导读:本文包含了硅基分子筛论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献,主要关键词:一步水热合成法,钛硅复合材料,磷钨酸,酸催化
硅基分子筛论文文献综述
张林龙[1](2019)在《基于多酸功能化有序介孔硅基分子筛的制备及催化性能研究》一文中研究指出在众多酸催化剂中,Keggin型磷钨酸(H_3PW_(12)O_(40))由于其优异的催化性能以及绿色环保的特点受到了广大科研工作者的关注。但是多酸在极性溶剂中溶解度较高,难以循环使用并且回收困难等缺点,成为实际应用的主要限制因素。另一方面,多酸本身比表面积很小(1~10 m~2·g~(–1)),表面活性点较少,因而限制了其固有催化性能的发挥。将多酸有效固载到介孔材料上制成固体酸催化剂,实现非均相酸催化剂向均相酸催化剂的转变,既可以克服多酸作为均相催化剂的局限性,同时也解决了介孔硅基材料自身化学活性不高的缺点。本文致力于构筑结构骨架可控且催化性能的优异的基于多酸的介孔钛硅复合材料,并以纤维素水解反应作为探针反应来研究催化剂的酸催化性能,具体研究内容如下:1.以叁嵌段共聚物(PEO-PPO-PEO,P123)作为结构导向剂,Keggin型磷钨酸为催化活性中心,TiCl_3为无机钛源,正硅酸乙酯(TEOS)为无机硅源前驱体,通过一步水热合成策略成功制备了一系列H_3PW_(12)O_(40)-Ti-OMS复合催化剂。为了方便对比,同时也制备了OMS(Ordered Mesoporous Silica),Ti(0.05)-OMS,HPW-OMS,PW_s-Ti-OMS等复合材料。通过各种表征手段如红外光谱(FT-IR)、拉曼散射光谱(Raman)、电感耦合等离子体发射光谱(ICP-AES)、固体紫外可见漫反射光谱(UV-vis spectra/DRS)、小角X射线粉末衍射和广角X射线粉末衍射(SAXD,WXRD)、电镜技术(FE-SEM,TEM)以及N_2吸附–脱附分析(N_2 Adsorption-Desorption Analysis)等,研究复合催化剂的结构与组成、孔形貌特征和表面物理化学性质2.以微晶纤维素水解作为探针实验,具体考查有序介孔H_3PW_(12)O_(40)-Ti-OMS系列复合催化剂的酸催化性能。考查影响纤维素催化水解反应活性的单因素实验条件如催化剂种类、反应温度、反应时间、催化剂用量及多酸担载量等方面对纤维素水解反应的影响。并对纤维素酸水解机理进行了初步探讨。最后考查基于多酸的双功能化有序介孔钛硅复合催化剂H_3PW_(12)O_(40)-Ti-OMS的活化处理手段和循环使用情况。(本文来源于《长春工业大学》期刊2019-06-01)
丁伟[2](2019)在《过渡金属改性的硅基分子筛催化C—H键及N—H键的活化研究》一文中研究指出C—H键及N—H键活化在有机合成中是非常重要的化学反应过程。直接功能化C—H键转化为含氧化合物,被认为是原子经济性最好的方法。目前,世界原油储量中含有高达50%的烷烃,故通过催化过程可以直接将其转化为醇、酮和有机胺等化工有机产品,以实现其极高的工业价值。由于有机胺对氧化反应有高度敏感性,通常无选择性转化为肟、亚胺、腈、酰胺等产物,开发高活性和选择性的催化剂一步定向转化到肟类化合物和制备医药及纤维类材料有着重要意义。基于此,本文分别对C—H键和N—H键的活化进行了研究:(1)制备了一种用过渡金属改性的钛硅分子筛(Mo/HTS)催化剂,在乙腈为溶剂的条件下,催化H_2O_2高效氧化正己烷到己醇和己酮。通过实验条件优化,在过氧化氢利用率最佳时(87.96%),正己烷的转化率高达94.6%。通过对Mo/HTS催化剂结构和性能进行FT-IR、UV-vis DRS、Raman、XRD、XPS、TEM和N_2吸脱附表征,发现HTS表面分散的Mo和载体中Ti物种为正己烷的催化活性位点。(2)制备了Nb改性的中孔SBA-15催化剂,用于在无溶剂条件下使用O_2选择性氧化各种有机胺。特别是对环己胺选择性氧化到环己酮肟进行了深入研究,同时对胺氧化的结构性质相关性和机理进行了探讨。3%Nb/SBA-15催化剂表现出优异的催化性能(TOF=469.8h~(-1)),在温和的条件下(0.8 MPa O_2,373 K)实现75%的环己胺转化率和84%的环己酮肟选择性。从催化剂表征、密度泛函理论计算和反应条件的研究表明,表面分散的Nb物种和羟基被确定为环己胺的催化活性位点。(本文来源于《湖南师范大学》期刊2019-06-01)
