刘玲:石墨烯量子点-稀土氟化物复合材料的制备及光学性能研究论文

刘玲:石墨烯量子点-稀土氟化物复合材料的制备及光学性能研究论文

本文主要研究内容

作者刘玲(2019)在《石墨烯量子点-稀土氟化物复合材料的制备及光学性能研究》一文中研究指出:稀土元素可以通过4f或4f-5d跃迁表现出强烈的荧光发射,与普通元素相比具有无可比拟的光谱特性,稀土发光材料也因其极具特色的发光性质受到了热切关注。其中稀土上转换发光材料采用近红外光激发,具有辐射损伤低、穿透能力强、自体荧光弱等优势,被认为是新一代的生物光学探针。目前所合成的稀土发光材料存在功能性不强、上转换发光效率不高等问题,限制了它在生物医学领域的应用。石墨烯量子点是另一种极具前景的纳米光学材料,具有水溶性好、易功能化的特点。然而,石墨烯量子点通常采用紫外光激发产生可见光,会产生大的背景荧光干扰且对生物体损伤大,导致应用受限。因此,将石墨烯量子点与稀土发光材料有效复合,实现它们在性能上的“优势互补”,并对两者之间的作用机理开展研究具有重要的现实意义。以柠檬酸为碳源、组氨酸为功能化试剂,通过一步热解法制备组氨酸功能化石墨烯量子点。合成的石墨烯量子点片边缘含有丰富的咪唑基团,可以与稀土金属离子形成稳定配合物,为之后复合物的制备奠定了基础。继续引入己二胺功能化试剂,制备了组氨酸-己二胺双功能化石墨烯量子点。研究表明,制备的石墨烯量子点尺寸约2.9 nm,厚度为1-2层石墨烯层。己二胺的引入使得石墨烯片边缘含有大量氨基。氨基具有较强的供电子效应,可提高石墨烯片中的电荷密度,有利于提高石墨烯量子点的发光效率。此外,氨基可通过酰胺化反应与羧基化DNA偶联,为进一步在生物领域应用提供了便利。以组氨酸功能化石墨烯量子点为稳定剂水热合成了石墨烯量子点@NaTbF4复合材料。研究表明,NaTbF4为六方相晶体,石墨烯量子点以共价键方式包覆于NaTbF4表面,粒子尺寸仅为4-6 nm。小的尺寸和丰富的亲水基团使它易分散于水中,分散液具有优异的稳定性。NaTbF4吸收光谱与石墨烯量子点发射光谱存在较大重叠,且距离极短,它们的复合诱导了显著的荧光共振能量转移。与单独的石墨烯量子点相比,石墨烯量子点@NaTbF4复合材料的荧光强度增加超过7倍。复合物材料能与Cu2+配位产生明显的荧光猝灭,猝灭的荧光又可被组氨酸恢复。基于以上行为,建立一种“开-关”型组氨酸荧光检测方法。组氨酸浓度在1.0×10-6-2.0×10-4mol·L-1之间峰荧光强度随组氨酸浓度的增加而线性增大。方法检出限达到3.8×10-7mol·L-1(S/N=3),对无机离子和天然氨基酸有良好的选择性,成功用于人体尿液中组氨酸检测和宫颈癌细胞(Hela细胞)成像。以组氨酸-己二胺双功能化石墨烯量子点为稳定剂水热合成了石墨烯量子点@NaYF4:Yb,Er纳米复合物。结果表明,复合物具有良好的水溶性,粒径为11.5 nm。石墨烯量子点对近红外激发光有较强吸收能力,可作为“天线”集中捕获光子能量并转移给上转换纳米粒子,导致上转换发射显著增强。将复合物光学探针用于构建检测癌胚抗原的上转换生物传感纳米平台。首先,连接DNA(LDNA)共价连接到复合物表面。其次,发夹DNA(Hp)修饰的金纳米粒子与LDNA修饰的复合物通过DNA杂交化反应形成缀合物,二者之间发生荧光共振能量转移,有效猝灭了复合物的上转换发射。最后,纳米缀合物上的Hp被信号DNA(SDNA)特异性打开,导致猝灭的上转换荧光发射迅速恢复。此外,利用核酸外切酶Ⅲ辅助的目标循环放大策略生成SDNA,同时释放癌胚抗原。被释放的癌胚抗原能够继续参与循环产生更多SDNA,使得信号显著放大。该生物传感器在检测癌胚抗原方面具有良好的分析性能,线性范围为5.0×10-17-1.0×10-8g·mL-1,检测限低至2.4×10-17g·mL-1(S/N=3),且具有较高的特异性,成功用于人血清中癌胚抗原的分析检测。

