导读:本文包含了富氢材料论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献，主要关键词:高压,B-N-H化合物,双氢键,富氢材料
富氢材料论文文献综述
齐广宇[1]（2018）在《B-N-H富氢材料中双氢键的高压研究》一文中研究指出作为富氢材料,B-N-H化合物具有较高的含氢量,近年来已经引起了科学家们极大的研究热情。B-N-H化合物中广泛地存在着一种分子间弱键——双氢键,它在B-N-H化合物的晶体结构当中起到了至关重要的作用。而且双氢键中H~(δ-)和H~(δ+)之间的电荷转移,将导致加热过程中B-N-H化合物的产氢。压力能够有效地减小分子间距离,增强分子间弱键,是研究分子间弱键的理想工具。高压下某些分子间弱键甚至会发生扭曲和重排,导致相变发生。对B-N-H化合物中的双氢键进行高压研究,探究双氢键的本质,对物理学、化学、材料科学具有重要的科学意义。更为重要的是高压下双氢键强度的增强和新双氢键的形成均有利于氢的释放。因此研究B-N-H化合物中双氢键在高压下的演化可为B-N-H富氢材料的实际应用提供新思路。我们对B-N-H富氢材料中的双氢键进行了系统的高压研究。压力能够显着地影响双氢键,导致B-N-H化合物晶体结构的改变,也可以为弱C—H···H—B双氢键的存在提供实验证据。并且压力作用下双氢键的增强能够优化B-N-H富氢材料的放氢反应。首先研究了典型B-N-H化合物二硼氢化肼(HBB)在高压下的多晶型转变及双氢键的演变。二硼氢化肼的含氢质量分数高达16.8%,共存在两个相,即常温相和低温相。在二硼氢化肼的晶体结构中,分子间的主要作用力为双氢键和范德华力。同步辐射X射线衍射和拉曼散射实验结果显示,在0.4 GPa,二硼氢化肼发生了一次可逆的结构相变。通过对高压下的X射线衍射光谱进行Rietveld精修,证明了高压相与低温相为同一结构。我们对比了二硼氢化肼在相变前后晶体结构以及双氢键网络结构的差异,发现随着NH_2—NH_2部分的扭曲和变形,最初的双氢键发生了断裂,而新的双氢键生成。进一步的Hirshfeld表面能和指纹图说明高压下双氢键的增强以及在相变前后双氢键的改变。进一步利用同步辐射X射线衍射、拉曼散射光谱和第一性原理计算对超分子材料硼氢化胍(GBH)的高压行为进行了研究。硼氢化胍作为一种B-N-H化合物的衍生物,分子间作用力主要为双氢键和范德华力。胍盐阳离子和硼烷阴离子在同一平面内靠N—H···H—B双氢键首尾相连,形成一条一维分子带。分子带之间通过范德华力堆垛在一起。同步辐射X射线衍射与拉曼光谱显示,在0.5GPa,硼氢化胍发生了一次结构相变,高压相可以保持到5 GPa,并且卸压后,硼氢化胍将恢复到初始相。通过第一性原理计算,模拟了分子间相互作用随压力的变化:在常压下硼氢化胍分子带之间的主要作用为范德华力,随着压力的增加,分子带之间的距离逐渐减小,当减小到一定程度,不同分子带之间达到了形成双氢键的条件,分子带间的双氢键形成。新产生的双氢键导致了硼氢化胍的结构相变,由一维硼氢化胍分子带的堆垛变为双氢键网络连接的叁维结构。又选取二甲胺硼烷(DMAB)作为研究对象,研究弱C—H···H—B双氢键在高压下的演化和晶体结构变化。C—H···H—B双氢键的强度极弱,仅在理论研究上预测过这种弱键的存在,实验上很难找到这种弱键存在的证据。之前的研究认为,在二甲胺硼烷晶体中,仅存在N—H···H—B双氢键和范德华力,通过分子间N—H···H—B双氢键,二甲胺硼烷分子首尾相连,形成分子带,而带与带之间的作用力为范德华力。