杨浩迪,赵春香,邓桂玲,王明倩,张伟洁[3](2017)在《负载氧化铜的硅基分子筛的催化性能研究》一文中研究指出通过浸渍法获得负载氧化铜的硅基介孔分子筛催化剂。通过XRD、TEM等手段对所合成的样品进行表征,并评价了所合成的催化剂在选择性氧化DMM合成DMC过程中的催化活性。研究结果表明:氧化铜为该探针反应的有效活性组分,其负载于硅基介孔分子筛所制备的催化剂与NHPI具有协同催化的效果。(本文来源于《当代化工研究》期刊2017年09期)
刘艳松,丁明正,李俊峰,赵超[4](2013)在《硅基分子筛》一文中研究指出在生命科学高度发展的今天,生物分子的研究必须基于一组高效的分离和净化系统。基于MEMS技术的发展,我们在超薄LPCVD(低压化学气相沉积)氮化硅上,成功地制备了孔径一致,且排列有序硅基分子筛。基于半导体技术,该微筛可以低成本的实现大规模生产。(本文来源于《第十七届全国分子筛学术大会会议论文集》期刊2013-08-29)
冯守爱,李小兰,韦康,白家峰,孟冬玲[5](2013)在《硅基分子筛对烟气中低分子醛酮的选择性吸附研究》一文中研究指出为降低卷烟烟气中有害成分低分子醛酮化合物的含量和研究硅基分子筛在卷烟减害中的应用,将硅基分子筛添加到卷烟嘴棒中,分析其对主流烟气中八种低分子醛酮化合物含量的影响。结果显示硅基分子筛对低分子醛酮有明显的选择性吸附作用。其中,对甲醛、丙烯醛、巴豆醛、2-丁酮的脱除率均超过50%;对丙酮、丙醛、丁醛的脱除率超过30%。烟气叁项指标分析表明,硅基分子筛对烟气中的焦油和烟碱含量影响不大,这有利于保持卷烟的香气和劲头。硅基分子筛对低分子醛酮的选择性吸附应与其高比表面、丰富的微孔结构以及表面静电引力优先吸附极性物质的特性密切相关。(本文来源于《第十五届中国科协年会第8分会场:环境科技创新与生态环境建设研讨会论文集》期刊2013-05-25)
牛国兴,孙哲,李艳荣,王继峰,尹泽群[6](2009)在《超大孔微孔硅基分子筛的合成与应用最新进展》一文中研究指出综述了近十年来颇受关注的一类新型分子筛材料,即以氧化硅为基质、开口孔大于12元环的晶体微孔分子筛的合成及其在催化反应上应用的最新进展.着重介绍了有机模板剂结构、矿化剂类型和杂原子种类对大孔型硅基晶体分子筛合成的影响,并探讨了这类材料未来的发展趋势和研究方向.(本文来源于《复旦学报(自然科学版)》期刊2009年03期)
范涛[7](2007)在《硅基分子筛负载TiO_2光催化剂的制备和表征》一文中研究指出TiO_2由于其具有来源丰富、光照后不发生光腐蚀、耐酸碱性好、化学性质稳定、无毒和较宽的带隙能(Eg≥3.2eV)等特点,因而在化学合成、太阳能利用和环境污染处理等方面有着广泛的用途,尤其在光催化方面的研究吸引众多研究者的兴趣。但人们在利用粉末TiO_2时发现,其较小的颗粒导致了催化剂不能连续使用,分离回收困难等缺点,严重限制了其工业利用价值。本文针对其缺点,通过二步法制备了负载型二氧化钛光催化剂。并通过BET、XRD、FT-IR、Uv-Vis漫反射等表征技术研究了催化剂的结构、颗粒形态以及晶相组成,以亚甲基蓝为目标降解物考察了其光催化活性。通过二步法,水解钛酸异丙酯把二氧化钛负载在硅基介孔分子筛MCM-41的孔道中。实验研究数据表明:随着二氧化钛含量以及热处理温度的升高,晶粒尺寸有所变大,比表面积和孔容降低。硅基分子筛载体能有效的提高催化剂的热稳定性,并且能抑制催化剂中二氧化钛颗粒的长大以及金红石相的出现。