低温选择性催化还原论文-孙文博

低温选择性催化还原论文-孙文博

导读:本文包含了低温选择性催化还原论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献,主要关键词:选择性催化还原,NO,锰基复合氧化物,原位红外光谱

低温选择性催化还原论文文献综述

孙文博[1](2019)在《Mn基复合氧化物低温选择性催化还原NO性能及机理研究》一文中研究指出氮氧化物(NO_x)作为一种重要的大气污染物,对人类健康和生态环境造成极大的危害,以NH_3为还原剂的选择性催化还原技术(NH_3-SCR)被广泛应用于燃煤电厂、焦化厂等固定源烟气脱硝领域。传统的钒钨(钼)钛(V-W(Mo)-TiO_2)催化剂由于其低温脱硝效率低、运行温度高、温度窗口窄、高温时N_2生成量大以及生物毒性等缺陷,尚不能完全满足固定源低温烟气脱硝领域的要求,因此开发新型高效稳定的低温NH_3-SCR催化剂已经成为目前重要的环境课题。Mn基催化剂被认为是极具潜力的低温NH_3-SCR催化剂,但是其在低温催化活性、温度窗口以及抗SO_2性能等方面仍具有较大的提升空间。针对以上不足,本论文构建了一系列高效稳定且环境友好型Mn基复合氧化物催化剂,并将其应用于低温选择性催化还原(SCR,Selective Catalytic Reduction)脱硝领域;通过系统的表征手段考察了催化剂的微观晶体结构、物理化学性质以及表面反应物种对其催化性能的影响;采用原位红外光谱技术研究了 NH_3-SCR反应中催化剂表面中间物种的生成、迁移及反应行为,并对SCR反应机理进行了深入的讨论。取得的主要研究成果如下:(1)通过尿素均相沉淀法制备了一系列钨锰复合氧化物催化剂(W_αMn_(1-α)O_x,α=0,0.25,0.33,0.5,1),研究了钨元素的掺杂对锰基催化剂微观结构形貌、物理化学性质、表面物种以及NH_3-SCR催化活性的影响。结果表明,钨元素的掺杂有效增加了表面Mn~(~(4+))物种和活性氧物种的含量,促进了反应物种的活化,从而提高了其SCR催化活性。其中W_(0.33)Mn_(0.66)O_x催化剂表现出最好的低温SCR催化活性,在250-4750C温度区间内,GHSV= 35,000 h~(-1),NO转化率达到90%以上,同时也具有较好的N_2选择性(>80%)和抗SO_2性能。(2)设计开发了一系列具有优异低温SCR催化活性的铁掺杂锰基复合氧化物催化剂(Fe_αMn_(1-α)O_x,α=0,0.25,0.33,0.5,1),其中Fe_(0.33)Mn_(0.66)O_x催化剂表现出最优的NH_3-SCR催化活性,在75-325℃的温度区间内,GHSV=40,000 h-1 NO转化率达到90%以上,并且表现出较高的N_2选择性(>85%)和抗S02性能。表征结果表明,铁物种的引入破坏了MnO_x原有的晶体结构,复合氧化物催化剂表现为无定型结构,该结构使催化剂表面形成较为活跃的微晶态FeO_x和MnO_x物种,增加了催化剂表面Mn~(~(4+))物种和活性氧物种的比例。同时,较大的比表面积(151 m~2/g)能够提供更多的活性位点,增强了催化剂对NO物种的吸附和活化能力,从而显着提高了催化剂的NH_3-SCR催化活性。(3)通过等体积浸渍法制备了一系列具有高比表面积的FeMnTiO_(x-α)(α=0.5,1,2)复合氧化物催化剂,并对该催化剂微观结构形貌、物理化学性质、表面物种以及NH_3-SCR催化活性等方面进行研究。结果表明,FeMnTiO_(x-1)催化剂表现出最好的NH_3-SCR催化性能,在100-400℃温度区间内,GHSV=50,000 h-1,NO转化率保持在90%以上,N_2选择性高于90%,同时该催化剂还具有较好的稳定性和抗SO_2性能。铁物种的引入提高了催化剂活性组分的分散程度和比表面积,使催化剂表面产生更多的结构缺陷,有利于活性氧物种的产生和迁移,增强了催化剂氧化还原能力,从而有效的改善了催化剂的NO氧化能力以及低温SCR催化活性。(4)采用原位红外光谱技术研究了 FeMnTiO_(x-1)催化剂表面反应物种的吸附转化行为,进一步探讨了NH_3-SCR反应机理。研究结果表明,铁元素的掺杂提高了催化剂对NO/NH_3物种的吸附、活化能力。当温度低于100℃时,NO_2、吸附态的NH_3和NH~(4+)为SCR反应的主要中间物种,NO首先被部分活化为NO_2,随后与吸附态的NH_3物种结合,进一步与NO反应生成N_2和H_20,该催化剂的低温NH_3-SCR反应主要遵循Langmuir-Hinshlwood(L-H)机理;当温度高于100℃时,NH_3为主要的表面吸附物种,NO则是以气态形式直接参与反应,NH_3与NO反应生成的NH_2NO物种进一步分解,产生N_2和H_2O,该过程主要遵循Eley-Rideal(E-R)反应机理。(本文来源于《大连理工大学》期刊2019-04-25)

