原位加氢论文-王昊,刘小好,许光月,郭子薇,张颖

原位加氢论文-王昊,刘小好,许光月,郭子薇,张颖

导读:本文包含了原位加氢论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献,主要关键词:共热解,铁,氮掺杂,碳材料

原位加氢论文文献综述

王昊,刘小好,许光月,郭子薇,张颖[1](2019)在《纤维素原位合成Fe-N-C催化加氢硝基苯到苯胺(英文)》一文中研究指出贵金属被广泛用作各种反应的催化剂,然而它们高昂的价格和有限的来源引起了人们对于开发非贵金属催化剂的浓厚兴趣.因此,寻找一种丰富而有效的催化剂来代替贵金属已成为催化领域最重要的任务之一.铁是地球上最丰富、最廉价的过渡金属,同时铁基催化剂在合成氨,费托合成和选择性还原氮氧化物等方面表现出优异的活性.近年来,廉价高效的氮掺杂碳负载铁催化剂在各种典型的铂催化反应中表现出良好的催化性能,尤其在催化加氢反应中的应用引起了研究人员的关注.本文通过在氨气氛围下共热解纤维素和氯化铁制备了一系列氮掺杂碳负载铁催化剂,并通过元素分析、原子吸收光谱、透射电子显微镜、X射线衍射和X射线光电子能谱等表征方法,探索了催化剂的物理化学性质.同时以硝基苯加氢制备苯胺为模型反应,探究了催化剂制备条件和反应条件对于催化剂活性的影响.其中Fe-N-C-700(通过在氨气氛围下700°C共热解纤维素和氯化铁制备)表现出最佳活性,在5 MPa氢气和120℃的条件下反应12 h,硝基苯被完全转化,苯胺的收率可达98.0%,同时,该催化剂还显示出良好的可再循环性, 5次运行后未见催化活性的显着降低.BET和元素分析结果表明,在热解温度为700℃的条件下制备的催化剂具有最高的比表面积,并且随着热解温度的升高,催化剂中碳元素和铁元素的含量升高,而氢、氮、氧元素的含量都随之下降.根据TEM图像,当热解温度升至600℃时,在碳材料上可以观察到平均尺寸为5.1 nm的金属颗粒,分散性较好.进一步将温度升至700℃,观察到平均尺寸为9.1 nm的金属颗粒,并且碳材料的形态结构转变为卷曲的层状.在XRD分析中, 600℃时催化剂的衍射峰归因于正交晶系的Fe_2N,随着温度升至700℃, Fe_2N相消失同时出现了Fe_3C相.在HRTEM的图谱中,可以清晰地看到Fe_3C相的(031)面的衍射条纹,并且在颗粒周围有约5.2nm厚的石墨碳层包裹.XPS结果表明,当温度达到700℃时,形成石墨化的氮掺杂碳,提高了催化剂活性.结合催化剂表征结果和对比实验,催化剂中铁物种的转变和氮掺杂碳尤其是石墨化的氮掺杂碳的生成可能是影响催化剂活性的主要因素.根据动力学实验,当使用Fe-N-C-700催化剂时,硝基苯加氢反应表观活化能为31.53 kJ/mol(报道为91.5 kJ/mol),这表明Fe-N-C-700催化剂可以有效地降低反应活化能.(本文来源于《Chinese Journal of Catalysis》期刊2019年10期)

王小蕾,吴剑铭,宗成中,王春芙[2](2019)在《丁腈胶乳原位加氢制备氢化丁腈橡胶的研究进展》一文中研究指出目前,氢化丁腈橡胶(HNBR)主要由贵金属溶液加氢的方法进行制备,但面临环境污染和贵金属成本高的问题,由此文中介绍了二酰亚胺原位氢化丁腈橡胶(NBR)制备HNBR的方法。选用水合肼催化剂,胶乳作为反应介质,以二酰亚胺原位的方式对NBR胶乳进行催化加氢,有效避免了贵金属催化剂及有机溶剂的使用,简化了加氢工艺,成本降低,与此同时,胶乳加氢的副产物为氮气和水,对环境无污染,是一种绿色高效的加氢方法。制备的HNBR具有优异的耐老化性能和耐油性能等综合性能,因此广泛应用于石油、汽车、航空航天及军工等领域。(本文来源于《高分子材料科学与工程》期刊2019年08期)

