磁性纳米固体碱催化剂论文-宋芳艳

磁性纳米固体碱催化剂论文-宋芳艳

导读:本文包含了磁性纳米固体碱催化剂论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献,主要关键词:水滑石,磁性,纳米固体碱催化剂,羟醛缩合反应

磁性纳米固体碱催化剂论文文献综述

宋芳艳[1](2011)在《磁性纳米固体碱催化剂材料的层状前驱体法制备及催化性能研究》一文中研究指出纳米催化材料具有大的比表面积、优良的表面吸附和量子尺寸效应,逐渐成为催化化学领域的研究热点。然而,在纳米催化材料的开发应用过程中也面临着一些问题,比如过于细小的颗粒具有很高的表面能,在反应体系中很容易发生团聚,反应结束后用传统的过滤、离心分离方法费时费力,且不能达到完全回收。为了克服这些缺点,研究学者们开发出了一种新型的磁性纳米固体催化剂材料。由于该催化剂材料具有磁性,利用外加磁性可以容易地将其回收再利用。在液相反应体系中利用磁性分离催化剂被认为是一个“绿色”的过程。层状双羟基复合金属氧化物(Layered Double Hydroxide,简写为LDHs),又称为水滑石,是一种具有特殊结构的层状无机功能材料。本论文利用水滑石材料的结构特性,将其作为前驱体,制备了MgO型磁性纳米固体碱催化剂材料,对其进行了系统的分析表征,并选择丙酮和柠檬醛的羟醛缩合反应作为探针反应,考察了该催化剂材料的反应性能。论文采用成核/晶化隔离法制备了镁铁水滑石前体,镁铁摩尔比分别为2、3和4。将前体材料分别在400℃和600℃焙烧,得到了系列MgO型磁性纳米固体碱催化剂材料。表征分析表明,400℃下焙烧制得的样品比600℃下焙烧制得的样品具有更大的比表面积,属于介孔材料。制备的催化剂材料具有强碱性吸附位,总碱量可达1.383 mmol·g-1同时,催化剂材料具有较高的磁性,最大的饱和磁化强度为Ms=4.272emu·g-1。另外,所有催化剂材料的矫顽力均小于100 Oe,说明催化剂具有良好的超顺磁性能。碱催化反应结果表明,对于所制备的MgO型磁性纳米固体碱催化剂最适宜的丙酮柠檬醛摩尔比为5,催化柠檬醛的转化率达到83.6%,假紫罗酮的选择性为72.0%;发现400℃下焙烧制得的催化剂比600℃下焙烧制得的催化剂具有更好的催化效果;催化剂回收再利用实验表明,催化剂经3次循环使用,催化活性基本保持不变。(本文来源于《北京化工大学》期刊2011-04-25)

郭萍梅[2](2009)在《生物柴油磁性纳米固体碱催化剂的构建及作用机理》一文中研究指出目前生物柴油生产技术主要采用的是液体碱催化酯交换转化技术,该技术存在对设备腐蚀性强、催化剂不能回收、污染环境等问题。而固体催化转化技术是有效解决途径之一,但存在催化剂与产物分离困难、催化剂活性不高等问题。磁性纳米固体催化剂实现了将优异性能的磁性材料与活性物质的组装,具有催化活性高、可重复使用、回收快速简便等优点,近年来成为催化领域研究热点之一。本文针对生物柴油绿色催化转化中存在的关键技术问题,设计制备了磁性纳米固体碱催化剂Na_2O SiO_2/Fe_3O_4,采用多种手段对其进行了表征,结果表明其催化性能优于目前国内外报道的同类催化剂;研究建立了磁性纳米固体碱催化油脂酯交换反应动力学模型,并探讨其催化机理;首次将磁性纳米固体碱催化剂应用于磁稳定床中制备生物柴油,通过与现行工艺对比,结果证明磁稳定床可显着提高催化剂的使用效率,降低催化剂的消耗。具体研究结果如下:1、优化确定了共沉淀法制备纳米磁性物质Fe_3O_4的工艺条件,并制备出具有较好磁性和顺磁性的Fe_3O_4纳米粒子。2、筛选优化确定模数为1的硅酸钠溶液为最合适的固体碱活性物质前体,并采用热分析、X射线衍射、红外表征后得出其碱活性位点为Si-O-Na键。3、研究确定了催化剂的最佳制备方法并对其工艺参数进行了优化,采用多种手段对其结构和性能进行表征,制备得到平均粒径87.6nm、比表面积为107.9m~2/g的磁性纳米固体碱催化剂Na_2O SiO_2/Fe_3O_4。4、优化了在釜式搅拌反应器中磁性纳米固体催化剂催化棉籽油酯交换制备生物柴油的工艺条件,首次转化率98%以上,催化剂反复使用11次后,催化活性90%以上;优化并确定了催化剂最佳再生工艺参数,再生催化剂首次转化率98%以上,重复使用8次后,活性90%以上,催化剂的回收率为88.3%,磁回收率为86.4%。与国内外相关研究对比,本文研制的催化剂活性高、使用周期长、反应条件温和,反应时间短。5、以棉籽油为原料的酯交换生成反应动力学研究结果表明,主要产物的生成反应分为初始阶段、增长阶段和平衡阶段。酯交换反应速率对棉籽油浓度由初始阶段的拟0.5级反应,逐步转变为增长阶段的拟2级反应,最终转化为平衡阶段的零级反应。初始阶段十六酸甲酯、十八酸甲酯和二十酸甲酯反应活化能分别为103.4kJ/mol、154.4kJ/mol、102.6kJ/mol;增长阶段分别为50.4kJ/mol、52.2kJ/mol、43.2kJ/mol。探讨了磁性纳米固体碱Na_2O SiO_2/Fe_3O_4催化棉籽油与甲醇的酯交换反应机理。6、研究了将磁性纳米固体碱催化剂应用于磁稳定床中催化酯交换制备生物柴油,结果表明,在优化的操作条件下,催化剂连续使用210h后,催化活性90%以上。(本文来源于《中国农业科学院》期刊2009-12-01)