吴彦霞,梁海龙,赵春林,陈鑫,陈琛[2](2019)在《载体对Mn-Ce催化剂低温选择性催化还原脱硝性能的影响》一文中研究指出使用3种组成不同的钛白粉作为载体,采用浸渍法制备Mn-Ce/TiO_2,Mn-Ce/TiO_2-SiO_2,Mn-Ce/TiO_2-WO_3催化剂,采用XRD,BET,SEM等方法对催化剂的微观结构及形貌进行表征,探索SiO_2、WO_3的掺加对催化剂脱硝活性和抗硫性能的影响。结果表明:掺加SiO_2、WO_3有助于增大载体的比表面积及催化剂表面活性酸中心数量,催化剂的脱硝活性和抗硫性能得到提高;在空速为10 000 h~(-1)、反应温度为100℃的条件下,Mn-Ce/TiO_2催化剂上NO去除率仅为30%,Mn-Ce/TiO_2-SiO_2和Mn-Ce/TiO_2-WO_3催化剂上NO去除率分别为45%和50%;当反应气中含有150μL/L的SO_2时,在反应温度为150℃、反应时间为270 min的条件下,与不含SO_2时相比,Mn-Ce/TiO_2催化剂上NO去除率从80%降低至40%,Mn-Ce/TiO_2-SiO_2和Mn-Ce/TiO_2-WO_3催化剂上NO去除率从84%降至55%和70%。(本文来源于《石油炼制与化工》期刊2019年04期)

窦生平,赵炜,张凯,李昌烽[3](2019)在《Nd掺杂V_2O_5/TiO_2低温NH_3选择性催化还原NO_x性能研究》一文中研究指出采用溶胶凝胶法和浸渍法制备了Nd掺杂V_2O_5/TiO_2催化剂.用XRD和Raman技术对其晶相结构和分散性进行了表征,并在固定床反应器上评价了其催化活性.然后考察了煅烧温度对催化剂脱硝性能的影响,结合XRD表征结果可知煅烧温度没有改变TiO_2的晶型,只影响了其结晶度.同时氮气吸脱附表征及BET计算结果显示350℃煅烧时催化剂比表面积最大.研究了O_2浓度以及氨氮比对催化剂脱硝性能的影响.同时考察了Nd掺杂催化剂的稳定性,发现Nd改性催化剂有较好的稳定性.并对Nd掺杂催化剂做了抗硫抗水考察,研究结果表明, Nd掺杂催化剂有较好的耐硫耐水性.(本文来源于《分子催化》期刊2019年01期)