Abstract

xi tu yuan su ke yi tong guo 4fhuo 4f-5dyue qian biao xian chu jiang lie de ying guang fa she ,yu pu tong yuan su xiang bi ju you mo ke bi ni de guang pu te xing ,xi tu fa guang cai liao ye yin ji ji ju te se de fa guang xing zhi shou dao le re qie guan zhu 。ji zhong xi tu shang zhuai huan fa guang cai liao cai yong jin gong wai guang ji fa ,ju you fu she sun shang di 、chuan tou neng li jiang 、zi ti ying guang ruo deng you shi ,bei ren wei shi xin yi dai de sheng wu guang xue tan zhen 。mu qian suo ge cheng de xi tu fa guang cai liao cun zai gong neng xing bu jiang 、shang zhuai huan fa guang xiao lv bu gao deng wen ti ,xian zhi le ta zai sheng wu yi xue ling yu de ying yong 。dan mo xi liang zi dian shi ling yi chong ji ju qian jing de na mi guang xue cai liao ,ju you shui rong xing hao 、yi gong neng hua de te dian 。ran er ,dan mo xi liang zi dian tong chang cai yong zi wai guang ji fa chan sheng ke jian guang ,hui chan sheng da de bei jing ying guang gan rao ju dui sheng wu ti sun shang da ,dao zhi ying yong shou xian 。yin ci ,jiang dan mo xi liang zi dian yu xi tu fa guang cai liao you xiao fu ge ,shi xian ta men zai xing neng shang de “you shi hu bu ”,bing dui liang zhe zhi jian de zuo yong ji li kai zhan yan jiu ju you chong yao de xian shi yi yi 。yi ning meng suan wei tan yuan 、zu an suan wei gong neng hua shi ji ,tong guo yi bu re jie fa zhi bei zu an suan gong neng hua dan mo xi liang zi dian 。ge cheng de dan mo xi liang zi dian pian bian yuan han you feng fu de mi zuo ji tuan ,ke yi yu xi tu jin shu li zi xing cheng wen ding pei ge wu ,wei zhi hou fu ge wu de zhi bei dian ding le ji chu 。ji xu yin ru ji er an gong neng hua shi ji ,zhi bei le zu an suan -ji er an shuang gong neng hua dan mo xi liang zi dian 。yan jiu biao ming ,zhi bei de dan mo xi liang zi dian che cun yao 2.9 nm,hou du wei 1-2ceng dan mo xi ceng 。ji er an de yin ru shi de dan mo xi pian bian yuan han you da liang an ji 。an ji ju you jiao jiang de gong dian zi xiao ying ,ke di gao dan mo xi pian zhong de dian he mi du ,you li yu di gao dan mo xi liang zi dian de fa guang xiao lv 。ci wai ,an ji ke tong guo xian an hua fan ying yu suo ji hua DNAou lian ,wei jin yi bu zai sheng wu ling yu ying yong di gong le bian li 。yi zu an suan gong neng hua dan mo xi liang zi dian wei wen ding ji shui re ge cheng le dan mo xi liang zi dian @NaTbF4fu ge cai liao 。yan jiu biao ming ,NaTbF4wei liu fang xiang jing ti ,dan mo xi liang zi dian yi gong jia jian fang shi bao fu yu NaTbF4biao mian ,li zi che cun jin wei 4-6 nm。xiao de che cun he feng fu de qin shui ji tuan shi ta yi fen san yu shui zhong ,fen san ye ju you you yi de wen ding xing 。NaTbF4xi shou guang pu yu dan mo xi liang zi dian fa she guang pu cun zai jiao da chong die ,ju ju li ji duan ,ta men de fu ge you dao le xian zhe de ying guang gong zhen neng liang zhuai yi 。yu chan du de dan mo xi liang zi dian xiang bi ,dan mo xi liang zi dian @NaTbF4fu ge cai liao de ying guang jiang du zeng jia chao guo 7bei 。fu ge wu cai liao neng yu Cu2+pei wei chan sheng ming xian de ying guang cu mie ,cu mie de ying guang you ke bei zu an suan hui fu 。ji yu yi shang hang wei ,jian li yi chong “kai -guan ”xing zu an suan ying guang jian ce fang fa 。zu an suan nong du zai 1.0×10-6-2.0×10-4mol·L-1zhi jian feng ying guang jiang du sui zu an suan nong du de zeng jia er xian xing zeng da 。fang fa jian chu xian da dao 3.8×10-7mol·L-1(S/N=3),dui mo ji li zi he tian ran an ji suan you liang hao de shua ze xing ,cheng gong yong yu ren ti niao ye zhong zu an suan jian ce he gong geng ai xi bao (Helaxi bao )cheng xiang 。yi zu an suan -ji er an shuang gong neng hua dan mo xi liang zi dian wei wen ding ji shui re ge cheng le dan mo xi liang zi dian @NaYF4:Yb,Erna mi fu ge wu 。jie guo biao ming ,fu ge wu ju you liang hao de shui rong xing ,li jing wei 11.5 nm。dan mo xi liang zi dian dui jin gong wai ji fa guang you jiao jiang xi shou neng li ,ke zuo wei “tian xian ”ji zhong bu huo guang zi neng liang bing zhuai yi gei shang zhuai huan na mi li zi ,dao zhi shang zhuai huan fa she xian zhe zeng jiang 。jiang fu ge wu guang xue tan zhen yong yu gou jian jian ce ai pei kang yuan de shang zhuai huan sheng wu chuan gan na mi ping tai 。shou xian ,lian jie DNA(LDNA)gong jia lian jie dao fu ge wu biao mian 。ji ci ,fa ga DNA(Hp)xiu shi de jin na mi li zi yu LDNAxiu shi de fu ge wu tong guo DNAza jiao hua fan ying xing cheng chuo ge wu ,er zhe zhi jian fa sheng ying guang gong zhen neng liang zhuai yi ,you xiao cu mie le fu ge wu de shang zhuai huan fa she 。zui hou ,na mi chuo ge wu shang de Hpbei xin hao DNA(SDNA)te yi xing da kai ,dao zhi cu mie de shang zhuai huan ying guang fa she xun su hui fu 。ci wai ,li yong he suan wai qie mei Ⅲfu zhu de mu biao xun huan fang da ce lve sheng cheng SDNA,tong shi shi fang ai pei kang yuan 。bei shi fang de ai pei kang yuan neng gou ji xu can yu xun huan chan sheng geng duo SDNA,shi de xin hao xian zhe fang da 。gai sheng wu chuan gan qi zai jian ce ai pei kang yuan fang mian ju you liang hao de fen xi xing neng ,xian xing fan wei wei 5.0×10-17-1.0×10-8g·mL-1,jian ce xian di zhi 2.4×10-17g·mL-1(S/N=3),ju ju you jiao gao de te yi xing ,cheng gong yong yu ren xie qing zhong ai pei kang yuan de fen xi jian ce 。