原位高压拉曼散射光谱显示,部分CH伸缩振动在0.54 GPa的压力下发生了红移,这为C—H···H—B双氢键的存在提供了有力证据,进一步的Hirshfeld表面能模拟也证实了这一双氢键的存在。在0.63 GPa到1.49 GPa的压力区间内,原位高压拉曼散射光谱、原位高压红外光谱、原位高压同步辐射X射线衍射光谱均发生了较大变化,说明二甲胺硼烷发生了结构相变,高压相一直保持到5.08 GPa且卸压可逆。对二甲胺硼烷进行了第一性原理计算,发现C—H···H—B双氢键在高压下发生了扭转,且H···H之间的距离减小,导致了二甲胺硼烷相变的发生,而N—H···H—B双氢键则变化不大。最后,研究了压力对硼氢化肼(HB)中分子间双氢键的增强作用,及其对硼氢化肼热分解放氢反应的影响。原位高压拉曼散射和同步辐射X射线衍射实验表明,在常压到3.0 GPa的压力范围内,硼氢化肼并没有发生结构相变。高温高压拉曼散射光谱显示压力改变了硼氢化肼的分解路径,提升了反应温度,并促使更多的NH键断裂生成氢。通过对不同压力下的硼氢化肼加热到250 ~oC的热分解产物进行能谱分析。发现在常压到2.0 GPa的压力范围内,随着压力的升高,B和N的比率逐渐降低,说明压力可以在一定程度上抑制肼的产生。当压力达到2.5 GPa,这一比率急剧下降,仅有约5%的硼氢化肼会释放肼。第一性原理计算和Hirshfeld表面能模拟显示,在压力的作用下,双氢键和BN键得到了不同程度的增强。我们认为双氢键的增强导致更多NH键断裂,而双氢键和BN键的增强则抑制了肼的生成。本研究证明压力是一种绿色有效的优化硼氢化肼放氢反应的方法,为提高B-N-H富氢材料的放氢效率提供了新的研究思路。(本文来源于《吉林大学》期刊2018-05-01）
崔田[2]（2016）在《超高压下富氢材料的新结构与超导特性》一文中研究指出早在1935年Wigner等人就提出了绝缘的固态氢在高压下转变成金属状态,即金属氢,之后认为它极有可能是室温超导体。但是,目前实验压力已经达到388 GPa左右,仍然没有获得氢金属化的直接证据。由于化学预压的作用,富氢材料比纯氢更容易金属化,是潜在的高温超导体,有望成为超导家族的新成员——氢基超导体。(本文来源于《第十四届全国物理力学学术会议缩编文集》期刊2016-09-27）
陈超,寇博宇,尹杰,张宁[3]（2015）在《以金属-有机骨架材料(MOFs)为前驱体制备CuO/CeO_2催化剂及富氢催化CO氧化的研究》一文中研究指出质子交换膜燃料电池(PEMFC)因其能量密度高、工作寿命长、低温启动性能好、应答迅速等特点受到了人们的关注与重视。PEMFC的H2燃料气通常是由碳氢化合物的催化重整和水煤气变换反应制得,在产生H2的同时伴随0.5%~2%(体积分数)的CO气体生成。而CO易吸附到质子交换膜燃料电池上的Pt电极表面,阻碍了燃料的催化氧化,会导致Pt电极因CO中毒而失活.CO优先氧化(CO-PROX)被认为是最有效、经济的方法。如何在富氢条件下实现对CO选择性氧化,关键是制备出具有优异催化性能催化剂。(本文来源于《第18届全国分子筛学术大会论文集（下）》期刊2015-10-25）
