导读:本文包含了电致化学发光生物传感器论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献，主要关键词:共反应促进剂,金属纳米簇,电致化学发光,生物传感器
电致化学发光生物传感器论文文献综述
周莹[1]（2019）在《基于共反应促进剂增强的金属纳米簇构建电致化学发光生物传感器的研究》一文中研究指出随着现代生命分析化学学科的蓬勃发展,人们对电致化学发光(ECL)分析方法中信号探针的生物兼容性和化学性质提出了越来越高的要求。电致化学发光纳米材料这一新型ECL信号探针应运而生,它们不仅具备了ECL性质,还随之呈现出良好的化学催化性质、大的比表面积、强的导电能力与优秀的生物兼容性等特性。这突破了传统ECL发光试剂的局限性,为ECL分析方法在生物医药、临床检测和环境评估等领域的应用开辟了新的方向。其中,金属纳米簇作为一种新型的超小纳米探针,与其他ECL纳米材料相比,具有生物相容性优异,化学性质稳定,易于标记等优点。然而,发展基于金属纳米簇的超灵敏生物传感仍面临以下两点挑战:(1)如何突破尺寸超小且粒径均一的金属纳米簇不易制备且合成步骤复杂的局限,寻找一种简单、快速、高产率的金属纳米簇制备方法;(2)如何跨越金属纳米簇的发光效率低于联吡啶钌、鲁米诺等传统发光试剂的障碍,设计一种高效、简便的催化途径促进其ECL发光效率。基于此,本论文主要从提高金属纳米簇的ECL发光效率出发,通过高可控的电沉积金属纳米簇制备方法及高效的共反应促进剂催化途径,制备了一系列性能优异的基于金属纳米簇的ECL信号探针,再结合多种生物相关辅助放大策略,构建ECL生物传感平台实现了疾病标志物的超灵敏检测,为金属纳米簇在生物传感和成像等方面的发展奠定了研究基础。本论文的研究工作主要分为以下几部分:1.基于银纳米簇/二氧化钛复合纳米材料作为高效的电致化学发光信号探针构建二茂铁驱动的信号转移生物分析研究共反应促进剂的引入提供了一种新的途径来提高发光试剂的发光效率,但这类新型的ECL促进途径的研究尚处于起步阶段。本工作首次将金属氧化物半导体二氧化钛纳米花(TiO_2 NFs)作为共反应促进剂。由于TiO_2 NFs的带隙相关催化性,其不仅能够富集内源性共反应试剂溶解氧,增加溶解氧在复合材料表面的局部浓度,还可以加速溶解氧的还原反应,生成具有强氧化性质的羟基自由基(OH~·),以促进银纳米簇(Ag NCs)的ECL发光。基于TiO_2 NFs-Ag NCs复合纳米材料作为高效的ECL信号探针,进一步结合猝灭探针二茂铁和免疫反应驱动的DNA纳米机器,成功地构建了“on-off-on”信号转换模式的ECL生物传感器,并将其应用于阿兹海默症标志物β-淀粉样蛋白(Aβ)的超灵敏检测。该生物传感器的检测范围在50 fg/mL到500 ng/mL,检测限为32 fg/mL。本工作中巧妙地利用共反应促进剂打破了金属纳米簇ECL发光效率低的局限,为金属纳米簇在超灵敏生物检测中的应用开辟了新道路。2.以原位电沉积法制备的银纳米簇为信号探针构建生物传感器的研究并将其应用于中药的抗癌药效评估水热法金属纳米簇的制备过程复杂、产率低,使得其在生物传感中的应用受到了限制。本研究首次以原位电沉积法制备的银纳米簇(Ag NCs)为ECL信号探针,S_2O_8~(2-)为共反应试剂,Fe_3O_4-CeO_2纳米复合物为共反应促进剂的叁元ECL体系构建免疫传感器,用于细胞周期蛋白D1(CCND1)的超灵敏检测。而CCND1的表达量与MCF-7人类乳腺癌细胞的增长和迁移有密切关联,本研究进一步利用Fe_3O_4-CeO_2-PtNPs纳米复合物和捕获抗体(anti-CCND1)组建的探针捕获中药苦参刺激后的癌细胞中CCND1蛋白,构建了双抗夹心型免疫传感器,实现了CCND1蛋白的定量检测,通过对比苦参刺激前后的蛋白表达情况来评估苦参对癌症的治疗效果。该策略对CCND1的检测范围为50fg/mL到50 ng/mL,检测限为28 fg/mL。该工作构建了一个新颖、便捷、高效的药效评估平台,对祖国医药学遗产的继承与发展具有重要的理论与实用意义。3.基于金纳米簇的叁元电致化学发光纳米探针构建生物传感器用于癌症标志物的超灵敏检测目前已报道的金属纳米簇的发光效率低于传统的发光试剂,因此各方研究都在致力于寻找一种高效、简便的催化方式促进其发光。本研究以化学键交联的方式制备了牛血清白蛋白(BSA)为模板合成的金纳米簇(Au NCs)为发光物质,叁-(3-氨基乙基)胺(TAEA)为共反应试剂,钯纳米粒子修饰的氧化铜纳米材料(Pd@CuO)为共反应促进剂的叁元一体Au NCs-TAEA-Pd@CuO纳米材料。将叁元纳米材料结合上癌胚抗体作为捕获探针,再通过免疫夹心的模式将癌胚抗原(CEA)固载在电沉积铂修饰的传感界面上构建免疫传感器。由于分子内共反应试剂和分子内共反应促进剂的双重催化,该传感器对CEA的检测范围为100 fg/mL到100 ng/mL,检测限低至16 fg/mL。综上所述,该工作展示了叁元ECL纳米材料对超灵敏度生物传感及生物分析的重要意义,同时为多重自催化ECL纳米材料的设计奠定了研究基础及实践基础。4.基于DNA纳米起重机调节铜纳米簇的可控生长构建电致化学发光生物传感器用于microRNA检测的研究如何降低金属纳米簇团聚而引起的自猝灭现象,对于其ECL研究具有重要意义。鉴于此,本研究设计了一个结合功能化操纵器和尺寸固定基底的类起重机DNA纳米机器来调节铜纳米簇(Cu NCs)的发光效率,以获得高效的ECL响应,进一步Cu NCs为信号探针构建生物传感器实现microRNA-155的灵敏检测。