本文主要研究内容
作者喻啸晨（2019）在《表面润湿对受限空间流体热力学性质影响的密度泛函研究》一文中研究指出：许多化工过程涉及流体在微纳受限空间中的吸附与传递。在受限空间中,流体受到壁面较强的微观相互作用,其密度及组成剧烈变化,从而对应的热力学性质如压强、溶解度等与宏观均相流体大相径庭。这种受限效应一方面衍生出丰富的物理、化学现象,另一方面为微纳化工的界面调控提供可行途径。作为一种常见的调控方式,表面润湿改性受到广泛关注和工程应用。然而,表面润湿与受限流体热力学性质之间的定量关系尚不明确,其研究难点在于实验观测手段(特别是微观或介观的手段)的缺乏或不够精密,而传统的化工热力学并不能应用于微纳界面体系研究。本文采用经典密度泛函理论,围绕表面润湿对受限流体压强、溶解度以及溶剂化效应等热力学性质的影响开展研究,为实验现象和界面调控提供微观机制和理论依据。主要内容包括以下几个部分:(1)以安全阀在不同工质下整定压强差异为例,研究了表面润湿改性对受限气体压强的影响。安全阀是化工机械中常用的保护装置,实验发现,蒸汽和空气对同一安全阀的整定压强存在偏差。通过对安全阀阀瓣和阀座之间的密封面建立多尺度模型,并采用经典密度泛函研究蒸汽和空气在微纳孔道中的吸附。结果表明,不同工质在狭缝中产生的吸附压强不同,蒸汽的吸附压强要高于空气;吸附压强的差异造成了蒸汽或空气作为工质时整定压强上的偏差。进一步建立了安全阀整定压强的理论预测模型,理论结果与实验测量定性吻合。基于该模型,研究了表面润湿对整定压强的调控机制,提出对阀瓣和阀座的金属表面进行疏水改性,可有效降低不同工质之间的整定压强偏差。(2)以气体在受限流体中的溶解度为对象,研究了表面润湿改性对受限气体溶解度的影响。受限流体中气体的溶解度与非均相催化、油气开采、相分离、废气处理等化工过程相关,实验研究报道了气体在不同受限溶剂中的“过溶解度”和“低溶解度”现象,然而这两种现象背后的微观机理和调控机制尚不明确。经典密度泛函理论和机器学习的结合,为该现象的研究提供了可行的理论工具。研究发现,孔径大小和孔壁表面润湿性都会对受限气体溶解造成影响,其中溶剂和溶质的分子尺寸之比是关键变量,并给出了表面润湿对气体溶解度影响的二维相图。(3)以受限溶剂中链状分子的构象为目标,研究了表面润湿改性对烷烃分子在受限水溶液中构象的影响。实验发现,烷烃分子在不同的受限溶剂中,呈现直链或螺旋等不同构象。结合经典密度泛函和量子密度泛函,建立了一种多尺度的密度泛函研究方法。研究表明,长链分子以及润湿性较强的孔壁受限环境下,烷烃更易从直链构象变为螺旋构象,且烷烃构象受到链长、孔壁表面润湿性以及孔径大小的影响。理论预测与实验结果有较好的一致性,从而为受限溶剂中链状分子的构象变化提供了微观机理。(4)以原子密度泛函理论为基础,研究了直链型分子密度泛函理论框架的构建。原子密度泛函在处理简单流体时具有速度快、精度高的优势,但其较简单的模型导致在处理结构较为复杂的分子时计算精度降低,而现有的分子密度泛函理论计算直接关联函数的方法较复杂。利用平均球近似构建了分子间作用势与分子取向和分子距离的关系,发展了一种直线型分子直接关联函数的快速计算方法,以一氧化氮分子为例,构建了处理一氧化氮体系的分子密度泛函理论,计算得到的吸附等温线相比于原子密度泛函具有更高的计算精度。
Abstract
hu duo hua gong guo cheng she ji liu ti zai wei na shou xian kong jian zhong de xi fu yu chuan di 。zai shou xian kong jian zhong ,liu ti shou dao bi mian jiao jiang de wei guan xiang hu zuo yong ,ji mi du ji zu cheng ju lie bian hua ,cong er dui ying de re li xue xing zhi ru ya jiang 、rong jie du deng yu hong guan jun xiang liu ti da xiang jing ting 。zhe chong shou xian xiao ying yi fang mian yan sheng chu feng fu de wu li 、hua xue xian xiang ,ling yi fang mian wei wei na hua gong de jie mian diao kong di gong ke hang tu jing 。zuo wei yi chong chang jian de diao kong fang shi ,biao mian run shi gai xing shou dao an fan guan zhu he gong cheng ying yong 。ran er ,biao mian run shi yu shou xian liu ti re li xue xing zhi zhi jian de ding liang guan ji shang bu ming que ,ji yan jiu nan dian zai yu shi yan guan ce shou duan (te bie shi wei guan huo jie guan de shou duan )de que fa huo bu gou jing mi ,er chuan tong de hua gong re li xue bing bu neng ying yong yu wei na jie mian ti ji yan jiu 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论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自华东理工大学的喻啸晨，发表于刊物华东理工大学2019-07-16论文，是一篇关于经典密度泛函论文,受限空间流体论文,表面润湿性论文,溶解度论文,烷烃构象论文,华东理工大学2019-07-16论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自华东理工大学2019-07-16论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
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