陈超,沈盼,张宁[4]（2015）在《以金属-有机骨架材料(MOFs)为前驱体制备CuO/CeO2催化剂及富氢催化CO氧化的研究》一文中研究指出质子交换膜燃料电池(PEMFC)因其能量密度高、工作寿命长、低温启动性能好、应答迅速等特点受到了人们的关注与重视。PEMFC的H2燃料气通常是由碳氢化合物的催化重整和水煤气变换反应制得,在产生H2的同时伴随0.5%~2%(体积分数)的CO气体生成。而CO易吸附到质子交换膜燃料电池上的Pt电极表面,阻碍了燃料的催化氧化,会导致Pt电极因CO中毒而失活.CO优先氧化(CO-PROX)被认为是最有效、经济的方法。如何在富氢条件下实现对CO选择性氧化,关键是制备出具有优异催化性能催化剂。Cu O/CeO 2催化剂具有价格相对便宜、来源丰富的优点,被公认是一种能够实现富氢气体中CO优先氧化的有效催化剂,是能够替代贵金属最具开发潜力的催化剂,受到了特别青睐并取得大力进展。由于不同方法所得Cu O/Ce O2催化剂的形貌和铜物种在Ce O2上的分散度不同,进而其催化性能也不尽相同。一般认为,高分散的铜活性物种有利于反应的进行。目前,用于Cu O/Ce O2催化剂的制备方法主要有共沉淀法,溶胶—凝胶法,燃烧法,浸渍法和柠檬酸法等,其目的均是为使活性物种更加分散且不易团聚,这其中前驱体是影响活性物种分散性的一种重要因素。而金属-有机骨架化合物(Metal-organic frameworks,MOFs)的金属(或金属氧簇)中心离子被有机配体分子规则、有序的分隔,在空间上具有排列规则、分布均匀的特点,加上它的特殊孔道结构,可以根据需要吸附、交换特定数量的金属离子,可作为前驱体制备具有特定铜铈比例、高度分散活性物种的Cu O/Ce O2催化剂。本文分别采用金属-有机骨架化合物Cu3(BTC)2和Ce(1,3,5-BTC)(H2O)6为前驱体,吸附相应的Ce3+、Cu2+离子,通过焙烧除去有机配体,制备了具有高CO优先氧化催化活性的Cu O/Ce O2催化剂。另外,为得到具有高含量活性物种催化剂,我们又采用另一种金属-有机骨架化合物[Ce2Cu3(ida)6]·x H2O为前驱体,得到了具有高催化活性的Cu O/Ce O2反向催化剂。通过XRD、TEM、XPS、H2-TPR等表征,系统研究了不同MOFs前驱体、不同焙烧温度、焙烧方法对形成的Cu O/Ce O2催化剂中铜活性物种的分布、铜铈相互作用、颗粒大小的影响,进而对比研究了系列Cu O/Ce O2催化剂的富氢条件CO选择性氧化活性、催化剂寿命及抗水、抗CO2能力。(本文来源于《中国化学会第九届全国无机化学学术会议论文集——L能源材料化学》期刊2015-07-25）
张程[5]（2011）在《新型碳材料复合物催化剂用于富氢气氛下CO优先氧化及CO完全氧化反应》一文中研究指出氧化碳氧化和优先氧化均是放热反应,这导致传统氧化物催化剂上因传热不佳容易形成热点,而这些热点的存在有利于吸热的逆水煤气变化反应发生,从而影响CO的净化效果。石墨烯、纳米碳管等碳材料具有良好的导热性能,理论来说,在CO氧化催化剂中引入石墨烯或纳米碳管成分,可能避免热点生成,抑制逆水煤气变换反应的发生,该类复合物应该是一种值得研究的CO氧化及CO优先氧化催化剂。本文采用改进Hummers法以天然石墨为原料制备了氧化石墨,在此基础上通过低温热膨胀法和化学还原氧化石墨法分别制备了石墨烯,并采用SEM,TEM, XRD等表征手段对所制得的碳材料的形貌进行表征。采用石墨烯和氧化石墨作载体,过体积浸渍法制备了一系列负载金属催化剂,以CO完全氧化反应为探针,初步研究了石墨烯载体与所负载金属纳米颗粒之间相互作用,探索石墨烯及氧化石墨材料在催化反应中的应用价值。研究结果表明,250℃以下碳材料载体如Gn、GO本身表现出对CO氧化反应惰性,而浸渍法制备的不同碳材料载体负载的金属复合物催化剂则表现出一定的CO氧化活性,顺序为：PtNi/Gs (GO)>Pt/Gs(GO)>Ni/Gs (GO)>Gs (GO).