具体构建过程如下:通过结合邻位触及DNA自组装操纵器和尺寸固定的四面体DNA纳米基底(TDN)组建DNA纳米起重机。当少量的目标物(miRNA-155)存在时,分离的DNA组件被组装,纳米起重机开始运作,使得富含AT碱基的DNA双链(dsDNA)在TDN的顶部聚合生长。随着铜离子络合在富含AT碱基的dsDNA上,每个dsDNA模板化的Cu NCs探针可以被原位电生成在单个的TDN顶端。因此,Cu NCs的粒径大小由dsDNA的AT碱基数调节,而探针之间的侧面距离被TDN的尺寸调节,这两个关键因素都将显着地影响Cu NCs的发光效率。Cu NCs通过双向调节获得了显着的ECL响应,同时超灵敏生物传感器对miRNA-155的检测限低至36 amol/L。本研究巧妙地利用DNA纳米技术来详细探讨了金属纳米簇的ECL发光机理,发掘了以金属纳米簇为基础构建的生物标记、生物传感、生物成像以及靶向肿瘤治疗平台的应用潜力。5.基于金纳米簇的协同阴、阳极电致化学发光构建简易型生物传感器用于双目标物的单界面、同时检测的研究ECL作为一种可控、灵敏的分析方法为疾病标志物的高通量灵敏检测提供了可行性平台。由于双ECL信号物质之间会产生交叉反应,使得基于双ECL信号物质构建的双目标物检测出现了不可避免的原理性误差。本工作采用了Au NCs作为单一的ECL信号物质,通过阴极和阳极的共反应促进剂ECL催化路径,同时激发Au NCs的双极ECL发光。为了达到双组分灵敏检测的要求,二氧化钛纳米片(TiO_2 NSs)为阴极共反应促进剂催化共反应试剂溶解氧的还原从而促进Au NCs在-1.5到0.0 V产生阴极ECL响应,同时氧化亚铜@铜纳米粒子(Cu_2O@Cu NPs)为阳极共反应促进剂加速共反应试剂N,N-二甲基乙二胺(DEDA)的氧化从而促进Au NCs在0.0到1.2 V产生阳极ECL响应。因此,阴极ECL探针(Au NCs-TiO_2 NSs/O_2)和阳极ECL探针(Au NCs-Cu_2O@Cu NPs-DEDA)之间有约为2.7 V的显着峰值电位差,为单界面上实现电压分辨双目标物检测奠定了坚实的基础。借由Au NCs阴阳极的显着ECL响应同时实现癌胚抗原(CEA)和黏蛋白1(MUC1)的灵敏、准确检测,其检测限分别为0.43 pg/mL及5.8 fg/mL。本研究巧妙地利用金属纳米簇的双极ECL响应的特性解决了ECL双组分同时检测的难题,为贵金属纳米簇在高灵敏、高通量生物传感器的发展开辟了新方向。(本文来源于《西南大学》期刊2019-03-22）
朱姝,王庆红,李真,冉佩瑶,林霞[2]（2018）在《基于功能化还原氧化石墨烯和金钯合金纳米粒子的谷氨酸电致化学发光生物传感器研究》一文中研究指出该实验设计了基于氯化血红素功能化的还原氧化石墨烯(H-RGO)、金钯合金纳米粒子(AuPdNPs)和L-谷氨酸氧化酶(L-GluOx)的特异性L-谷氨酸(L-Glu)电致化学发光(ECL)生物传感器。实验首先将H-RGO修饰于电极上,再通过电沉积的方式将Au-PdNPs负载于H-RGO表面,L-GluOx通过与AuPdNPs的键合作用实现固载,构建ECL生物传感界面。纳米材料的制备以及传感界面的逐步构建过程通过扫描电子显微镜(SEM)、X-射线能量散射谱(EDS)、紫外可见吸收光谱技术(UV-vis)和电化学技术等测试方法进行了验证。实验发现纳米材料Au-PdNPs和H-RGO二者的协同催化作用极大的改进了传感器的灵敏度。在优化的条件下,L-谷氨酸在1.0×10~(-7)mol/L至5.00×10~(-3)mol/L浓度范围内,ECL信号强度与其浓度对数呈线性相关性。该ECL生物传感器制备简单、响应快速、检测灵敏、稳定性和选择性好,在谷氨酸的检测应用方面具有较大的发展潜力。(本文来源于《化学传感器》期刊2018年04期）
蒋欣亚,柴雅琴[3]（2018）在《电致化学发光生物传感器中信号输出模式的研究进展》一文中研究指出电致化学发光生物传感器兼具了生物传感器的专一性、准确性、反应速度快以及电致化学发光技术的高可控性、高灵敏度、低背景信号等特点,因此它被广泛应用于临床分析、环境分析、食品分析等领域。在构建电致化学发光生物传感器时,分析物浓度与输出的电致化学发光信号之间必然是存在某种关系的。为了实现分析物的灵敏检测,采用有效的信号输出模式是构建电致化学发光生物传感器的关键。近年来,为了逐步提高电致化学发光生物传感器的性能,研究者们发展了不同的信号输出模式。该文主要综述了近几年电致化学发光生物传感器构建中常用的几种信号输出模式。(本文来源于《化学传感器》期刊2018年03期）
