属催化剂论文,华东师范大学2019-07-02论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自华东师范大学2019-07-02论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
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