二醇脱水论文-周忠凯

二醇脱水论文-周忠凯

导读:本文包含了二醇脱水论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献,主要关键词:铼,离子液体,催化,脱氧脱水

二醇脱水论文文献综述

周忠凯[1](2018)在《铼离子液体的萃取合成、性质及其在催化烯烃环氧化,1,2-辛二醇脱氧脱水反应中的研究》一文中研究指出近年来,铼及其化合物因在化学催化方面的优异性能而受到广泛研究,但它们所参与的化学反应多为非均相催化反应,需要高温或高压等尖刻的反应条件,并且催化产率与选择性较低,这都严重制约了其在催化领域的发展。随着绿色化学的发展,离子液体因其可设计性、热稳定性、低挥发性等优良特性,而逐渐被用作化学反应的催化剂与反应溶剂。本文在前期研究基础上,利用萃取合成法将稀散金属铼嫁接到了离子液体中,成功合成了新型功能型叁异辛基高铼酸铵离子液体([TiOA][ReO_4]),并利用核磁共振氢谱(~1H-NMR)、红外光谱(FT-IR)、拉曼光谱(Raman)、热重(TG)、示差扫描量热(DSC)等分析手段对其进行了表征,验证了其结构的正确性。又在(293.15-343.15)±0.1 K的温度范围内,每隔5 K测定了其密度、折光率、电导率、表面张力等基础数据,计算了[TiOA][ReO_4]的体积性质与表面性质。将丰富的生物质资源转化成高附加值化学品的研究正渐渐引起人们的广泛关注,其中多元醇脱氧脱水(DODH)生成烯烃的反应可以有效地降低生物质中的羟基官能团,是实现生物质资源转化的重要方法之一。本文将[TiOA][ReO_4]应用于1,2-辛二醇脱氧脱水生成1-辛烯的体系中,通过单因素实验降低了反应时间与温度,提高了1-辛烯的产率、选择性与催化剂的循环次数。通过叁水平叁因素响应面优化实验确定了催化体系的最佳反应条件与因素影响程度,最佳条件下,[TiOA][ReO_4]催化1,2-辛二醇脱氧脱水反应的产率为95.53%,选择性大于99%。综合叁因素对产率的影响可知:催化剂用量>溶剂用量>反应时间。环氧化合物是一种应用广泛的有机原料中间体,具有含氧叁元结构,化学性质十分活泼,可通过开环反应转换官能团,在石油化工、精细化工、天然化合物的合成与制药工程中占有异常重要的地位。目前,烯烃环氧化反应是制备环氧化合物的主要方法之一。本文将[TiOA][ReO_4]应用于环辛烯环氧化生成环氧环辛烷的体系中,通过单因素实验与叁水平叁因素响应面优化实验确定了此催化体系的最佳反应条件与因素影响程度,最佳条件下,[TiOA][ReO_4]催化环辛烯环氧化反应的产率为90.13%,选择性大于99%。综合叁因素对产率的影响可知:催化剂用量>氧化剂用量>溶剂用量。本文将稀散金属铼与离子液体进行了有机结合,丰富了离子液体的种类,对绿色化学与催化化学的发展具有一定的指导意义,并完善了多元醇脱氧脱水与烯烃环氧化这两个催化体系,对工业生产提供了重要的理论支持。(本文来源于《辽宁大学》期刊2018-05-01)