彭丽春[4]（2018）在《基于DNA纳米机器构建的电致化学发光生物传感器应用于microRNA检测》一文中研究指出DNA作为一种卓越的生物功能性材料,其具有特定的碱基配对、结构灵活以及组装可编程等特性。近几十年来,科学家们利用这些特性构建了以DNA为主要材料的纳米机器,例如镊子、行走机器、马达等。这些DNA纳米机器能够通过响应外部刺激进行机械化的运动,表明了DNA纳米机器的开发应用具有很广阔的前景。癌症是临床上常见的致死的疾病之一,但是通常早期没有明显症状所以极难诊断。因此,正确及时的诊断对预防和改善癌症死亡率方面具有重要的意义。令人欣慰的是,许多报道已经证明某些microRNA(miRNA)由于与癌症密切相关,因而被认为是各种癌症的早期诊断的关键生物标志物。综上所述,构建一个稳定高效的分析方法用于miRNA的检测对于临床癌症检测的发展具有关键的作用。本文主要将结合DNA纳米机器、电致化学发光(ECL)纳米材料以及链置换反应等技术来构建生物传感器来实现对miRNA的高灵敏检测。具体的研究内容如下:1.基于双向运动的DNA步行机器构建的无酶电致化学发光生物传感器用于检测miRNAs由DNA步行器和DNA轨道组成的DNA步行机近年来引起了广泛的关注。在本工作中,我们首次设计了一种由microRNA(miRNA)驱动的双向运动的新型DNA步行机器,并将其应用于无酶电化学发光(ECL)生物传感器来测定两种miRNAs。所设计的DNA双向步行机器解决了DNA步行机器单一的运动的问题,从而拓展了人造DNA步行机的开发和应用。首先,将DNA轨道组装在用Mn~(2+)掺杂的CdS纳米晶体(CdS:Mn NCs)修饰的电极上。然后,基于miRNA-21将修饰了Au纳米颗粒(AuNPs)的DNA步行器引入到传感器中,也因此导致AuNPs和CdS:Mn NC之间的保持了较长距离。也因此导致AuNPs和CdS:Mn NC之间的保持了较长距离。正因为保持了较长的距离,从而在AuNPs和CdS:Mn NCs之间产生了表面等离子体共振(SPR)以实现ECL增强。接下来,通过链置换反应促使DNA步行器在DNA轨道上逐步移动,从而导致AuNPs和CdS:Mn NCs靠近。同时,由于AuNPs与CdS:Mn NCs之间距离变小,因此AuNPs与CdS:Mn NCs之间发生了能量转移而导致ECL猝灭,,从而实现了对miRNA-21的灵敏检测。更有意义的是,当miRNA-155的引入时,Walker又可以沿着轨道返回原处,然后AuNPs和CdS:Mn NC之间距离又变远,从而发生SPR,导致ECL增强并实现对miRNA-155的灵敏检测。因此,随着DNA walker沿着DNA轨道双向移动,所构建的生物传感器实现了对miRNA-21和miRNA-155分步检测,其最低检测限分别为1.51 fmol·L~(-1)和1.67 fmol·L~(-1)。2.基于可逆切换和距离调控的DNA剪刀构建的再生电化学发光生物传感器用于灵敏检测microRNA目前,以人造DNA机器为代表新型纳米技术已经被广泛探索。比如,近期设计的DNA剪刀具有固定的粘端从而可以进行自由旋转,但是该机器的可逆切换和精确控制仍然是一个很大的挑战。因此,本工作通过人为设计实现了DNA剪刀的可逆切换,并且结合PTCA-PEI-Ru(II)复合物作为电化学发光(ECL)信号,构建了一种可以再生的生物传感器用于检测miRNA,并且DNA剪刀的运动实现了可逆切换,从而拓展了DNA剪刀的应用。通过合理的设计,miRNA-21能够与DNA剪刀中标记有共反应试剂二亚乙基叁胺(DETA)的末端单链进行杂交与链置换反应(TSDR),从而导致DNA剪刀可逆旋转,实现对miRNA-21的高灵敏度检测,其检测限为0.17 fmol·L~(-1),从而基于DNA剪刀构建的生物传感器成功构建。同时,由于DNA剪刀的连续转换,可以控制DETA和PTCA-PEI-Ru(II)膜之间的距离变化来进一步影响了Ru(II)的发光效率,从而提升了miRNA测定的灵敏度。更有意义的是,当在加入W DNA(W)时,该传感器就能够通过一步链置换反应而实现再生。并且,该传感器可用于不同癌细胞的miRNA检测,这对于动态机器在临床分析和早期疾病诊断中的应用方面具有很大的前景。3.基于DNA运转机器构建的新型电致化学发光共振能量转移系统及其在癌细胞中microRNA超灵敏检测中的应用在这项工作中,我们设计了由包含中心轴和叁个周围分支的轨道和包含两条腿的步行器组成的DNA运转机器,并且通过使用lambda核酸外切酶实现了程序运转。同时,我们探究了以CdS:Mn NCs为受体和一种小分子染料四环素(TET)为供体的一种新型的电化学发光共振能量转移(ERET)体系,并结合DNA运转机器构建了ECL生物传感器用于癌症细胞的超高灵敏度测定。相较于在溶液中传统能量转移体系,我们探索的新型ERET体系,并产生了高的猝灭效率,并且能结合DNA纳米机器,从而拓展了DNA纳米机器在生物检测中应用。首先,使用可编程的DNA循环扩增实现少量miRNA-21向大量普通DNA单链(TET-S)的转化。其次,TET-S与轨道中的一个分支和DNA Walker中的一条腿杂交形成双链DNA结构(TET-S:W_a:SA)。同时,由于在量子点和TET之间发生了ERET,ECL强度显着降低。令人印象深刻的是,当lambda核酸外切酶引入,其可以剪切双链中含5'磷酸DNA链,所以外切酶可以将双链结构(TET-S:Wa:SA)中的TET-S从5'到3'方向上剪切从而释放W_a腿,然后DNA Walker就可以按照设定的程序沿着轨道进行转动。而DNA Walker在轨道上的连续转动导致从而诱导lambda核酸外切酶持续剪切TET-S,从而使ECL信号复原并且实现了对miRNA-21的高灵敏度检测,最低检出限为5.3 amol·L~(-1)。令人印象深刻的是,这种方法可以敏感地测量不同癌细胞的miRNA-21,并为癌症早期诊断中其他生物标志物提供了有广阔的平台。(本文来源于《西南大学》期刊2018-04-16）
