导读:本文包含了颗粒物分配系数论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献，主要关键词:持久性有机污染物(POPs),空气,颗粒物分配系数(K_P),分子结构描述符,定量结构-性质关系模型
颗粒物分配系数论文文献综述
袁泉[1]（2017）在《部分持久性有机污染物空气/颗粒物分配系数（K_p）的预测研究》一文中研究指出很多持久性有机污染物(POPs)具有半挥发性,会挥发进入到大气环境中。由于悬浮在大气中的颗粒物具有孔隙结构并含有有机相成分,气相POPs容易吸附在颗粒物的表面或者进入内部有机相中进而随着大气颗粒物的运动而在各环境介质间迁移。在气相与大气颗粒物相之间的分配显着影响着POPs的环境迁移、转化和归趋,因此研究大气环境中持久性有机污染物在两相间的分配过程对于此类化合物的环境生态风险评价具有十分重要的意义。有机化合物空气/颗粒物分配系数(KP)是表征化合物在气相和颗粒相之间分配的重要理化参数。然而,实验测定KP值费时费力,受到标准样品的限制,无法满足化学品管理的需要。现存预测模型存在着数据集小、机理不清晰、预测准确性差等问题。本研究以大气中6类持久性有机污染物为研究对象,系统阐明影响其在大气与大气颗粒物两相之间分配的分子作用机制,探讨温度对两相分配过程的影响并构建化合物KP值的预测模型,为生态风险评价提供基础数据。研究主要内容与结果如下:(1)全氟烷基类化合物(PFASs)两相分配机理的研究及KP预测模型的建立。PFASs是人工合成的含氟有机化合物,因其具有环境持久性、生物富集性且广泛分布于各环境相甚至生物体内而引起环境科学界的广泛关注。本研究建立了 PFASs类化合物KP温度依附性的定量结构-性质关系(QSPR)预测模型并分析了影响该类化合物在空气相与空气颗粒物相间分配的分子机制。所建立的回归模型具有良好的统计学性能和预测稳健性。模型机理分析表明分子间静电相互作用以及色散相互作用是影响PFASs类化合物在两相间分配的主要作用力。由Williams图定义的模型应用域诊断出化合物6:2 FTOH(T= 288.68 K)为离域点,在移除该点后重新建立的KP预测模型统计学性能得到显着提升。比较10种PFASs类化合物logKP实验值与环境温度之间的相关关系,发现除6:2FTOH、MeFBSE及EtFOSE等化合物log KP值与温度无显着相关外,其余化合物log KP值均随着环境温度的增加而减小。在较高环境温度下,化合物蒸气压升高,从而易于分配至气相中而具有更小的KP值。所建立的模型可以用于中性全氟烷基醇类化合物和分子中N原子上烷基或烷基醇等基团取代的全氟磺胺类化合物KP值的预测。(2)影响多溴联苯醚类化合物(PBDEs)两相分配因素的研究及KP预测模型的建立。PBDEs是典型的溴系阻燃剂(BFRs),曾经在世界范围内广泛生产、使用以及处理处置,所以频繁地在各种环境介质中被检测到。本研究探究了 PBDEs类化合物在气相与颗粒物相间分配平衡的分子机理,从分子结构角度阐述了影响PBDEs在两相间分配的因素并建立了该类化合物KP温度依附性的QSPR模型。所建立的预测模型筛选了分子体积(P)、碳原子最负净电荷(qC-)、氢原子最正净电荷(qH+)以及温度(T)等描述符,表明分子间色散相互作用、静电相互作用以及氢键是影响PBDEs类化合物在两相间分配的主要因素。温度依附性的研究表明,大部分PBDEs化合物的log Kp值与环境温度呈现负相关关系。去除离域点(BDE-196,T=304.65K)后所建立的模型具有良好的统计学性能,R2=0.852、RMSEP=0.337,模型验证结果(R2=0.856、RMSEP= 0.348 及 MAE= 0.281,训练集数据集;R2=0.843、RMSEP = 0.316 及 = 0.253,验证集数据集),进一步证实模型具有良好的预测能力及稳健性。模型的应用域涵盖了分子中溴原子个数从3个(BDE-17、28)到10个(BDE-209)的PBDEs同系物。(3)其他POPs两相分配机理的研究及KP预测模型的建立。目标化合物包含正构烷烃(n-Alkanes)、多环芳烃(PAHs)、多氯联苯(PCBs)以及多氯代二苯并二恶英/呋喃(PCDD/Fs),共65种化合物。色散相互作用、静电相互作用、氢键及温度是影响这4类化合物在两相之间分配平衡的主要因素。为进一步研究影响每一类化合物在两相间分配的因素,又分别建立了 4类化合物单一 KP预测模型,结果表明色散相互作用依然是影响化合物在两相间分配的主要作用力,而静电相互作用对PCBs及PCDD/Fs类化合物的两相分配平衡也有贡献。环境温度作为模型预测变量显着影响化合物PCBs及PAHs的两相分配行为且环境温度与KP之间呈现出负相关关系。而对于n-Alkanes及PCDD/Fs两类化合物则温度对KP的影响并不显着。QSPR整体预测模型具有良好的预测能力及稳健性(R2 = 0.860、RMSEP = 0.335及MA= 0.286,训练集数据集;R2 = 0.843、RMSEP=0.326 及 MAE = 0.261,验证集数据集)。(本文来源于《浙江师范大学》期刊2017-05-11）