论文参考文献

  • [1].不同尺寸单晶石墨烯的制备及表面等离激元成像检测研究[D]. 王延伟.北京交通大学2019
  • [2].基于金纳米颗粒/石墨烯修饰的电化学生物传感器的研究和应用[D]. 张茵.华中师范大学2016
  • [3].改性石墨烯吸附燃煤电厂烟气中汞污染物的量子化学研究[D]. 兰万里.华北电力大学2019
  • [4].第一性原理研究掺杂金属石墨烯对NH3的吸附特性[D]. 孙尧.华北电力大学2019
  • [5].铜表面石墨烯层的滑动电接触摩擦学特性与润滑机理[D]. 闻小琴.西北大学2019
  • [6].氧化锌、氧化锌/石墨烯薄膜材料的制备及发光特性[D]. 贾玮萍.西北大学2019
  • [7].五边形石墨烯的力学行为与性能调控研究[D]. 操淑敏.江苏大学2019
  • [8].深度低共熔溶剂辅助合成硫化镍/石墨烯复合材料及电催化性能研究[D]. 张德亮.青岛科技大学2019
  • [9].石墨烯/离子液体复合材料传感器的构建及应用研究[D]. 许春莉.青岛科技大学2019
  • [10].掺杂石墨烯负载Ag-MnFe2O4纳米复合材料的制备及电催化性能研究[D]. 李杉杉.青岛科技大学2019
  • 读者推荐
  • [1].稀土氟化物及磷酸盐材料的制备及其多色荧光性质研究[D]. 熊杰.西南大学2019
  • [2].稀土掺杂氟化物及其复合材料制备与性能研究[D]. 李子娟.长春理工大学2019
  • [3].碳量子点和石墨烯量子点的合成及其在分析传感中的应用[D]. 谢湘俊.湖南师范大学2019
  • [4].镧系掺杂氟化物发光材料的合成、多色发光及能量传递[D]. 刘奇昕.长春理工大学2019
  • [5].石墨烯基复合纳米材料信号放大的电化学胆固醇传感器研究[D]. 曾俊翔.桂林电子科技大学2019
  • [6].基于发光材料的多功能纳米复合材料的构筑与性能研究[D]. 陈子禹.长春理工大学2019
  • [7].用于中药中农药残留检测的荧光上转换纳米材料及其分析应用研究[D]. 刘梦莉.西南大学2019
  • [8].掺氮石墨烯量子点用于光催化和提升CsPbBr3纳米晶稳定性的研究[D]. 薛志鹏.兰州大学2019
  • [9].稀土上转换纳米材料的制备及其与染料的荧光共振能量转移研究[D]. 李利.福建医科大学2018
  • [10].稀土掺杂氟氧化物及氟化物荧光粉的制备与发光性能的研究[D]. 董建超.吉林大学2019
  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自江南大学的刘玲,发表于刊物江南大学2019-10-21论文,是一篇关于稀土发光材料论文,石墨烯量子点论文,荧光增强论文,细胞成像论文,生物传感论文,江南大学2019-10-21论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自江南大学2019-10-21论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

    标签:;  ;  ;  ;  ;  ;  

    刘玲:石墨烯量子点-稀土氟化物复合材料的制备及光学性能研究论文
    下载Doc文档

    猜你喜欢