蒋明会[5]（2018）在《新型电致化学发光材料在生物传感器中的研究应用》一文中研究指出电致化学发光(ECL)分析技术集合了电化学分析和化学发光分析的特性,具有检测设备简单、响应快速、选择性好和灵敏度高等众多优点。近年来,ECL生物传感器在分析检测领域展现出广阔的应用前景。传统的ECL材料(如鲁米诺和联吡啶钌等)存在制备过程复杂、成本较高及难以固载等缺点,因而合成新型、高效的发光材料并探究其ECL性能在分析应用中尤为重要。本论文中,我们首次合成了二氧化锡纳米花、四苯基乙烯微晶以及掺杂四-(4-氨基苯)乙烯的苝复合微晶新型ECL材料,并对它们的发光特性进行了探究,结合信号放大策略构建了多个ECL生物传感器用于生物分子的高灵敏、特异性检测。主要研究工作如下:1.基于银功能化的二氧化锡纳米花复合材料作为高效信号探针构建ECL生物传感器金属氧化物半导体纳米晶(NCs)作为一种新型的ECL材料,其良好的生物相容性和低廉的成本在ECL生物传感领域备受关注。然而,通常情况下这些NC_S的ECL强度较低,这就限制了它们在生物传感领域的广泛应用。在该工作中,我们通过银镜反应在二氧化锡纳米花(SnO_2 NFs)表面原位还原生成银纳米颗粒以制备纳米银功能化的二氧化锡纳米花复合材料(Ag@SnO_2 NFs)。在共反应试剂过硫酸根(S_2O_8~(2-))存在的情况下,Ag@SnO_2 NFs展现出优异的ECL信号,其最大发射峰位于542 nm处。值得注意的是,相对于传统的SnO_2 NCs(直径小于10nm),Ag@SnO_2 NFs(直径约1~2μm)具有更强的ECL响应。原因可能有以下两方面:(1)由SnO_2超薄纳米片组装成的花状结构富含锡间隙或氧空位,为缺陷发光提供了大量的活性位点;(2)原位生成的银纳米颗粒作为共反应促进剂有利于产生更多的氧化态中间体(SO_4~(·-)),进而显着增强Ag@SnO_2 NFs的ECL发射。鉴于这些特性,我们利用Ag@SnO_2 NFs作为高效的信号探针构建了ECL免疫传感器,实现了对心肌肌钙蛋白T(cTnT)的灵敏检测,检测范围从1 fg/mL到100 pg/mL,检出限为0.11 fg/mL。2.基于四苯基乙烯微晶作为新型发光体构建ECL生物传感器在此工作中,我们首次制备了六方形的四苯基乙烯微晶(TPE MCs),并发现与处于游离状态下的TPE分子相比,此聚集态的TPE(TPE MCs)在水溶液中展现出显着增强的ECL响应。因此,我们基于这一现象提出了由分子内运动受限驱动的ECL(RIM-ECL)增强新机理,并进一步将此新型的ECL材料TPE MCs与目标物活化的双足DNA步行器结合,构建了一个“off-on”型ECL生物传感器,用于癌症标志物黏蛋白1(MUC1)的高灵敏检测。该传感器在1 fg/mL到1 ng/mL的浓度范围内具有理想的线性响应,且检测限低至0.29 fg/mL。此外,RIM-ECL增强机理的提出为有机发光体在聚集态下的研究应用打开了一个新的章节。3.基于掺杂四-(4-氨基苯)乙烯的苝复合微晶作为新型发光体构建ECL生物传感器苝及其衍生物作为经典的有机多环芳烃ECL材料,具有优良的光电活性和结构可控性,近年来引起了科研工作者的广泛关注。苝的分子结构由五个共平面的苯环组成(大π共轭),分子之间存在强烈的π-π密堆积作用,导致其在水相介质中的溶解性较差,通常以聚集态的形式存在。这种紧密的聚集会削弱甚至猝灭其本身的发光,也就是存在聚集诱导猝灭(ACQ)现象,这在一定程度上限制了它们在生物检测中的分析应用。在本工作中,我们借助表面活性剂辅助的自组装法,在水相中合成了一种掺杂非平面型分子四-(4-氨基苯)乙烯的苝复合微晶(ETTA@Pe MCs),成功地利用掺杂来抑制苝的紧密堆积。相对于单独的苝微晶(Pe MCs),该复合微晶展现出明显增强的ECL响应。以此复合微晶作为新型高效的ECL材料,过硫酸根(S_2O_8~(2-))作为共反应试剂,研究了该体系的发光机理,并将其用于构建ECL生物传感器实现了对多巴胺(DA)分子的灵敏检测。检测范围从1 nmol/L到100μmol/L,检出限为0.96 nmol/L。(本文来源于《西南大学》期刊2018-04-15）
吴芳芳[6]（2018）在《功能化纳米材料的制备及其在电致化学发光生物传感器中的应用》一文中研究指出近年来,电致化学发光(ECL)生物传感器因其背景信号低、检测速度快、检测范围宽、灵敏度高等固有优点而被广泛应用于药物分析、环境污染物监测和人体相关生物分子检测等领域。本文以提升ECL生物传感器灵敏度与生物相容性为出发点,引入生物毒性低、催化性能好的纳米材料作为发光试剂或者共反应促进剂,并结合免疫夹心分析方法构建具有高选择性、高灵敏度、良好稳定性的ECL生物传感器。本工作中制备的低毒量子点展现出优良的电致化学发光性能;合成的纳米异质材料具有良好的电催化活性以及生物相容性;自组装的DNA纳米材料能够实现发光试剂的高效且稳定固载,这些方法不仅提高了传感器的灵敏度,而且为疾病标志物的早期临床诊断提供了新的机遇。本论文主要从以下几个方面开展研究工作:1.基于Mn掺杂Ag_2S量子点作为信号探针构建电致化学发光免疫传感器用于检测层粘连蛋白近年来量子点(QDs)被广泛地用作生物探针,然而在电致化学发光领域中用到的大多数量子点都具有重金属毒性,其在很大程度上限制了量子点在生物检测中的应用。本工作首次将一种新型的低毒Ag_2S:Mn量子点(Ag_2S:Mn QDs)引入到电致化学发光领域,并用于构建ECL生物传感器检测层粘连蛋白(LN)。在该量子点的制备中,Mn的掺杂有效改善了Ag_2S QDs的光学和电学特性。此外,牛血清白蛋白(BSA)因富含氨基(-NH_2)可以很容易地与Ag_2S:Mn QDs通过酰胺键结合,使多个QDs聚集在一起形成一个单元(BSA-Ag_2S:Mn生物共轭复合物)。