本文主要研究内容
作者李雪松（2019）在《Co2+/Co3+表面修饰Ta3N5基纳米复合材料的制备及光解水析氢性能》一文中研究指出：为解决21世纪人类面临的石化能源日益枯竭及其燃烧产生的严重环境污染问题,现代社会一直在寻求一种可以替代化石燃料的清洁、廉价、可再生绿色能源,以实现人类社会可持续发展。H2作为新一代能源载体,重量最轻、发热值理想、燃烧零碳排放无污染,是21世纪最具发展潜力的清洁能源。太阳能取之不尽用之不竭,太阳辐射总能量供给巨大,但能量密度低,目前将太阳能大规模高效地转化成可存储、易运输、便于使用的化学燃料仍极具挑战。利用太阳能光催化全解水析氢将太阳能转化为化学能被誉为化学的“圣杯”。开发太阳光吸收能力强、载流子分离效率高、载流子界面迁移速度快、光化学稳定性强的先进光催化材料,是实现太阳能光解水产氢的关键前提条件。Ta3N5带隙约2.1 eV,吸收带边可拓展到600 nm,导价带电势位置理想,横跨水的氧化还原电势,理论STH为15.9%,是近年来备受关注的太阳能光解水催化材料。然而,Ta3N5存在载流子输运性差、分离效率低、易光腐蚀稳定性差、表面缺陷少的材料合成难等不足,严重限制了其实际应用。利用高温氮化还原技术,以Ta3N5@Ta2O5为前驱体,开展Co2+/Co3+表面修饰改性工艺对比研究。考察不同价态的Co、氮化温度、氮化时间、Co2+/Co3+摩尔比等条件因素对光电流的影响,结果表明:1 wt%Co2+表面修饰Ta3N5基光催化剂光电流比未改性Ta3N5@Ta2O5提升14倍,3 wt%Co3+表面修饰的样品提升29倍,Co2+:Co3+摩尔比为1:1协同修饰的样品光电流提升39倍。XRD、TEM、XPS、电化学测试表明:调控氮化温度、氮化时间、修饰量及其配比,可以有效调控CoxN和Ta2N的生成量及其高活性晶面,产生多重异质界面结构,增强可见光吸收。Co2+/Co3+混合修饰促进生成了Co5.47N和Ta2N,Co5.47N呈现金属性,具有良好的传输电子作用,Ta2N也具有很好的导电性,可以传输电子,CoxN和Ta2N与Ta3N5产生偶联作用,促进光生载流子分离与传输效率。混合氮化物CoxN体现了双功能的析氢析氧作用,提高表面催化反应速率。经950°C 2 h氮化的1 wt%Co2+修饰、3 wt%Co3+修饰Ta3N5基光催化剂的光解水析氢效率比未改性的Ta3N5@Ta2O5样品的效率提高,分别为其2.56和3.14倍,Co2+/Co3+混合修饰产生协同作用,进一步提升光生载流子分离效率和光电流的稳定性,其摩尔比为1:1时光电流密度最大,进而提高了光解水析氢效率,为Ta3N5@Ta2O5的3.48倍。通过1000°C高温氮化还原调控高活性晶面进一步优化多重异质结构,经1000°C 1 h高温氮化3 wt%Co3+修饰的样品,其光电流比未改性Ta3N5@Ta2O5提升49倍,其光解水析氢效率也进一步提高,为Ta3N5@Ta2O5的3.85倍。本文为进一步开发高性能光催化解水析氢材料提供了新思路,并为高效稳定的Ta3N5基光催化解水析氢半导体材料开发奠定了理论和实验基础。
Abstract
wei jie jue 21shi ji ren lei mian lin de dan hua neng yuan ri yi ku jie ji ji ran shao chan sheng de yan chong huan jing wu ran wen ti ,xian dai she hui yi zhi zai xun qiu yi chong ke yi ti dai hua dan ran liao de qing jie 、lian jia 、ke zai sheng lu se neng yuan ,yi shi xian ren lei she hui ke chi xu fa zhan 。H2zuo wei xin yi dai neng yuan zai ti ,chong liang zui qing 、fa re zhi li xiang 、ran shao ling tan pai fang mo wu ran ,shi 21shi ji zui ju fa zhan qian li de qing jie neng yuan 。tai yang neng qu zhi bu jin yong zhi bu jie ,tai yang fu she zong neng liang gong gei ju da ,dan neng liang mi du di ,mu qian jiang tai yang neng da gui mo gao xiao de zhuai hua cheng ke cun chu 、yi yun shu 、bian yu shi yong de hua xue ran liao reng ji ju tiao zhan 。li yong tai yang neng guang cui hua quan jie shui xi qing jiang tai yang neng zhuai hua wei hua xue neng bei yu wei hua xue de “sheng bei ”。kai fa tai yang guang xi shou neng li jiang 、zai liu zi fen li xiao lv gao 、zai liu zi jie mian qian yi su du kuai 、guang hua xue wen ding xing jiang de xian jin guang cui hua cai liao ,shi shi xian tai yang neng guang jie shui chan qing de guan jian qian di tiao jian 。Ta3N5dai xi yao 2.1 eV,xi shou dai bian ke ta zhan dao 600 nm,dao jia dai dian shi wei zhi li xiang ,heng kua shui de yang hua hai yuan dian shi ,li lun STHwei 15.9%,shi jin nian lai bei shou guan zhu de tai yang neng guang jie shui cui hua cai liao 。