光催化实验数据表明除了催化剂的吸附能力,晶相、结晶度、晶粒大小等是影响催化剂的重要因素外,TiO_2/SiO_2催化剂的钛硅比存在一个最佳比,这个比率过高过低都不利于催化剂的活性。其中50%TiO_2/MCM-41-800℃样品显示出最佳的光催化活性,其光催化反应速率常数为0.0438 min~(-1),是P-25(0.0129 min-1)的叁倍多。分别以钛酸丁酯和钛酸异丙酯为钛源,在不同的溶剂(甲醇,乙醇,丙醇,异丙醇,丁醇和己醇)中水解,通过二步法制备TiO_2/SBA-15光催化剂。结果表明不同的溶剂对催化剂的结晶度,颗粒大小,孔径大小等有一定的影响:随着溶剂分子量的增大,水解速度减少,所得样品的颗粒越大,同时孔径增大(本文来源于《暨南大学》期刊2007-05-01)
张军[8](2006)在《硅基分子筛负载TiO_2光催化剂的制备及光催化性能》一文中研究指出多相半导体光催化技术在水处理控制,尤其处理废水中难降解有机物污染物方面具有独特的优越性。本文针对目前粉术催化剂存在难以有效分离,光能利用率低,催化剂易于凝聚等缺点,制备通过一步法和二步法合成了负载型二氧化钛光催化剂。并通过BET,XRD,FT-IR,DRS等表征技术研究了催化剂结构、颗粒形态以及晶相组成,以亚甲基蓝为目标降解产物考察了催化剂的光催化活性。 负载型二氧化钛通过异丙醇钛的水解,采用二步法分别负载在硅基介孔分子筛SBA-15和MSU-1的孔道中。实验研究数据表明:随着二氧化钛含量以及热处理温度的升高,晶粒尺寸有所变大,比表面积和孔容降低。硅基分子筛载体能有效的提高催化剂的热稳定性,并且能抑制催化剂中二氧化钛颗粒的长大以及金红石相的出现。光催化实验数据表明除了催化剂的吸附能力,晶相、结晶度、晶粒大小等也是影响光催化活性的重要因素,另外TiO_2/SiO_2催化剂中硅钛比存在一个最佳值,过高过低都不利于光催化活性。其中30%TiO_2/SBA-15-700℃样品显示出最佳的光催化活性,其光催化反应速率常数为0.0637min~(-1),是相同条件下P-25(0.0297 min~(-1))的两倍多。MSU-1负载的样品并不能显着提高二氧化钛的光催化活性,其光催化降解亚甲基蓝的能力远不如TiO_2/SBA-15的样品。 Ti-SBA-15光催化剂分别以硫酸钛和钛酸丁酯为钛源,正硅酸乙酯为硅源,采用水热一步合成。表征结果表明在强酸性条件下硫酸钛的水解速度较正硅酸乙酯快,造成了部分的TiO_2堆积在硅基质的外部,导致其光催化性能不高;用乙酰丙酮作为水解抑制剂来限制钛酸正丁酯虽然能使得两者的水解速度相当,但是最后得到的都是金红石和锐钛矿相的混晶,而且结晶度并不好,所以光催化性能很低。 再者一步合成法得的Ti均匀的分散在整个复合氧化物中,但是催化反应的活性位点却出现在材料的表面,因此有理由相信负载型的硅钛复合氧化物将会表现出更好的光催化活性,而且对于Ti物种的利用率更高,更有可能在工业实际中的应用。(本文来源于《暨南大学》期刊2006-05-01)
于善青,赵瑞玉,刘晨光[9](2004)在《强酸性介质中用叁嵌段共聚物模板合成介孔硅基分子筛 Ⅰ.样品的表征及共溶剂、共表面活性剂对样品颗粒外貌的影响》一文中研究指出以聚氧乙烯-聚氧丙烯-聚氧乙烯叁嵌段共聚物(P123)为模板剂,正硅酸乙酯为硅源,在强酸性介质中合成了一种孔径8.5 am、孔体积1.4 cm3/g的大孔径、二维六方对称结构的介孔硅基分子筛。采用SEM表征手段考察了共溶剂或共表面活性剂对介孔材料颗粒外貌的影响。结果表明,加入共溶剂N,N-二甲基甲酰胺(DMF)或共表面活性剂十六烷基叁甲基溴化铵(CTAB)有利于介孔分子筛颗粒外貌向界面曲率增大的方向转变。并从介孔分子筛合成机理的角度对实验结果进行了详细的阐述。(本文来源于《石油学报(石油加工)》期刊2004年04期)