安泽文,王金玉,李厚洋,姜华伟,王翠苹[4](2019)在《Fe添加对Mn/γ-Al_2O_3催化剂低温选择性催化还原NO的性能影响》一文中研究指出为考察Fe添加量对锰基催化剂低温选择性催化还原(SCR)烟气中NO的性能,采用湿式浸渍法制备以γ-Al_2O_3为载体,以MnOx、FeOx为活性组分的系列催化剂,通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)分析等手段对其进行表征。结果表明:Fe的引入对提高催化剂的SCR活性具有明显的促进作用。Fe添加量为0.04 mmol/g时制备的Mn(0.8)-Fe(0.04)/γ-Al_2O_3催化剂脱硝效率在150℃条件下即可以达到93.1%。Fe添加量为0.04mmol/g时催化剂中形成的球状结晶β-MnO_2分散最为均匀,最有利于催化反应的进行。比表面积不是影响催化剂SCR活性的决定性因素。Mn(0.8)-Fe(0.04)/γ-Al_2O_3催化剂孔径分布以2~50nm的中孔为主,活性组分也主要负载到较大的中孔中,有利于催化反应的进行。Fe的加入可以提高催化剂的抗硫性能。(本文来源于《环境污染与防治》期刊2019年02期)

刘铭辉,刘涛,肖成磊[5](2018)在《低温选择性催化还原(SCR)脱硝催化剂的研究进展》一文中研究指出氮氧化物(NO_x)是大气主要污染物中的一种,它的排放会带来严重的环境和人类健康问题,所以控制其排放势在必行。选择性催化还原(SCR)脱硝已经成为世界上最成熟的脱硝技术。本文主要从低温NH_3-SCR催化剂的种类出发,详细综述了锰基、钒基和碳基催化剂的研究现状,最后对于各种催化剂的发展进行了总结和展望。(本文来源于《世界有色金属》期刊2018年21期)

凌微,黄碧纯[6](2019)在《高分散MnO_x/SAPO-34催化剂的制备及其低温NH_3选择性催化还原NO性能》一文中研究指出采用改进的溶胶-凝胶法制备一系列MnO_x/SAPO-34催化剂,考察了各制备参数对催化剂的结构及其低温氨选择性催化还原(NH_3-SCR)脱硝性能的影响,并通过X射线衍射、N_2吸附-脱附、透射电镜、X射线光电子能谱、NH_3程序升温脱附等手段对催化剂进行表征.结果表明,当制备参数为n(乙醇)/n(Mn)=15,n(H_2O)/n(Mn)=20,n(柠檬酸)/n(Mn)=1,Mn负载量为15%(质量分数),催化剂焙烧温度为350℃时,制备的高分散15%-MnO_x/SAPO-34-350℃催化剂具有最佳的低温SCR活性,在空速为45000 h~(-1)的条件下,且反应温度在120~240℃范围时均保持90%以上的NO转化率和接近100%的N_2选择性.MnO_x纳米颗粒高度分散在SAPO-34载体表面,平均粒径约为5.46 nm,纳米颗粒的表面效应使得该催化剂具备较大的比表面积,暴露出大量的活性位点和高活性的MnO_2(110)晶面,同时,高Mn~(4+)比例和更多的化学吸附氧以及适宜的表面酸强度和酸量也是15%-MnO_x/SAPO-34-350℃催化剂呈现最佳低温SCR活性的重要原因.(本文来源于《环境科学学报》期刊2019年04期)