李霞,梁元杰[3](2019)在《甘油原位加氢合成1,2-丙二醇的研究进展》一文中研究指出甘油能通过多种方式合成丙二醇,由可再生的甘油原位加氢制备1, 2-丙二醇一直是研究热点,本文综述了近年来甘油原位加氢制备1, 2-丙二醇反应中催化剂制备及条件优化的研究。(本文来源于《科技视界》期刊2019年22期)

胡蓉蓉[4](2019)在《Ni-Cu-Co/γ-Al_2O_3催化剂上原位加氢脱氧提质生物油的研究》一文中研究指出生物质是自然界唯一可再生的有机碳来源,其催化转化制备燃料和精细化学品受到广泛关注。近年来,随着生物质快速热解制备生物油技术的突破,对生物油的提质改质及精制成为生物质催化转化的一个热点问题,特别是催化加氢技术发展迅速。然而传统的加氢需要在高压氢气条件下进行,对设备要求严格,存在不小的安全隐患。在此背景下,本文开展了在Ni-Cu-Co/γ-Al_2O_3催化剂上生物油模型化合物苯酚原位加氢脱氧制环己烷的研究工作。采用浸渍法制备一系列Ni-Cu-Co/γ-Al_2O_3,并通过XRD、TEM、BET、H_2-TPR、NH_3-TPD、XPS等手段考察了它们的结构与活性之间的关系。在240℃, 4 MPa N_2,Ni-Cu-Co/γ-Al_2O_3(4∶1∶1)温和条件下,苯酚转化率超过99%,且环己烷选择性约为98%。Ni-Cu-Co/γ-Al_2O_3催化剂比表面积大,分散度较高,酸性较强是该催化剂活性较高的主要原因。Co助剂的添加增强了催化剂的脱水性能,使得苯酚能深度加氢,提高了环己烷选择性;Cu的添加促进了催化剂的产氢效率,提高了重整制氢反应和催化加氢反应的协同效应。此外,环己烷选择性还与供氢体的选择有关,且其选择性顺序依次降低:甲醇>乙醇>丙醇>乙酸>甲酸。(本文来源于《第十六届全国工业催化技术及应用年会论文集》期刊2019-07-29)

李彦平,张辉,崔盈贤,李辰宇,李建虎[5](2019)在《双功能金属纳米晶/水合肼体系催化稠油原位裂解加氢降黏改质》一文中研究指出催化裂解加氢技术在高温条件下使稠油大分子催化裂解,并通过加氢提高产物的氢/碳比,从而降低稠油黏度,提高产物轻质化程度。采用液相还原法制备了Ni、Pd及Ni-Pd合金纳米晶催化剂,并采用水合肼(N_2H_4·H_2O)作为供氢剂,对南堡油田稠油进行催化裂解加氢降黏研究。利用永磁旋转搅拌高压釜模拟地层条件,通过正交实验确定了最佳反应条件并利用HSC Chemistry软件分析了供氢剂的热力学性质,在最佳反应条件下进行对比实验。结果表明:金属纳米晶可促进稠油大分子裂解并使供氢剂分解释氢,其中钯纳米晶/水合肼体系对稠油的降黏效果最好。与原油样品相比,改质后油样重质组分质量分数减少8.34百分点,降黏率达到91.3%。根据文献对稠油黏度降低的可能机理进行了简要分析。改质后的稠油黏度显着降低,可为稠油有效开采提高采收率提供理论参考。(本文来源于《石油学报(石油加工)》期刊2019年03期)