该生物共轭复合物提供了大量的活性位点来固定抗体并形成探针,由此提升传感器的ECL强度,从而提高传感器的检测灵敏度。与传统的发光试剂相比,Ag_2S:Mn QDs由于毒性低、光稳定性好、表面功能化容易,从而成为一种有前景的新型ECL发光纳米材料。2.基于Au-Ag-Pt纳米异质材料作为共反应促进剂构建多肽电致化学发光传感器用于类胰蛋白酶的超灵敏检测鲁米诺-溶解氧(luminol-O_2)ECL体系由于luminol与溶解氧间反应效率太低,导致传感器灵敏度低,难以满足检测需要,因此限制了该体系的应用。本工作通过引入Au-Ag-Pt纳米异质结构(AAPHNs)作为共反应促进剂来提高luminol与溶解氧间的反应效率,并基于目标诱导裂解策略构建了ECL多肽传感器,实现了类胰蛋白酶(TPS)的灵敏检测。此外,为了提高传感器的灵敏度,我们选用自组装DNA纳米管(DNANTs)作为负载材料来固载多柔比星-鲁米诺(Dox-Lu)发光复合物,以便得到强度较高的“signal on”状态。最后,基于目标诱导裂解策略,该反应体系中TPS不仅作为目标物同时也是剪切酶可以直接诱导剪切血管活性肠肽(VIP),实现信号从“on”到“off”的转变。基于以上优点,该多肽ECL生物传感器展现出优良的准确性、选择性和稳定性以及较低的检出限。共反应促进剂的引入为luminol-O_2 ECL体系的应用注入了新的活力。3.基于MoS_2-Ag NCs作为信号探针构建电致化学发光免疫传感器用于心肌肌钙蛋白T的检测银簇(Ag NCs)的尺寸很小,通常由几个到几十个原子组成,核簇直径一般小于2 nm,这使得Ag NCs的固载困难。本工作利用MoS_2纳米片作为模板并结合NaBH_4还原法制得MoS_2-Ag NCs,无需苛刻的实验条件就能实现Ag NCs的高效固载。在MoS_2-AgNCs作为发光探针构建的免疫传感器中,在0.05 pg/mL到160 pg/mL范围内,ECL的强度值和心肌肌钙蛋白T(cTnT)浓度的对数值呈现良好的线性关系,其检出限为0.021 pg/mL。同时构建的免疫传感器展现出良好的稳定性和选择性。我们设计了一种简易的途径来提高Ag NCs的固载效率,以拓宽Ag NCs在生物传感器领域的应用。(本文来源于《西南大学》期刊2018-04-10）
熊成义[7]（2018）在《基于纳米材料的信号放大策略作用于电致化学发光生物传感器的研究》一文中研究指出电致化学发光(ECL)技术因其高灵敏,高可控性以及快速简便等优势成为近年来分析化学研究领域的热点。然而,在无共反应试剂,无其他信号放大手段时,常规ECL传感器的响应信号较弱,因此构建信号放大技术放大ECL传感器的响应信号成为了进一步发展该技术的关键所在。根据诸多报道表明,通过引入纳米材料构建新型信号放大策略可有效提高ECL传感器的信号响应与灵敏度。本文主要以纳米材料为基础,设计合成新型发光物质、新型纳米固载平台、新型纳米信号增强剂等,构建了多种信号放大策略并将其应用于不同类型的传感器构建过程中。本论文主要包括以下几个方面的工作:1.基于原位电聚合纳米碳点的超灵敏生物传感器构建及其在细胞内铅离子检测中的应用研究:本文设计研制了一种新型高灵敏的细胞内铅离子ECL生物传感器。该传感器通过在玻碳电极表面原位电聚合形成碳点N掺杂碳点(N-CD)的方式实现了碳点的高效固载,解决了传统碳点难以固载的问题。同时,引入Pd-Au六面体(Pd@Au HOHs)作为增强剂有效放大了碳点的ECL信号,提高了传感器的灵敏度。首先,将邻苯二胺(OPD)在GCE上电聚合形成具有氨基的N-CD。然后,由于Ag纳米粒子(AgNPs)具有优异的导电性和生物相容性,通过Ag-N键在N-CD上修饰以固定捕获DNA(T1)。之后,通过T1和T2之间的杂交在电极上引入互补的DNA(T2)和ssDNA1(S1)标记的Pd@Au HOHs(Pd@Au HOHs-T2-S1)。同时,通过S1和S2的杂交将ssDNA2(S2)标记的Pd@Au HOHs(Pd@Au HOHs-S2)引入,在电极表面上形成Pd@Au HOHs-DNA树枝状大分子。值得注意的是,Pd@Au HOHs对ECL反应具有特殊的催化活性,导致N-CDs的ECL信号强烈增强。通过合理的设计,细胞内Pb~(2+)被用来与许多重复的S1和S2的DNA序列偶联,从而产生Pb~(2+)稳定的G-四分体(G4)结构。之后,N-CD的ECL强度被Pb~(2+)猝灭。此外,它还具有研究其他细胞内重金属离子相关生物学行为的巨大潜力。2.基于石墨烯固载的双共反应试剂及铂钌复合材料的电致化学发光传感器研究:本研究基于聚乙烯亚胺功能化的氧化石墨烯(PEI-RGO)和金纳米粒子(AuNPs)修饰的聚酰胺胺(PAMAM)构建了一种灵敏检测甲胎蛋白(AFP)的新型固态联吡啶钌电化学发光免疫传感器。铂钌复合材料实现了发光物质在电极表面的大量固载,有效提升了传感器的响应信号。同时以石墨烯为载体大量固载了两种共反应试剂PEI与PAMAM,使得传感器灵敏度相较使用单一共反应试剂的ECL传感器显着提升。为了改善PAMAM的低导电性,在PAMAM的氨基上修饰了AuNPs。通过Au-N键,制得的AuNPs-PAMAM被修饰在PEI-RGO上。制得的AuNPs-PAMAM/PEI-rGO被用来标记检测物的抗体(Ab2)。得到的Ab_2/AuNPs-PAMAM/PEI-rGO通过夹心免疫反应被修饰到电极表面。