孙晶[2](2016)在《表面结构修饰对Re@Fe_3O_4/SiO_2催化的邻二醇脱氧脱水活性的影响》一文中研究指出目前,随着不可再生的化石能源的大量的使用,寻找可再生的资源已经逐渐吸引了人们的注意,而生物质的可再生性这一优点使其在转换制备液体燃料方面备受关注。然而虽然生物质资源丰富、种类繁多,但是因为含量最多的成分糖和多元醇中富含氧元素,所以要想转化成可以利用的燃料,必须出去其中大部分的氧原子。常用的方法之一是邻二醇分子在催化剂的作用下脱氧脱水(DODH)生成烯烃,最常用的催化剂是金属催化剂,因为它具有反应条件简单,对环境友好等优点。根据实验室之前得出的结论,高铼酸咪唑盐是一种催化邻二醇脱氧脱水生成烯烃反应的高效的催化剂,但存在着不可回收使用的缺点,因此尝试将活性催化剂固载到载体上,重点研究了将合成的催化剂担载到磁性四氧化叁铁上,合成了一种新的负载型催化剂。本项研究取得了一些的成果:(1) 合成的一系列担载甲基叁氧化铼的催化剂,但是在实际的邻二醇脱氧脱水反应中没有得到烯烃产物,合成的催化剂没有催化活性。(2) 将合成的不同碳链连接的高铼酸咪唑盐催化剂担载到被二氧化硅包裹的四氧化叁铁上,这样使得催化剂在反应接受后可以通过磁性分离获得,以1-十四烯为底物,可以得到中等的产率(8—56%)。(3) 考虑到没有经过表面修饰的被二氧化硅包裹的四氧化叁铁粒子的表面由于缺少活性基团,比较容易发生团聚,反应活性比较差,所以尝试将合成的催化剂进行表面修饰,取其中的一种中等产率的催化剂,表面分别用叁甲氧基苯基硅烷和叁甲基硅咪唑修饰,获得较高的产率,分别是62%和89%,产率有了很大的提高。(本文来源于《西北农林科技大学》期刊2016-05-01)

王文革,吴彦彬,杨理,宋国全,闫广学[3](2016)在《2,3-丁二醇气相脱水制备甲乙酮用催化剂及其工艺研究》一文中研究指出采用固定床反应器,以2,3-丁二醇为原料,在超强固体酸催化剂作用下,气相催化脱水制备甲乙酮。研究了反应温度、液时空速和氮醇物质量的比(N_2流量)等因素对合成反应的影响。在反应温度290~305℃,液时空速0.5~3.0h-1,氮醇物质量的比26~30的条件下,2,3-丁二醇转化率达95%以上,甲乙酮选择性达92%以上。(本文来源于《精细与专用化学品》期刊2016年02期)

曹小华,周德志,徐常龙,叶兴琳,帅敏[4](2015)在《La_2P_2W_(18)O_(62)·nH_2O/MWCNTs催化剂的制备、表征及催化1,4-丁二醇液相脱水环化合成四氢呋喃》一文中研究指出以多壁碳纳米管(MWCNTs)为载体,通过浸渍法制备了负载型Dawson结构磷钨酸镧催化剂(40%La2P2W18O62·n H2O/MWCNTs),并对催化剂进行FT-IR,XRD,SEM,EDS和NH3-TPD表征。以催化1,4-丁二醇液相环化脱水合成四氢呋喃(THF)反应为探针,考察催化剂的酸催化性能。通过正交实验确定了优化反应条件为:w(催化剂)=2.2%(相对1,4-丁二醇质量),反应温度为180℃,反应时间为40 min。在优化反应条件下,THF收率达97.9%,催化剂重复使用5次,THF收率仍可达92.3%。镧掺杂后的催化剂酸强度和总酸量均增加,催化活性提高。(本文来源于《中国稀土学报》期刊2015年03期)

连晓宁,张因,张鸿喜,赵丽丽,赵永祥[5](2015)在《SiO_2掺杂CaO/ZrO_2催化剂催化1,4-丁二醇选择性脱水合成3-丁烯-1-醇》一文中研究指出以正硅酸乙酯和硝酸氧锆为前驱体,制备Si O2掺杂的Ca O/Si O2-Zr O2催化剂,考察其催化1,4-丁二醇选择性脱水合成3-丁烯-1-醇的反应性能,并借助X射线衍射、低温N2物理吸附、NH3和CO2程序升温脱附、红外光谱等手段对催化剂进行表征。结果表明,Si O2的掺杂使催化剂表面的酸碱活性中心明显增多,表现出优异的催化1,4-丁二醇合成3-丁烯-1-醇的催化性能。在反应温度330℃和1,4-丁二醇流速为2 m L·h-1条件下,1,4-丁二醇转化率97.3%,3-丁烯-1-醇选择性80.4%。(本文来源于《工业催化》期刊2015年06期)