赵爽[7](2018)在《低温等离子体协同Cu-Mn/SAPO-34选择性催化还原柴油车尾气中NO_x的研究》一文中研究指出氮氧化物(NOx)对环境及人类健康造成严重的危害,柴油车尾气排放是NOx的主要来源之一。氨气-选择性催化还原技术(NH3-SCR)是柴油车尾气去除NOx最主要的技术。目前开发的NH3-SCR催化剂虽然活性温度窗口较宽、水热稳定性和抗烃性能良好,但在尾气温度低于200 ℃时活性不高,使得轻型柴油车、柴油车在冷启动以及怠速工况下尾气的NOx排放无法满足日益严格的法规。本文采用低温等离子体与NH3-SCR“两段式”相结合的方式,用于提高低温工况(<200 ℃)下柴油车尾气脱硝效率。采用一锅水热合成法技术制备Cu-Mn/SAPO-34催化剂,筛选出Cu/Mn=2的Cu-Mn/SAPO-34催化剂,表现出最佳反应活性;通过对反应温度、能量密度、NH3浓度、H2O含量和C3H6浓度等影响因素的研究,发现等离子体对反应的促进作用来自于其产生的活性物质;NOx/NH3比值为1时,在高NOx去除率下并不会产生NH3泄露问题;H2O和C3H6的加入不会抑制反应系统对NOx的去除,且反应过程中无副产物生成;连续运行35小时以及催化剂经过多次再生后,依然具有良好的脱硝性能。随后,通过原位漫反射傅里叶变换红外光谱(in situ DRIFTS)分析等离子体协同SCR系统的反应过程。发现将等离子体与SCR系统结合后,使得原本只能在催化剂表面上发生的L-H路径的NH3-SCR反应也能在气相中发生;气相中NH3与N02反应后,反应产物会在催化剂表面进一步分解成N2和H2O,这是等离子体能够提升Cu-Mn/SAPO-34低温脱硝效率的重要原因。系统中存在C3H6时,并不会影响催化剂表面上L-H反应路径,同时提高了 NO2的生成量,进而促进气相中NH3与NO2之间的反应,并活化E-R路径的NH3-SCR反应,因此对NOx的去除有促进作用。(本文来源于《浙江工商大学》期刊2018-12-01)

赵培培,郭铭玉,纪娜,宋春风,马德刚[8](2018)在《用于燃气锅炉的低温氨气选择性催化还原催化剂研究进展》一文中研究指出煤改气"工程在中国逐步推行,适用于燃气锅炉尾气脱硝的低温氨气选择性催化还原(NH_3-SCR)催化剂将具有广泛的应用前景。从催化剂种类及催化剂结构两个方面汇总了可用于燃气锅炉尾气脱硝的低温NH_3-SCR催化剂。简述了低温NH_3-SCR催化剂的H_2O中毒机理,为进一步研发适用于燃气锅炉尾气脱硝的抗H_2O性催化剂提供方向。对用于燃气锅炉的低温NH_3-SCR催化剂未来的研究重点进行了展望。(本文来源于《环境污染与防治》期刊2018年11期)

张巍,卢程,董鹏飞,尹艳山,方毅伟[9](2018)在《铜系低温选择性催化还原脱硝催化剂的研究进展》一文中研究指出选择性催化还原(SCR)技术已广泛应用在燃煤电站烟气脱硝技术中,开发低温高活性、高抗中毒性能的催化剂体系已经成为国内外学者的研究重点。Cu系催化剂由于具有良好的脱硝性能及水热稳定性,得到了广泛的研究和关注。本文综述了近年来活性组分Cu负载在TiO_2、Al_2O_3、碳基材料和分子筛等材料上的研究进展;重点分析了Cu系催化剂低温SCR反应机理,主要包括Eley-Rideal(E-R)机理和Langmuir-Hinshelwood(L-H)机理,同时分析了SCR反应的两个必然过程:吸附(NH3吸附和NOx吸附)和反应;简要地介绍了Cu系催化剂的抗水抗硫中毒性能研究现状以及反应机理,同时介绍了碱金属中毒、飞灰和催化剂烧结对催化剂失活的影响,结合生命周期分析SCR脱硝系统还原剂氨和尿素对NO排放的影响。在此基础上展望了未来铜系催化剂的研究方向:采用新型方式对催化剂进行改性、进一步采用表征和模拟技术研究催化体系的反应机理、优化锅炉和催化剂设计减轻催化剂失活以及研究适用于其他还原剂条件的高选择性催化剂。(本文来源于《化工进展》期刊2018年10期)