李颖凡[6](2019)在《甲醇水重整供氢的苯酚原位加氢工艺热力学及实验研究》一文中研究指出生物油是由生物质转化而成的可再生液体燃料。由于生物热解油含氧量高,不能作为普通燃料直接使用,必须进行脱氧提质处理。生物油加氢脱氧工艺有气相加氢和液相加氢。生物油液相原位加氢是将供氢剂制氢和液相催化加氢反应耦合,不需外加氢源,具有工艺路线简单、反应条件温和、生产成本低的优点。苯酚在生物热解油中含量较多,本文以苯酚为模型化合物,以甲醇为供氢剂,研究了不同镍基催化剂上苯酚原位加氢反应的工艺条件。由于“甲醇-水-苯酚”反应体系复杂,为更好的分析反应机理,本文对“甲醇-水-苯酚”叁物质体系中的多重反应进行了热力学规律探讨。本研究可为酚类组分或真实生物油原位催化加氢提质应用提供参考。本文的研究内容及部分结论如下。(1)基于吉布斯自由能最小化原理,对“甲醇-水-苯酚”叁物质体系的多重反应进行了热力学分析。其中,对甲醇水重整与苯酚水重整进行了比较研究,对甲醇苯酚烷基化复杂和简单体系进行了热力学计算,对有甲烷及无甲烷存在的苯酚原位加氢体系进行了比较研究。探讨了温度、压力、物料配比对各种平衡反应体系的影响,并与相应实验结果进行了对比。(2)以Raney Ni为催化剂,对甲醇水重整制氢与苯酚加氢耦合反应进行了初步实验研究。考察了反应温度和压力、反应时间、物料摩尔配比、催化剂用量及碱(NaOH)添加对苯酚原位加氢反应的影响。得到的较优反应条件为:反应温度220℃、初压为大气压、催化剂用量0.75g、反应7h及水-甲醇-苯酚摩尔比25:10:1,此时苯酚转化率为97.1%,环己醇的选择性为85.9%。体系中加入一定量的碱助剂(NaOH),能促进苯酚原位加氢反应。(3)制备了不同载体及不同活性组分修饰的镍基催化剂,利用制备的催化剂进行了甲醇水重整供氢的苯酚原位加氢反应,筛选对比了不同镍基催化剂的原位加氢性能。结果表明,在反应条件下,生物质活性炭为载体的催化剂,具有最好的苯酚原位加氢性能,这种催化剂具有最高的苯酚和甲醇转化率,分别为95.7%和81.0%。(4)对生物质活性炭负载Ni催化剂(15Ni/AC_(840))进行了BET等结构表征,并利用该催化剂进行了甲醇水重整供氢的苯酚原位加氢反应的工艺研究。考察了催化剂用量及混合比(15Ni/AC_(840)和Raney Ni)、碱助剂(NaOH)、反应温度、反应时间对苯酚原位加氢反应的影响。研究得到,当15Ni/AC_(840)为0.15g,Raney Ni为0.15g,NaOH-苯酚摩尔比为1:1,反应温度220℃,初压为大气压,反应时间3~5h,水-甲醇-苯酚摩尔比为25:10:1时,苯酚转化率可达95%以上。此外,实验中还对比了不同供氢剂的影响。并将本文实验结果与热力学结果进行了对比。最后,根据本文实验及相关研究结果,对甲醇水重整供氢的苯酚原位加氢主要反应路径进行了分析。(本文来源于《郑州大学》期刊2019-05-01)