ran er ,Ta3N5cun zai zai liu zi shu yun xing cha 、fen li xiao lv di 、yi guang fu shi wen ding xing cha 、biao mian que xian shao de cai liao ge cheng nan deng bu zu ,yan chong xian zhi le ji shi ji ying yong 。li yong gao wen dan hua hai yuan ji shu ,yi Ta3N5@Ta2O5wei qian qu ti ,kai zhan Co2+/Co3+biao mian xiu shi gai xing gong yi dui bi yan jiu 。kao cha bu tong jia tai de Co、dan hua wen du 、dan hua shi jian 、Co2+/Co3+ma er bi deng tiao jian yin su dui guang dian liu de ying xiang ,jie guo biao ming :1 wt%Co2+biao mian xiu shi Ta3N5ji guang cui hua ji guang dian liu bi wei gai xing Ta3N5@Ta2O5di sheng 14bei ,3 wt%Co3+biao mian xiu shi de yang pin di sheng 29bei ,Co2+:Co3+ma er bi wei 1:1xie tong xiu shi de yang pin guang dian liu di sheng 39bei 。XRD、TEM、XPS、dian hua xue ce shi biao ming :diao kong dan hua wen du 、dan hua shi jian 、xiu shi liang ji ji pei bi ,ke yi you xiao diao kong CoxNhe Ta2Nde sheng cheng liang ji ji gao huo xing jing mian ,chan sheng duo chong yi zhi jie mian jie gou ,zeng jiang ke jian guang xi shou 。Co2+/Co3+hun ge xiu shi cu jin sheng cheng le Co5.47Nhe Ta2N,Co5.47Ncheng xian jin shu xing ,ju you liang hao de chuan shu dian zi zuo yong ,Ta2Nye ju you hen hao de dao dian xing ,ke yi chuan shu dian zi ,CoxNhe Ta2Nyu Ta3N5chan sheng ou lian zuo yong ,cu jin guang sheng zai liu zi fen li yu chuan shu xiao lv 。hun ge dan hua wu CoxNti xian le shuang gong neng de xi qing xi yang zuo yong ,di gao biao mian cui hua fan ying su lv 。jing 950°C 2 hdan hua de 1 wt%Co2+xiu shi 、3 wt%Co3+xiu shi Ta3N5ji guang cui hua ji de guang jie shui xi qing xiao lv bi wei gai xing de Ta3N5@Ta2O5yang pin de xiao lv di gao ,fen bie wei ji 2.56he 3.14bei ,Co2+/Co3+hun ge xiu shi chan sheng xie tong zuo yong ,jin yi bu di sheng guang sheng zai liu zi fen li xiao lv he guang dian liu de wen ding xing ,ji ma er bi wei 1:1shi guang dian liu mi du zui da ,jin er di gao le guang jie shui xi qing xiao lv ,wei Ta3N5@Ta2O5de 3.48bei 。tong guo 1000°Cgao wen dan hua hai yuan diao kong gao huo xing jing mian jin yi bu you hua duo chong yi zhi jie gou ,jing 1000°C 1 hgao wen dan hua 3 wt%Co3+xiu shi de yang pin ,ji guang dian liu bi wei gai xing Ta3N5@Ta2O5di sheng 49bei ,ji guang jie shui xi qing xiao lv ye jin yi bu di gao ,wei Ta3N5@Ta2O5de 3.85bei 。ben wen wei jin yi bu kai fa gao xing neng guang cui hua jie shui xi qing cai liao di gong le xin sai lu ,bing wei gao xiao wen ding de Ta3N5ji guang cui hua jie shui xi qing ban dao ti cai liao kai fa dian ding le li lun he shi yan ji chu 。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自哈尔滨师范大学的李雪松，发表于刊物哈尔滨师范大学2019-06-27论文，是一篇关于氮化钴论文,表面修饰论文,光催化论文,解水析氢论文,哈尔滨师范大学2019-06-27论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自哈尔滨师范大学2019-06-27论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
标签：氮化钴论文; 表面修饰论文; 光催化论文; 解水析氢论文; 哈尔滨师范大学2019-06-27论文;