其中,PtNi/Gs (1wt.%Pt1.5wt.%Ni)催化剂在质量空速98000ml·g-1h-1下,从175℃开始达到完全转化,表现出了良好的CO完全氧化性能。TPR, TEM, XPS等表征结果表明,催化剂表面PtNi合金相的形成起到了关键作用。通过过体积浸渍法、柠檬酸络合法和化学还原法制备了一系列Pt、PtNi负载的石墨烯催化剂,通过对催化剂制备条件的考察,研究金属或金属氧化物在此类碳材料上的负载情况,研究催化剂结构对CO优先氧化催化性能的影响。详细考察了制备方法、前驱物浓度、助剂Ni的加入、表面活性剂的加入等制备条件对催化剂物理化学性质的影响。主要得出以下结论：过体积浸渍法制备的Pt系负载石墨烯催化剂上,活性组分Pt、Ni颗粒细小,分散最为均匀,石墨烯载体具有的较大比表面积,有利于活性组分金属在催化剂表面的均匀分散,是其成为潜在催化剂载体的重要原因。CNTs具有很好的导热性,将Co3O4-CeO2催化剂与CNTs复合可以减缓催化剂上热点的生成,抑制CO2和H2发生逆水煤气变换反应,削弱CO2的负面影响。本文中,利用机械混合法和浸渍法将纳米碳管与CO3O4颗粒复合,制备了纳米碳管负载的CO3O4及Co3O4-CeO2系列催化剂,通过提高活性组分C0304在载体上的分散,改善催化剂性能。本文阐述了一种新的制备大孔-介孔材料的方法,采用纳米碳管做造孔剂,制备出纳米碳管与α-Al2O3大孔整体式复合材料,通过煅烧去除复合材料中的纳米碳管模板,从而在大孔孔壁上引入介孔,通过控制介孔的数量和尺寸,达到增加材料的比表面积的目的。在此介孔-大孔α-Al2O3载体基础上负载Ru,制备出了一系列不同活性组分含量的Ru/α-Al2O3催化剂,并将其应用于PROX反应中,均表现出了良好的催化活性。其中以催化剂2wt.%Ru/CNTs-α-Al2O3-750最优,在反应气组成为1vol.%CO,1vol.%O2,50vol.%H2,N2平衡,质量空速60,000mL·gcat-1·h-1下,100-150℃范围内达到CO转化率100%。(本文来源于《天津大学》期刊2011-12-01）
富氢材料论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
早在1935年Wigner等人就提出了绝缘的固态氢在高压下转变成金属状态,即金属氢,之后认为它极有可能是室温超导体。但是,目前实验压力已经达到388 GPa左右,仍然没有获得氢金属化的直接证据。由于化学预压的作用,富氢材料比纯氢更容易金属化,是潜在的高温超导体,有望成为超导家族的新成员——氢基超导体。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
富氢材料论文参考文献
[1].齐广宇.B-N-H富氢材料中双氢键的高压研究[D].吉林大学.2018
[2].崔田.超高压下富氢材料的新结构与超导特性[C].第十四届全国物理力学学术会议缩编文集.2016
[3].陈超,寇博宇,尹杰,张宁.以金属-有机骨架材料(MOFs)为前驱体制备CuO/CeO_2催化剂及富氢催化CO氧化的研究[C].第18届全国分子筛学术大会论文集（下）.2015
[4].陈超,沈盼,张宁.以金属-有机骨架材料(MOFs)为前驱体制备CuO/CeO2催化剂及富氢催化CO氧化的研究[C].中国化学会第九届全国无机化学学术会议论文集——L能源材料化学.2015
[5].张程.新型碳材料复合物催化剂用于富氢气氛下CO优先氧化及CO完全氧化反应[D].天津大学.2011