石建稳,范昭阳,高晨,高歌[10](2018)在《锰基复合氧化物低温选择性催化还原脱硝》一文中研究指出氮氧化物是大气主要污染物之一,氨气选择性催化还原(NH_3-SCR)是目前使用最广泛、最有效的脱硝技术。传统的商业催化剂V_2O_5-WO_3(MoO_3)/TiO_2活性温度较高(300~400℃),要满足这样的温度范围,需做容易导致催化剂失活的高尘式布置。而锰基复合氧化物在低温下就呈现出较好的脱硝活性,可以做低尘式(尾部)布置,极具研究价值[1]。我们成功合成了一系列具有较高脱硝活性的锰基复合氧化物催化剂:多孔锰铁纳米针复合氧化物[2]、MnM2O4 (M=Co, Cu, Ni)多孔微球[3]、具有介孔结构的锰钛/锰钛锡复合氧化(本文来源于《第十一届全国环境催化与环境材料学术会议论文集》期刊2018-07-20)

低温选择性催化还原论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

使用3种组成不同的钛白粉作为载体,采用浸渍法制备Mn-Ce/TiO_2,Mn-Ce/TiO_2-SiO_2,Mn-Ce/TiO_2-WO_3催化剂,采用XRD,BET,SEM等方法对催化剂的微观结构及形貌进行表征,探索SiO_2、WO_3的掺加对催化剂脱硝活性和抗硫性能的影响。结果表明:掺加SiO_2、WO_3有助于增大载体的比表面积及催化剂表面活性酸中心数量,催化剂的脱硝活性和抗硫性能得到提高;在空速为10 000 h~(-1)、反应温度为100℃的条件下,Mn-Ce/TiO_2催化剂上NO去除率仅为30%,Mn-Ce/TiO_2-SiO_2和Mn-Ce/TiO_2-WO_3催化剂上NO去除率分别为45%和50%;当反应气中含有150μL/L的SO_2时,在反应温度为150℃、反应时间为270 min的条件下,与不含SO_2时相比,Mn-Ce/TiO_2催化剂上NO去除率从80%降低至40%,Mn-Ce/TiO_2-SiO_2和Mn-Ce/TiO_2-WO_3催化剂上NO去除率从84%降至55%和70%。

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

低温选择性催化还原论文参考文献

[1].孙文博.Mn基复合氧化物低温选择性催化还原NO性能及机理研究[D].大连理工大学.2019

[2].吴彦霞,梁海龙,赵春林,陈鑫,陈琛.载体对Mn-Ce催化剂低温选择性催化还原脱硝性能的影响[J].石油炼制与化工.2019

[3].窦生平,赵炜,张凯,李昌烽.Nd掺杂V_2O_5/TiO_2低温NH_3选择性催化还原NO_x性能研究[J].分子催化.2019

[4].安泽文,王金玉,李厚洋,姜华伟,王翠苹.Fe添加对Mn/γ-Al_2O_3催化剂低温选择性催化还原NO的性能影响[J].环境污染与防治.2019

[5].刘铭辉,刘涛,肖成磊.低温选择性催化还原(SCR)脱硝催化剂的研究进展[J].世界有色金属.2018

[6].凌微,黄碧纯.高分散MnO_x/SAPO-34催化剂的制备及其低温NH_3选择性催化还原NO性能[J].环境科学学报.2019

[7].赵爽.低温等离子体协同Cu-Mn/SAPO-34选择性催化还原柴油车尾气中NO_x的研究[D].浙江工商大学.2018

[8].赵培培,郭铭玉,纪娜,宋春风,马德刚.用于燃气锅炉的低温氨气选择性催化还原催化剂研究进展[J].环境污染与防治.2018

[9].张巍,卢程,董鹏飞,尹艳山,方毅伟.铜系低温选择性催化还原脱硝催化剂的研究进展[J].化工进展.2018

[10].石建稳,范昭阳,高晨,高歌.锰基复合氧化物低温选择性催化还原脱硝[C].第十一届全国环境催化与环境材料学术会议论文集.2018

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