李彦平,张辉,苏文礼,张连红[7](2019)在《金属纳米晶催化稠油原位裂解加氢降黏改质》一文中研究指出实验制备了单金属Ni、Fe及双金属Ni-Fe合金纳米晶催化剂,并以水合肼(N_2H_4·H_2O)为供氢剂,对旅大32-2脱水原油进行催化裂解加氢改质研究。采用TEM,XRD对所制备的催化剂进行表征;通过正交实验确定了最佳反应条件,并采用GC-MS,FTIR,TG-DSC等测试手段对原油及改质油样进行分析。表征结果显示,金属纳米晶催化剂平均粒径约为5.0~6.0 nm,且分布均匀。实验结果表明,金属纳米晶具有催化稠油大分子裂解并使供氢剂分解析氢双重功能,其中Ni-Fe合金/N_2H_4·H_2O体系共催化作用对稠油的降黏效果最佳,改质后油样中轻质组分含量为89.20%(w),上升了26.86百分点,黏度降至72 mPa·s,降黏率达95.6%;稠油经催化裂解加氢后重质组分结构被破坏,黏度发生不可逆的降低,稠油品质提高。(本文来源于《石油化工》期刊2019年02期)

刘宾,刘佳怡,柴永明,柳云骐,刘晨光[8](2018)在《Ni_2P/Al_2O_3-SAPO-11催化剂的原位磷化法制备及其加氢异构化反应性能》一文中研究指出以叁苯基膦为磷化剂,采用原位磷化法制备具有较高分散性的Ni_2P/Al_2O_3-SAPO-11催化剂,通过低温N2吸附-脱附、XRD、HRTEM、NH_3-TPD和Py-IR等对催化剂晶相结构、微观形貌和酸性质进行表征。以正十四烷为模型化合物,考察SAPO-11含量及工艺条件对正十四烷加氢异构化性能的影响。结果表明,最佳SAPO-11质量分数为40%,优化的工艺条件为:反应温度360℃,反应压力2 MPa,体积空速1. 5 h-1,氢烃体积比300,该条件下,正十四烷转化率为78. 1%,异构化选择性为89. 2%。(本文来源于《工业催化》期刊2018年10期)

高善彬,赵震,迟克彬,王新苗,陆雪峰[9](2018)在《贵金属ZSM-22催化剂在加氢异构反应中酸性原位调控及性能研究》一文中研究指出采用水热法合成出晶体呈枣核形、晶粒尺寸均匀、轴向(1~1.5)μm、径向尺寸约0.25μm的ZSM-22分子筛,并通过离子竞争吸附、双金属竞争吸附、负压扩散等方法进行贵金属负载,制备出高分散Pt-Pd/ZSM-22加氢异构催化剂。TEM表征结果表明,金属活性中心在载体上负载均匀,金属粒子直径约约为5nm,该分散效果可以提高金属的利用率和加/脱氢活性,减少催化剂因加氢能力不足造成的裂化积炭,从而提高催化剂的使用寿命。NH_3-TPD和吡啶-IR表征结果表明,催化剂具有较高酸量,且弱酸位酸量明显高于强酸,高酸量的暴露可为异构反应提供更多活性中心。在固定床微反-色谱装置上,以n-C_(12)为原料,考察催化剂的加氢异构性能,同时,在反应过程中,通过将含氮乳化剂引入在催化剂酸性位物理吸附,对催化剂酸性进行原位调控,考察催化剂性能变化。结果表明,所制备的Pt-Pd/ZSM-22催化剂调控前具有较好异构性能,在300℃,转化率90%的条件下,i-C_(12)选择性仍然可保持约75%。同时,n-C_(12)在酸性原位调控后的催化剂上进行加氢异构反应时,虽然活性降低(40~50)℃,但液收和转化率更加稳定。调控前,随着反应温度的提高,液收和i-C_(12)选择性下降分别为0.5%·℃~(-1)和1%·℃~(-1),调控后降低为0.27%·℃~(-1)和0.44%·℃~(-1),表明原位酸性调控,导致裂化副反应减少,异构选择性大幅度提高。同时,催化剂经过原位恢复处理后,性能可恢复到调控前水平。(本文来源于《第十五届全国工业催化技术及应用年会论文集》期刊2018-08-11)