于海瀛[2]（2007）在《部分有机化合物空气/颗粒物分配系数与正辛醇/空气分配系数的预测研究》一文中研究指出有机化合物的空气／颗粒物分配系数(K_p)能表征有机化合物在大气中的分配和环境归趋，K_p的大小受到其正辛醇／空气分配系数(K_(OA))的显着影响。K_(OA)本身也是非常重要的理化性质参数，可以评价有机化合物在空气和多种环境有机相之间的分配，是进行生态风险评价的基础数据。实验测定K_p和K_(OA)会消耗大量的人力物力，受到标准样品缺乏的限制并滞后于有机化合物的合成和使用，因此有必要发展这两种参数的理论预测模型。首先以18种正构烷烃、21种多氯联苯(PCBs)、16种二恶英(PCDD／Fs)和13种多环芳烃(PAHs)为研究对象，应用半经验分子轨道PM3算法计算了这些化合物的16种理论分子描述符，分别采用偏最小二乘法(PLS)和支持向量机(SVM)进行回归分析，建立K_p的定量结构-活性关系(QSAR)模型，并以PCDD／Fs为例，建立K_p的温度依附性模型。所建立的模型具有较好的准确性和稳健性，误差随机分布，可用于应用域内化合物的logK_p值的预测。分子间色散力、电荷转移作用和分子位阻效应是影响化合物在空气相和颗粒物相间分配的主导因素，并且分子位阻对化合物在颗粒相中的分配起阻碍作用。PCDD／Fs的温度依附模型结果表明环境温度确实是影响有机化合物在两相之间分配的重要因素，温度在模型中以T~2的形式表现出来。PLS和SVM两种方法的模型结果对比表明，SVM方法能够更充分地提取化合物分子结构参数与其K_p值之间的信息，使得模型拟合和预测效果提高，也表明影响化合物分子在空气和颗粒物两相间分配的分子结构因素与K_p之间可能存在某些非线性关系。应用OMNISOL SM5.0模型计算246个有机化合物在正辛醇溶剂中的溶解自由能，并根据热力学平衡方程计算这些化合物的logK_(OA)值。计算值与实验值之间存在较好的相关性。受到计算软件发展的限制，能量计算本身存在一定误差，影响K_(OA)的计算准确性，但是在可以接受的计算精确度的前提下这种不准确性可以通过相应的线性关系进行校正。因此可以采用该方法计算有机化合物的K_(OA)以及更多的平衡分配系数。(本文来源于《大连理工大学》期刊2007-12-01）
孙聪,冯流[3]（2005）在《一种估算有机物空气/颗粒物分配系数的方法》一文中研究指出基于“理论线性溶剂化能相关”方法,应用半经验分子轨道能AM1法计算有机物的量化参数,建立了一种新的估算有机物空气/颗粒物分配系数的方法.此方法很好地解释了有机物在空气/无机颗粒物体系间分配的影响因素及其机理,从而达到对有机物的潜在危害性进行评价的目的.(本文来源于《科学通报》期刊2005年10期）
颗粒物分配系数论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
有机化合物的空气／颗粒物分配系数(K_p)能表征有机化合物在大气中的分配和环境归趋，K_p的大小受到其正辛醇／空气分配系数(K_(OA))的显着影响。K_(OA)本身也是非常重要的理化性质参数，可以评价有机化合物在空气和多种环境有机相之间的分配，是进行生态风险评价的基础数据。实验测定K_p和K_(OA)会消耗大量的人力物力，受到标准样品缺乏的限制并滞后于有机化合物的合成和使用，因此有必要发展这两种参数的理论预测模型。首先以18种正构烷烃、21种多氯联苯(PCBs)、16种二恶英(PCDD／Fs)和13种多环芳烃(PAHs)为研究对象，应用半经验分子轨道PM3算法计算了这些化合物的16种理论分子描述符，分别采用偏最小二乘法(PLS)和支持向量机(SVM)进行回归分析，建立K_p的定量结构-活性关系(QSAR)模型，并以PCDD／Fs为例，建立K_p的温度依附性模型。所建立的模型具有较好的准确性和稳健性，误差随机分布，可用于应用域内化合物的logK_p值的预测。分子间色散力、电荷转移作用和分子位阻效应是影响化合物在空气相和颗粒物相间分配的主导因素，并且分子位阻对化合物在颗粒相中的分配起阻碍作用。PCDD／Fs的温度依附模型结果表明环境温度确实是影响有机化合物在两相之间分配的重要因素，温度在模型中以T~2的形式表现出来。PLS和SVM两种方法的模型结果对比表明，SVM方法能够更充分地提取化合物分子结构参数与其K_p值之间的信息，使得模型拟合和预测效果提高，也表明影响化合物分子在空气和颗粒物两相间分配的分子结构因素与K_p之间可能存在某些非线性关系。应用OMNISOL SM5.0模型计算246个有机化合物在正辛醇溶剂中的溶解自由能，并根据热力学平衡方程计算这些化合物的logK_(OA)值。计算值与实验值之间存在较好的相关性。受到计算软件发展的限制，能量计算本身存在一定误差，影响K_(OA)的计算准确性，但是在可以接受的计算精确度的前提下这种不准确性可以通过相应的线性关系进行校正。因此可以采用该方法计算有机化合物的K_(OA)以及更多的平衡分配系数。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
颗粒物分配系数论文参考文献
[1].袁泉.部分持久性有机污染物空气/颗粒物分配系数（K_p）的预测研究[D].浙江师范大学.2017
[2].于海瀛.部分有机化合物空气/颗粒物分配系数与正辛醇/空气分配系数的预测研究[D].大连理工大学.2007
[3].孙聪,冯流.一种估算有机物空气/颗粒物分配系数的方法[J].科学通报.2005
标签：持久性有机污染物(POPs); 空气; 颗粒物分配系数(K_P); 分子结构描述符; 定量结构-性质关系模型;