孙慧敏,胡晨,郝志明,左亚杰,王天赤[6](2015)在《高铼酸咪唑啉盐催化的邻二醇脱水脱氧生成烯烃》一文中研究指出多元醇的脱氧脱水(DODH)生成烯烃的反应是生物质源平台分子催化转化制备化学品和液体燃料的重要方法之一,在有机合成上也有重要的价值.发展了一种新的邻二醇脱氧脱水反应的催化体系,以一种高铼酸咪唑啉盐为催化剂,考察了还原剂、溶剂等对反应的影响,并对不同长度碳链和不同取代基的底物进行了拓展,以中等到良好的产率得到相应的烯烃目标产物,反应催化剂用量少,并且可以进行回收和重复使用.(本文来源于《有机化学》期刊2015年09期)

连晓宁[7](2015)在《SiO_2掺杂CaO/ZrO_2催化剂催化1,4-丁二醇选择性脱水合成3-丁烯-1-醇》一文中研究指出3-丁烯-1-醇(3-buten-l-ol, BTO)是一种兼有双键和羟基的烯醇化合物,因其性质活泼可参与多种反应,广泛应用于多种精细化工领域如塑料透镜、食用香精和石油加工等,尤其在医药领域,BTO是合成杂环衍生物类新药物,如抗肿瘤药物、抗艾滋病药物等的重要中间体。近年来,随抗肿瘤药物培美曲塞二钠等的用量激增,BTO的市场需求量急剧增加。目前,BTO的合成方法有丙烯甲醛加成法、3,4-环氧-1-丁烯还原法、3-丁烯酸还原法、3-丁炔-1-醇加氢法以及1,4-丁二醇(BDO)气相脱水法等,其中,以金属氧化物为催化剂在气相条件下催化BDO选择脱水合成BTO,具有反应条件温和、环境友好、产物易分离等优点,是一条具有竞争优势的BTO合成路线。BDO可在催化剂表面酸碱中心的协同作用下选择脱水合成BTO,本课题组前期研究表明,以CaO改性的Zr02基催化剂表面同时具有丰富的酸性和碱性中心,表现出优异的催化BDO脱水合成BTO的性能。研究表明,二元氧化物中M1-O-M2结构的形成可促使其表面形成不平衡电荷位点,进而产生新的酸性中心,同时不平衡电荷位点的存在可促使引入的第叁组分在其表面均匀分散。这表明在CaO/ZrO2催化剂中掺杂Si02可能会使催化剂表面同时具有更为丰富的酸性中心和碱性中心,从而有利于提高催化剂催化BDO选择脱水合成BTO的催化性能。本论文在课题组前期研究基础上,采用溶胶凝胶法并结合超临界干燥技术制备了Si02掺杂的SiO2-ZrO2载体,进一步通过等体积浸渍制备了CaO/SiO2-ZrO2催化剂。综合运用低温N2物理吸附、X射线衍射、FT-IR、NH3和CO2程序升温脱附等表征手段,系统研究了Si02掺杂、Si02含量及CaO含量对CaO/SiO2-ZrO2催化剂织构、结构、表面性质及催化BDO脱水性能的影响。论文的主要研究结果如下:1、通过综合运用多种表征手段研究了CaO/SiO2-ZrO2及CaO/ZrO2催化剂催化BDO脱水合成BTO的催化性能。研究结果表明,Si02掺杂有效调控了CaO/ZrO2催化剂的织构、结构和表面酸碱性质,使CaO/SiO2-ZrO2催化剂表面具有丰富酸碱活性中心的同时,使酸碱分布集中。BDO转化率和BTO选择性分别由CaO/ZrO2催化剂的75.4%与51.3%升至CaO/SiO2-ZrO2催化剂的94.8%与73.7%,有效提高了BDO的转化率和BTO的选择性,同时抑制了与BTO分子类似的2-丁烯-1-醇等副产物的生成。2、系统研究了Si02含量对CaO/SiO2-ZrO2催化剂催化性能的影响。随载体中Si02含量的增多,催化剂表面酸性中心逐渐增多,而碱性中心则先增多后减少。当Si02含量为1.0 mo1%时,催化剂表面同时具有丰富的酸性和碱性中心,表现出最优的BDO脱水合成BTO的催化性能。载体中Si02含量进一步增多时,催化剂表面产生了较多的中强酸与强酸中心,使其与BDO分子的端-OH产生强的相互作用,导致BDO分子更容易直接环化脱水生成副产物THF。3、在以上工作基础上,选用最优的1.0SiO2-ZrO2作载体,制备了一系列不同CaO含量的YCaO/1.0SiO2-ZrO2催化剂,进一步考察了CaO含量对催化剂表面酸碱性质及催化BDO脱水性能的影响。研究表明,随CaO含量的增多,各催化剂表面弱酸中心数量基本恒定,中强酸中心逐渐减少,弱碱、中强碱和强碱中心数量则随之增多。当CaO含量为9 wt%时,催化剂的BTO选择性最高,为80.4%。进一步增大CaO含量BTO选择性降低,这可能是由于催化剂表面产生了较多的较强碱中心,使之与p-H之间的相互作用增强,不利于与酸性中心协同作用生成BTO,而较易生成与BTO分子类似的2-丁烯-1-醇等其他副产物,从而降低了BTO的选择性。(本文来源于《山西大学》期刊2015-06-01)