将nafion和铂纳米粒子复合物(Ru-PtNPs)混合制得电致化学发光的底物,从而降低了钌配合物的消耗,简化了操作,提高了效率。实验结果表明,该免疫传感器对AFP有较好响应。线性范围为0.01 pg mL~(-1)到10 ng mL~(-1),检测限为3.3 fg mL~-1。同时,制得的夹心免疫传感器具有良好的稳定性、选择性和重现性,这使得它具有良好的临床检测潜力。3.基于联吡啶钌的发光功能化金属有机框架材料构建电致化学发光传感器的研究:本研究利用创新性地采用锌离子为中心离子、叁(4,4-二羧基联吡啶)氯化钌(Ru(dcbpy)_3~(2+))配合物分子为配体合成了具有优异的电致发光性能的新型发光功能化金属有机骨架(MOFs)。以所合成的发光功能化MOFs为基础,构建了发光信号“signal on”型的电致化学发光免疫传感器,该传感器被应用于检测N端前脑钠肽(NT-proBNP)。发光功能化MOFs显着提高了Ru(dcbpy)_3~(2+)的固载量,而且还由于MOFs在电致化学发光免疫传感器中作为固载平台有效固载了大量共反应试剂,因此所制备的免疫传感器ECL响应强,灵敏度高。此外,构建的电致化学发光免疫传感器的线性范围为5 pg ml~(-1)-25 ng ml~(-1),检测限达到了1.67 pg ml~(-1)。结果表明,发光功能化MOFs为电致化学发光免疫传感器的构建提供了一种新的放大策略,这在生物分析中具有广阔的应用前景。4.基于自增强联吡啶钌复合物掺杂的有机金属框架材料构建电致化学发光端粒酶传感器的研究:本研究通过使用自增强钌聚乙烯亚胺(Ru-PEI)复合掺杂沸石咪唑唑骨架-8(Ru-PEI@ZIF-8)作为ECL指示剂和酶促DNA循环扩增策略,我们构建了一种超灵敏的“off-on”型电致化学发光(ECL)生物传感器被用于测定端粒酶活性具有高ECL效率。Ru-PEI@ZIF-8纳米复合材料是在沸石咪唑骨架-8(ZIF-8)生长过程中通过掺杂自增强Ru-PEI配合物合成的,有效提高了自增强发光材料的固载量,具有较高的ECL效率和优异的稳定性。此外,由于Ru-PEI@ZIF-8的多孔性,Ru-PEI@ZIF-8自增强Ru-PEI@ZIF-8的外层和内层自增强Ru-PEI配合物可被电子激发,从而引起自增强ECL材料的利用率显着增加。为了进一步提高所提出的生物传感器的灵敏度,将端粒酶活性信号转化为触发DNA信号,其通过酶辅助DNA循环扩增策略进一步扩增。所提出的ECL生物传感器在从5×10~1到10~6 Hela细胞检测端粒酶活性方面表现出极好的性能,检测限为11个细胞。此外,该方法应用于检测抗癌药物治疗癌细胞端粒酶活性,表明该方法作为抗癌药物筛选的评价工具具有潜在的应用价值。(本文来源于《西南大学》期刊2018-03-20）
李其乐[8]（2017）在《新型量子点电致化学发光生物传感器的研究及其分析应用》一文中研究指出自从Bard课题组报道了 Si量子点(Quantum Dots, QDs)的电致化学发光(Electrochemiluminescence, ECL)后,QDs的ECL研究便受到了广泛的关注。到目前为止,已经有越来越多的QDs被证明具备良好的ECL性质。由于QDs的ECL性质与材料本身的尺寸和表面状态密切相关,因而通过调节QDs的组成、结构以及分散性,合成出具有高发光强度且发光性能稳定的发光试剂,然后进一步构建多种灵敏度高、稳定性好的新型固态ECL传感器。然而,对于广大的科研工作者而言,QDs的制备及其ECL应用还具有一定的挑战性,主要表现在以下两个方面:(1)相比于叁联吡啶钌([Ru(bpy)3]2+)、鲁米诺等传统ECL发光体,QDs的ECL相对较弱,这不利于高灵敏ECL传感器的构建;(2)现阶段具有ECL性质的QDs主要集中于有毒重金属镉系。因此,新型低毒且具有ECL性质的QDs材料的合成变得尤为重要。本文研究内容主要基于QDs的ECL: (1)详细研究了壳-核结构CdSe@ZnS QDs固态ECL应用;(2 )水热合成具有ECL性质的新型QDs。我们首先对一系列不同尺寸壳核结构CdSe@ZnS QDs固态ECL进行了研究。随后研究了 Ti02对不同尺寸QDs的ECL强度影响,选择最佳的条件构建了高灵敏ECL癌胚抗原生物传感器。基于掺杂元素的方法,我们合成了新型的Eu3+掺杂的CdSe QDs。基于以上的研究背景我们构建灵敏度较高、稳定性较好的新型固态ECL传感器。另外,我们合成并研究了铯铅卤钙钛矿量子点(CsPbBr3NCs)的光学性质,以期望将其用作潜在的ECL发光体。本论文的研究内容主要包括以下五个部分,概括如下:1、不同粒径、具有充核结构的多波段CdSe@ZnS QDs固态电致化学发光研究应用简单油相合成的不同核粒径的壳核CdSe@ZnS QDs。首先将一定量的CdSe@ZnSQDs直接滴涂到玻璃碳电极(GCE)表面,然后置于空气中自然晾干成膜,获得CdSe@ZnS QDs修饰的电极CdSe@ZnS/GCE,以K2S208为共反应物,研究CdSe@ZnS QDs阴极ECL行为。本章节基于不同尺寸的核壳QDs第一次实现了基于尺寸效应调控的多色半导体纳米晶体的ECL行为。这将为构建稳定和多色ECL发光提供一个崭新的途径,有望应用于ECL多组分同时分析检测。2、基于聚多巴胺修饰的金纳米粒子高效淬灭二氧化钛增强的核壳CdSe@ZnS QDs的电致化学发光定量检测癌胚抗原基于二氧化钛(TiO2)增强ECL效应以及聚多巴胺(PDA)修饰的金纳米粒子(Au@PDA NPs)对其淬灭效应,我们成功构建了基于核壳CdSe@ZnS QDs的双信号放大ECL免疫传感器,然后实现了对癌胚抗原(CEA)的超灵敏检测。