王兴宇,谢飞,张立铭,李娜,陈晓平[10](2018)在《石墨烯产氢加氢催化剂原位制备氢化丁腈橡胶新方法》一文中研究指出氢化丁腈橡胶(HNBR)是一种综合性能优异的特种弹性体。HNBR的制备通常是在催化剂以及氢气压力作用下,在一定温度条件下通过加氢得到的。本文研制了一种氮掺杂石墨烯多功能催化剂,利用氧化石墨烯表面富有官能团以及超高的比表面积,使之进行氮掺杂后制备了一种新型负载催化剂,具有高分散、小粒径和高稳定性的特性。这种催化剂用于NBR加氢的最大优势是,在加氢过程中不用通入高压氢气,催化剂可以通过催化原位产生氢气,同时又可以利用产生的氢气原位催化NBR橡胶分子中的碳碳双键加氢,实现了催化剂原位产氢加氢的一体化。多功能催化剂制备方法简单,绿色环保,在实现NBR橡胶原位产氢加氢的同时,石墨烯催化剂又能够原位制备石墨烯/HNBR橡胶复合材料的新方法。(本文来源于《第十四届中国橡胶基础研究研讨会会议摘要集》期刊2018-07-28)

原位加氢论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

目前,氢化丁腈橡胶(HNBR)主要由贵金属溶液加氢的方法进行制备,但面临环境污染和贵金属成本高的问题,由此文中介绍了二酰亚胺原位氢化丁腈橡胶(NBR)制备HNBR的方法。选用水合肼催化剂,胶乳作为反应介质,以二酰亚胺原位的方式对NBR胶乳进行催化加氢,有效避免了贵金属催化剂及有机溶剂的使用,简化了加氢工艺,成本降低,与此同时,胶乳加氢的副产物为氮气和水,对环境无污染,是一种绿色高效的加氢方法。制备的HNBR具有优异的耐老化性能和耐油性能等综合性能,因此广泛应用于石油、汽车、航空航天及军工等领域。

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

原位加氢论文参考文献

[1].王昊,刘小好,许光月,郭子薇,张颖.纤维素原位合成Fe-N-C催化加氢硝基苯到苯胺(英文)[J].ChineseJournalofCatalysis.2019

[2].王小蕾,吴剑铭,宗成中,王春芙.丁腈胶乳原位加氢制备氢化丁腈橡胶的研究进展[J].高分子材料科学与工程.2019

[3].李霞,梁元杰.甘油原位加氢合成1,2-丙二醇的研究进展[J].科技视界.2019

[4].胡蓉蓉.Ni-Cu-Co/γ-Al_2O_3催化剂上原位加氢脱氧提质生物油的研究[C].第十六届全国工业催化技术及应用年会论文集.2019

[5].李彦平,张辉,崔盈贤,李辰宇,李建虎.双功能金属纳米晶/水合肼体系催化稠油原位裂解加氢降黏改质[J].石油学报(石油加工).2019

[6].李颖凡.甲醇水重整供氢的苯酚原位加氢工艺热力学及实验研究[D].郑州大学.2019

[7].李彦平,张辉,苏文礼,张连红.金属纳米晶催化稠油原位裂解加氢降黏改质[J].石油化工.2019

[8].刘宾,刘佳怡,柴永明,柳云骐,刘晨光.Ni_2P/Al_2O_3-SAPO-11催化剂的原位磷化法制备及其加氢异构化反应性能[J].工业催化.2018

[9].高善彬,赵震,迟克彬,王新苗,陆雪峰.贵金属ZSM-22催化剂在加氢异构反应中酸性原位调控及性能研究[C].第十五届全国工业催化技术及应用年会论文集.2018

[10].王兴宇,谢飞,张立铭,李娜,陈晓平.石墨烯产氢加氢催化剂原位制备氢化丁腈橡胶新方法[C].第十四届中国橡胶基础研究研讨会会议摘要集.2018

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