孙慧敏[8](2015)在《铼催化邻二醇脱氧脱水制备烯烃的研究》一文中研究指出邻二醇的脱氧脱水(DODH)生成烯烃的反应是生物质源平台分子催化转化制备化学品和液体燃料的重要方法之一,相对于目前普遍采用的高温热解、酸催化脱水和氢解反应等生物质转化技术,金属催化的DODH反应具有反应条件简单,资源利用率高,环境污染少等优点。尽管近年来该反应的研究已经取得很大进展,但仍然处于初级阶段,目前仅有少数贵金属催化剂能催化邻二醇的脱水脱氧生成烯烃的反应,并且存在催化剂用量较大、价格昂贵、难以分离和重复利用等弊端。因此,开发新的DODH反应过渡金属催化体系具有重要意义。本文筛选了邻二醇DODH反应的过渡金属催化剂,重点研究了铼催化的邻二醇DODH反应,发展了一种新的高铼酸咪唑啉盐催化的邻二醇脱氧脱水反应的催化体系。(1)合成了一系列MoO2(acac')2型催化剂,通过对反应条件的详细优化,在使用MoO2(acac)2做催化剂时,以32%的产率实现了邻二醇到烯烃产物的转变;(2)合成了9种新的高铼酸咪唑盐和咪唑啉盐催化剂,以1,2-十四碳二醇为模型底物进行DODH反应,发现不同阳离子的高铼酸盐表现出不同的催化活性,表明阳离子的结构对催化活性起到显着的调节作用。其中以高铼酸1,3-(2,6-二异丙基苯基)咪唑啉盐为催化剂时产率最高,使用2.5 mol%的催化剂产率达到85%;(4)以高铼酸1,3-(2,6-二异丙基苯基)咪唑啉盐为催化剂,筛选了还原剂、溶剂等反应条件,拓展了底物。实验结果表明,以叁个当量的3-辛醇为还原剂,氯苯为溶剂,在氩气环境下,180℃反应24 h~60 h,不同长度碳链和官能团的邻二醇可以中等到良好的产率得到相应的烯烃产物(41~85%),反应后催化剂可以回收重复使用;(5)高铼酸盐催化剂回收重复使用,反应产率为55%,用核磁共振数据和X-单晶衍射数据表征了其结构,反应前后结构未发生改变。但是反应后的催化剂中含有结晶水,可能是导致产率降低的原因之一。(本文来源于《西北农林科技大学》期刊2015-05-01)