起初,我们通过实验优化选择较大尺寸的核壳QDs,这主要取决于较大尺寸QDs具有更高的电子和能量转移效率,从而展现出高倍放大效应。然后,我们通过CEA构建Ab1-Au@PDA NPs-Ab2叁明治结构。最后,通过Au@PDA NPs的ECL淬灭效应成功实现对癌胚抗原CEA的灵敏检测。3、基于Eu3+掺杂的CdSe QDs电致化学发光定量分析检测磷酸根本章节通过Eu3+调控3-巯基丙酸包覆的CdSe QDs的ECL定量检测磷酸阴离子(PO43-)。这主要是基于PO43-和Eu3+之间强烈的特异性相互作用使其Eu3+引导淬灭CdSe QDs的ECL得以恢复,从而实现了 PO43-的高灵敏度检测,检测的线性范围为0.1～120μM,其检测限为 0.03μM (S/N = 3)。4、基于金纳米簇和碳纤维超微电极体系电致化学发光单颗粒检测本章以硫辛酸(LA)为保护剂合成一种催化性能良好的金纳米簇(AuNCs),用碳纤维超微电极,以Ru(bpy)32+与C2042-体系为研究发光体系,研究单颗粒Au NCs的ECL性质。为贵金属簇类的单颗粒电化学发光开辟出一条新的道路。5、基于超分子巯基-β-环糊精的调控钙钛矿量子点光学性能研究本章研究报道了一种基于保护剂巯基-β-环糊精(SH-β-CD)介导的主-客体交换方法系统调控全无机铯铅卤钙钛矿量子点CsPbBr3 NCs光学性能研究。通过调节保护剂SH-β-CD的用量,我们制备出了一组发光峰位置在405～510 nm的CsPbX3量子点,调控后的量子点保持了较高的荧光量子效率(可达50～90%)。综上所述,本论文研究了不同类型QDs的ECL性质,并基于QDs的ECL信号强度的改变,将其应用于生物环境中阴离子的定量分析检测以及在免疫分析中的应用。(本文来源于《东南大学》期刊2017-05-03）
刘乔[9]（2017）在《基于新型纳米材料构建的电致化学发光生物传感器的研究》一文中研究指出电致化学发光(ECL)是指在电极表面产生的自由基通过高能电子转移反应形成激发态并发出光的过程。它是电化学和化学发光相结合的新技术,由于其具有灵敏度高、线性范围宽、背景信号低、选择性好等特点,现已成为一种在基础研究和分析应用方面有用的技术。纳米材料因其具有极好的生物相容性、光学及电化学性质已经被广泛应用于生物传感器的构建。本文利用新型纳米材料及其复合材料构建了一系列高灵敏的电致化学发光生物传感器并对其在生物应用领域进行了探讨,主要研究内容如下:1.基于空间位阻和DNA新型分析策略的生物传感器检测人类免疫球蛋白本文构建了一种基于DNA高选择性的电致化学发光(ECL)生物传感器并结合空间位阻效应来检测人类免疫球蛋白(IgG)。在这个研究中,修饰于信号DNA(signaling DNA)上的半抗原体地高辛(Digxin)可以特异性识别目标蛋白并具有强烈的亲附力。这种由于目标物结合导致的空间位阻效应,限制了 signalingDNA与电极表面的互补链杂交,从而导致较低的ECL信号。在最优实验条件下,生物传感器的ECL信号与IgG的浓度成线性比例,具有广泛的线性范围和较低的检出限。这种独特的检测方法不仅简化了检测过程,缩短了时间,提高了检测的灵敏度。2.基于DNA功能化N-C QDs构建的新型电致化学发光传感器检测microRNA本文通过微波辅助水热法合成N-C QDs,该量子点具有较小的粒径和优良的光学性质。基于N-C QDs作为信号标记物并结合着核酸内切酶(Nb.BbvCI)辅助的循环放大技术,一种超灵敏的生物传感器应用于microRNA的检测被构建。首先,连接着量子点的发卡探针1(HP1),辅助探针和microRNA形成Y状结构,核酸内切酶存在时可以识别Y状结构上的特定位点并切割,随后释放microRNA和辅助探针可以参与下一轮的循环,这样将产生大量的连接量子点的中间片段(S1),这些中间片段可以与修饰在电极表面上的发卡探针2(HP2)发生杂交反应从而产生ECL信号。因此,ECL强度将随着microRNA浓度的增加而增加,该传感器线性范围在10 aM～104fM,检出限为10 aM,并显示具有较高的特异性和良好的重现性。3.基于金纳米颗粒功能化的g-C_3N_4复合纳米材料的无标记电致化学发光适配体传感器检测乙酰胆碱酯酶本文使用Au纳米粒子功能化g-C_3N_4纳米复合材料(Au-g-C_3N_4 NH)作为发光体构建了一种免标记的电化学发光(ECL)适配体传感器用于乙酰胆碱酯酶(AChE)的检测。将Au-g-C_3N_4 NH和巯基修饰的AChE适配体分别相继组装于电极表面用于传感器的构造。在目标物AChE的存在下,AChE可以催化基质物硫代乙酰胆碱水解,水解产生的醋酸可以与发光液的共反应剂叁乙胺反应导致共反应剂被消耗。因此,ECL信号发生明显的降低。适配体传感器的ECL响应与AChE的浓度成线性比例,显示出较高的灵敏度,线性范围为0.1pg/mL-10ng/mL,检出限为42.3 fg/mL。该适配体传感器有良好的特异性和稳定性,在临床诊断和生物医学技术上具有潜在的应用优势。(本文来源于《安徽大学》期刊2017-05-01）