于善青,赵瑞玉,刘晨光[10](2004)在《六方介孔硅基分子筛SBA-3合成条件的优化与表征》一文中研究指出采用X射线衍射、N2 吸附脱附、热重热差分析方法 ,考察了合成物体系中表面活性剂与硅源的量之比、反应温度、晶化时间、酸度及共溶剂等反应条件对SBA - 3硅基介孔分子筛合成过程中结晶度、比表面积及热稳定性的影响 ,并筛选出较佳的反应条件。结果表明 ,以正硅酸乙酯为硅源 ,十六烷基叁甲基溴化铵为结构模板剂时 ,表面活性剂与硅源的量之比在 0 .12~ 1.2时 ,均可得到六方相介孔材料。最佳合成条件 :较强酸性介质 (pH值为 - 0 .6 )、反应温度为 0℃、晶化时间为 2 4h。对共溶剂的考察发现 ,叁甲基苯有较好的扩孔性能 ,其加入量与表面活性剂的加入量之比为1时 ,能合成出比表面积高达 12 0 0m2 / g、晶形较好的SBA 3介孔材料。(本文来源于《石油大学学报(自然科学版)》期刊2004年03期)
硅基分子筛论文开题报告
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
C—H键及N—H键活化在有机合成中是非常重要的化学反应过程。直接功能化C—H键转化为含氧化合物,被认为是原子经济性最好的方法。目前,世界原油储量中含有高达50%的烷烃,故通过催化过程可以直接将其转化为醇、酮和有机胺等化工有机产品,以实现其极高的工业价值。由于有机胺对氧化反应有高度敏感性,通常无选择性转化为肟、亚胺、腈、酰胺等产物,开发高活性和选择性的催化剂一步定向转化到肟类化合物和制备医药及纤维类材料有着重要意义。基于此,本文分别对C—H键和N—H键的活化进行了研究:(1)制备了一种用过渡金属改性的钛硅分子筛(Mo/HTS)催化剂,在乙腈为溶剂的条件下,催化H_2O_2高效氧化正己烷到己醇和己酮。通过实验条件优化,在过氧化氢利用率最佳时(87.96%),正己烷的转化率高达94.6%。通过对Mo/HTS催化剂结构和性能进行FT-IR、UV-vis DRS、Raman、XRD、XPS、TEM和N_2吸脱附表征,发现HTS表面分散的Mo和载体中Ti物种为正己烷的催化活性位点。(2)制备了Nb改性的中孔SBA-15催化剂,用于在无溶剂条件下使用O_2选择性氧化各种有机胺。特别是对环己胺选择性氧化到环己酮肟进行了深入研究,同时对胺氧化的结构性质相关性和机理进行了探讨。3%Nb/SBA-15催化剂表现出优异的催化性能(TOF=469.8h~(-1)),在温和的条件下(0.8 MPa O_2,373 K)实现75%的环己胺转化率和84%的环己酮肟选择性。从催化剂表征、密度泛函理论计算和反应条件的研究表明,表面分散的Nb物种和羟基被确定为环己胺的催化活性位点。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
硅基分子筛论文参考文献
[1].张林龙.基于多酸功能化有序介孔硅基分子筛的制备及催化性能研究[D].长春工业大学.2019
[2].丁伟.过渡金属改性的硅基分子筛催化C—H键及N—H键的活化研究[D].湖南师范大学.2019
[3].杨浩迪,赵春香,邓桂玲,王明倩,张伟洁.负载氧化铜的硅基分子筛的催化性能研究[J].当代化工研究.2017
[4].刘艳松,丁明正,李俊峰,赵超.硅基分子筛[C].第十七届全国分子筛学术大会会议论文集.2013
[5].冯守爱,李小兰,韦康,白家峰,孟冬玲.硅基分子筛对烟气中低分子醛酮的选择性吸附研究[C].第十五届中国科协年会第8分会场:环境科技创新与生态环境建设研讨会论文集.2013
[6].牛国兴,孙哲,李艳荣,王继峰,尹泽群.超大孔微孔硅基分子筛的合成与应用最新进展[J].复旦学报(自然科学版).2009
[7].范涛.硅基分子筛负载TiO_2光催化剂的制备和表征[D].暨南大学.2007
[8].张军.硅基分子筛负载TiO_2光催化剂的制备及光催化性能[D].暨南大学.2006
[9].于善青,赵瑞玉,刘晨光.强酸性介质中用叁嵌段共聚物模板合成介孔硅基分子筛Ⅰ.样品的表征及共溶剂、共表面活性剂对样品颗粒外貌的影响[J].石油学报(石油加工).2004
[10].于善青,赵瑞玉,刘晨光.六方介孔硅基分子筛SBA-3合成条件的优化与表征[J].石油大学学报(自然科学版).2004