曹小华,徐常龙,王雪原,谢宝华,严平[9](2014)在《La_2P_2W_(18)O_(62)/C催化1,4-丁二醇液相脱水环化合成四氢呋喃》一文中研究指出采用浸渍法制备了活性碳负载Dawson结构磷钨酸镧催化剂(La2P2W18O62/C),采用FT-IR、XRD、SEM、TG对其进行了表征。以1,4-丁二醇为原料,La2P2W18O62/C催化合成四氢呋喃(THF),考察了催化剂用量、反应温度、反应时间和催化剂重复使用次数对四氢呋喃产率的影响。结果表明,在优化条件下,即w(La2P2W18O62/C)为3.9%(以1,4-丁二醇质量计)、反应温度185℃、反应时间40min,THF产率为94.9%,催化剂重复使用5次,催化活性基本不变,THF产率仍可达91.3%。(本文来源于《石油学报(石油加工)》期刊2014年03期)

王爽[10](2014)在《2,3-丁二醇脱水制备甲乙酮的催化剂及工艺研究》一文中研究指出甲基乙基酮又称甲乙酮,是一种用途广泛、性能优越的有机溶剂,目前工业上甲乙酮的主要生产方法为正丁烯两步法,此法原料来源于不可再生资源,且生产工艺工艺路线流程复杂、操作困难。因此,使用非石油原料高效的生产甲乙酮研究尤为重要。本文以生物发酵路线获得的2,3-丁二醇中间产物为原料,采用脱水制备高附加值甲乙酮产品。重点以分子筛为催化剂母体,采用改性高性能2,3-丁二醇脱水制备甲乙酮产品催化剂,并优化最佳工艺条件。主要研究内容如下:(1)通过对催化剂的筛选,发现硅铝比为38的HZSM-5母体改性后效果最佳,SO42-/MXOy负载的硅铝比为38的HZSM-5能有效提高2,3-丁二醇的转化率和甲乙酮的选择性,尤其SO42-/CuO、 SO42-/CuO、 SO42-/SnO2、 SO42-/Al2O3等不同组分分别负载的HZSM-5具有较高的活性;通过硫酸盐直接负载HZSM-5分子筛母体,CuSO4,MnSO4, ZnSO4均能有效提高催化剂活性,以CuSO4负载HZSM-5为例,优化催化剂的改性条件:CuSO4最佳负载量为16%,室温等体积浸渍时间为10min。(2)优化工艺条件为反应温度320℃,原料浓度为50wt%,载气N2流速为7ml/min,反应质量空速为1.6h-1,此时,2,3-丁二醇的转化率为99.1%,甲乙酮的收率为83.0%。并在此工艺条件下对负载量为16%的CUSO4/HZSM-5催化剂进行稳定性及再生性能探索,新鲜催化剂运行240h后,仍保持较高的催化活性,甲乙酮的收率为73%。在240~250h内催化剂迅速失活,培烧后活性恢复。(3)以负载量为16%的CuSO1/HZSM-5为催化剂,在最优工艺条件下,对生物发酵液精馏处理后的生物质2,3-丁二醇加入水溶剂稀释至50wt%时,催化剂表现出优异的催化性能,2,3-丁二醇的转化率可达99.4%,甲乙酮的收率可达84.3%,催化剂运行15h,性能稳定。(4)采用双组分联合改性以提高催化剂的反应活性,考察3种负载物质浓度对于2,3丁二醇脱水制备甲乙酮的影响。结果表明:在改性物质ZnSO4负载量为0.5%时,2,3-丁二醇的转化率为100%,甲乙酮的收率均达到78.1%。(本文来源于《大连理工大学》期刊2014-05-25)