范雨[10]（2017）在《基于纳米材料构建的葡萄糖和伴刀豆球蛋白A电致化学发光生物传感器的研究》一文中研究指出电致化学发光(electrochemiluminescence,ECL)是由电化学过程触发的一种特殊化学发光现象,其结合了化学发光分析与电化学分析的优点,例如宽的检测范围,易控的反应体系,短的时间消耗,高的灵敏度和信噪比。ECL已作为一种检测技术广泛应用于生物传感中。近年来,纳米材料因其独特的电化学性质,高的催化活性,大的比表面积和好的生物相容性等,在固定生物材料和电催化等领域得到了广泛的研究和应用。本论文主要是结合ECL生物传感器和纳米材料的这些特点,构建了一系列ECL生物传感器用于检测伴刀豆球蛋白A(Concanavalin A,Con A)和葡萄糖。本文主要从以下叁个方面展开研究工作:1.基于葡萄糖和苯环化右旋糖酐对伴刀豆球蛋白A结合位点的竞争反应构建的新型无酶电致化学发光葡萄糖传感器构建了一个基于葡萄糖和苯环化右旋糖酐(Dex P)竞争伴刀豆球蛋白A(Con A)结合位点的新型无酶电致化学发光(ECL)葡萄糖传感器。首先,制备类石墨相氮化碳(g-C_3N_4)和芳香族化合物苝四甲酸(PTCA)的纳米复合材料(g-C_3N_4-PTCA),以其作为信号探针修饰于玻碳电极(GCE)上,进而通过π–π作用固定Dex P。然后再通过Dex P特异性吸附Con A。当修饰好的电极浸入葡萄糖溶液中时,葡萄糖便可以与Dex P竞争Con A的结合位点,而葡萄糖显示出比Dex P更强的结合Con A的亲和力。所以当葡萄糖的浓度增加时,更多的Con A会从电极上被带走,引起ECL信号的增强,从而实现了葡萄糖的检测。线性范围为1.0×10~(-1)0~5.2×10-5 mol·L~(-1),检测限为4.0×10~(-1)1 mol·L~(-1)(S/N=3)。此外,该传感器还具有较高的选择性,较好的稳定性和重现性。该体系为无酶ECL葡萄糖传感器的构建提供了较好的平台。白A2.基于Ag掺杂的g-C_3N_4的新型“on-off”电致化学发光传感器检测伴刀豆球蛋在本工作中,成功构建了一个新型的“on-off”ECL生物传感器,以实现伴刀豆球蛋白A(Con A)的超灵敏检测。首先,将Ag掺杂的类石墨相氮化碳纳米片(Ag-g-C_3N_4)修饰在玻碳电极(GCE)上,获得强的初始ECL信号(“signal-on”),并通过π-π相互作用固定苯环化右旋糖酐(Dex P)。然后,目标物Con A通过特异性识别作用固定在Dex P/Ag-g-C_3N_4修饰电极上。随后,将聚苯胺-3,4,9,10-苝四甲酸-Dex P的复合物(表示为PANI-PTCA-Dex P)作为ECL信号猝灭探针,通过碳水化合物-Con A之间的相互作用孵育到电极上,以获得“signal-off”态。这里,使用PTCA作为基质实现PANI和Dex P的高固载,PANI作为Ag-g-C_3N_4体系的猝灭剂,Dex P作为识别元件用于结合Con A。随着Dex P,Con A和PANI-PTCA-Dex P夹心结构的形成,得到一个理想的ECL猝灭信号。PANI对Ag-g-C_3N_4体系的猝灭效果正相关于Con A的浓度。使用这种“on-off”策略,Con A的检测线性范围为0.0010ng·m L~(-1)至50 ng·m L~(-1),以及低至0.00030 ng·m L~(-1)的检测限。3.基于金纳米粒子-氨基硫脲功能化的铂镍纳米立方构建的超灵敏电致化学发光传感器检测伴刀豆球蛋白A本文基于过硫酸根-O2发光体系构建了一种叁明治夹心构型的ECL生物传感器用于检测Con A。以金纳米花修饰的Zn掺杂的Sn O2作基底,吸附识别元件辣根过氧化物酶(HRP)以结合Con A。然后,金纳米粒子-氨基硫脲功能化的铂镍纳米立方体(Au NPs-TSC-Pt Ni NCs)作为新的ECL信号探针,通过特定的碳水化合物-Con A作用被固定到电极上,从而获得夹心结构。TSC和Pt Ni NCs对过硫酸根-O2ECL发光体系的放大效应赋予该生物传感器高的灵敏度。检测Con A的线性范围从0.0010 ng·m L~(-1)至10 ng·m L~(-1),检测限为0.00020 ng·m L~(-1)(S/N=3)。(本文来源于《西南大学》期刊2017-04-18）
电致化学发光生物传感器论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
该实验设计了基于氯化血红素功能化的还原氧化石墨烯(H-RGO)、金钯合金纳米粒子(AuPdNPs)和L-谷氨酸氧化酶(L-GluOx)的特异性L-谷氨酸(L-Glu)电致化学发光(ECL)生物传感器。实验首先将H-RGO修饰于电极上,再通过电沉积的方式将Au-PdNPs负载于H-RGO表面,L-GluOx通过与AuPdNPs的键合作用实现固载,构建ECL生物传感界面。纳米材料的制备以及传感界面的逐步构建过程通过扫描电子显微镜(SEM)、X-射线能量散射谱(EDS)、紫外可见吸收光谱技术(UV-vis)和电化学技术等测试方法进行了验证。实验发现纳米材料Au-PdNPs和H-RGO二者的协同催化作用极大的改进了传感器的灵敏度。在优化的条件下,L-谷氨酸在1.0×10~(-7)mol/L至5.00×10~(-3)mol/L浓度范围内,ECL信号强度与其浓度对数呈线性相关性。该ECL生物传感器制备简单、响应快速、检测灵敏、稳定性和选择性好,在谷氨酸的检测应用方面具有较大的发展潜力。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
电致化学发光生物传感器论文参考文献
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