二醇脱水论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

目前,随着不可再生的化石能源的大量的使用,寻找可再生的资源已经逐渐吸引了人们的注意,而生物质的可再生性这一优点使其在转换制备液体燃料方面备受关注。然而虽然生物质资源丰富、种类繁多,但是因为含量最多的成分糖和多元醇中富含氧元素,所以要想转化成可以利用的燃料,必须出去其中大部分的氧原子。常用的方法之一是邻二醇分子在催化剂的作用下脱氧脱水(DODH)生成烯烃,最常用的催化剂是金属催化剂,因为它具有反应条件简单,对环境友好等优点。根据实验室之前得出的结论,高铼酸咪唑盐是一种催化邻二醇脱氧脱水生成烯烃反应的高效的催化剂,但存在着不可回收使用的缺点,因此尝试将活性催化剂固载到载体上,重点研究了将合成的催化剂担载到磁性四氧化叁铁上,合成了一种新的负载型催化剂。本项研究取得了一些的成果:(1) 合成的一系列担载甲基叁氧化铼的催化剂,但是在实际的邻二醇脱氧脱水反应中没有得到烯烃产物,合成的催化剂没有催化活性。(2) 将合成的不同碳链连接的高铼酸咪唑盐催化剂担载到被二氧化硅包裹的四氧化叁铁上,这样使得催化剂在反应接受后可以通过磁性分离获得,以1-十四烯为底物,可以得到中等的产率(8—56%)。(3) 考虑到没有经过表面修饰的被二氧化硅包裹的四氧化叁铁粒子的表面由于缺少活性基团,比较容易发生团聚,反应活性比较差,所以尝试将合成的催化剂进行表面修饰,取其中的一种中等产率的催化剂,表面分别用叁甲氧基苯基硅烷和叁甲基硅咪唑修饰,获得较高的产率,分别是62%和89%,产率有了很大的提高。

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

二醇脱水论文参考文献

[1].周忠凯.铼离子液体的萃取合成、性质及其在催化烯烃环氧化,1,2-辛二醇脱氧脱水反应中的研究[D].辽宁大学.2018

[2].孙晶.表面结构修饰对Re@Fe_3O_4/SiO_2催化的邻二醇脱氧脱水活性的影响[D].西北农林科技大学.2016

[3].王文革,吴彦彬,杨理,宋国全,闫广学.2,3-丁二醇气相脱水制备甲乙酮用催化剂及其工艺研究[J].精细与专用化学品.2016

[4].曹小华,周德志,徐常龙,叶兴琳,帅敏.La_2P_2W_(18)O_(62)·nH_2O/MWCNTs催化剂的制备、表征及催化1,4-丁二醇液相脱水环化合成四氢呋喃[J].中国稀土学报.2015

[5].连晓宁,张因,张鸿喜,赵丽丽,赵永祥.SiO_2掺杂CaO/ZrO_2催化剂催化1,4-丁二醇选择性脱水合成3-丁烯-1-醇[J].工业催化.2015

[6].孙慧敏,胡晨,郝志明,左亚杰,王天赤.高铼酸咪唑啉盐催化的邻二醇脱水脱氧生成烯烃[J].有机化学.2015

[7].连晓宁.SiO_2掺杂CaO/ZrO_2催化剂催化1,4-丁二醇选择性脱水合成3-丁烯-1-醇[D].山西大学.2015

[8].孙慧敏.铼催化邻二醇脱氧脱水制备烯烃的研究[D].西北农林科技大学.2015

[9].曹小华,徐常龙,王雪原,谢宝华,严平.La_2P_2W_(18)O_(62)/C催化1,4-丁二醇液相脱水环化合成四氢呋喃[J].石油学报(石油加工).2014

[10].王爽.2,3-丁二醇脱水制备甲乙酮的催化剂及工艺研究[D].大连理工大学.2014

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二醇脱水论文-周忠凯
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