张慧,徐彦红,EVANS,David,G,段雪[3](2004)在《磁性纳米固体碱催化剂MgAl-OH-LDHs/NiFe_2O_4的合成、表征与性能研究》一文中研究指出提出用镁铝水滑石包覆镍铁尖晶石 ,制备磁性纳米固体碱催化剂MgAl OH LDHs/NiFe2 O4.用XRD ,IR ,TG DTA ,BET ,XPS ,VSM和TEM等技术及丙酮缩合反应表征了催化剂的结构和性能 .结果表明该催化剂具有以NiFe2 O4为磁核 ,以MgAl OH LDHs为Br nsted碱催化活性相 ,通过Mg O Fe(Ni)和 /或Al O Fe(Ni)连接于磁核上的包覆结构 ,给出了该催化剂的结构模型 .该催化剂用于丙酮缩合反应 ,2 73K双丙酮醇转化率略高于MgAl OH LDHs,然而经外加磁场回收所得回收率大幅度提高 ,再次用于该反应仍保持较高的催化活性 .(本文来源于《化学学报》期刊2004年08期)

齐荣[4](2003)在《磁性纳米固体碱催化剂的结构设计与性能研究》一文中研究指出为了实现纳米固体碱催化剂的简单、高效回收再利用,本论文设计并制备出新型的包覆结构磁性纳米固体碱催化剂。其核心为:合成具有磁性的镁铁尖晶石(MgFe2O4),以之作为磁核,为催化剂提供磁性;在磁核的表层包覆镁铝复合氧化物(MgAl(O))或羟基型镁铝水滑石(MgAl-OH-LDH)使催化剂具有碱性活性中心,同时保持一定的磁性,这种结构使催化剂在外加磁场的作用下能够实现高效的富集回收和再次分散使用。论文对镁铁尖晶石的制备、结构、粒度分布和磁性等性质;磁性前体MgAl-CO3-LDH/MgFe2O4的优化合成;磁性纳米固体碱催化剂MgAl(O)/MgFe2O4和MgAl-OH-LDH/MgFe2O4的结构、粒度分布、磁性、和碱性等性质以及催化性能,通过多种表征手段进行了全面、深入的研究。(1)采用本室独创的成核晶化/隔离法成功制备出了粒径分布窄,具有较高比饱合磁化强度的纳米级MgFe2O4粉体。(2)以所合成的镁铁尖晶石为磁核,分别采用成核/晶化隔离法、单滴法和尿素法制备磁性催化剂前体MgAl-CO3-LDH/MgFe2O4。XRD、TEM和分散剥离试验结果表明,磁核加入成核体系的成核/晶化隔离法为最佳方法。(3)将上述磁性催化剂前体经过适当温度焙烧,得到磁性纳米固体碱催化剂MgAl(O)/MgFe2O4。XRD及XPS结果表明,其结构为MgFe2O4位于催化剂颗粒内部,MgAl(O)位于催化剂颗粒表层的内外双层结构,两相之间形成了Mg-O-Fe和Al-O-Fe化学键;激光粒度分布、CO2-TPD、BET以及VSM 测定结果表明,MgAl(O)/MgFe2O4的颗粒尺寸均匀,为纳米级;具有很大的比表面积和较MgAl(O)多的弱碱性位;催化剂的磁性随着表层MgAl(O)包覆量的减少而增强;碱性随着表层MgAl(O)包覆量的增加而增强;磁核MgFe2O4不仅使催化剂具有磁性,而且起到增加分散性,增大比表面积的作用。用作油脂酯交换反应的催化剂,具有较高的催化活性。<WP=6>(4)磁性催化剂前体经过适当温度焙烧再复原,得到磁性纳米固体碱催化剂MgAl-OH-LDH/MgFe2O4。XRD及XPS结果表明,其结构为MgAl-OH-LDH包覆于磁核MgFe2O4上的双层结构,两相之间形成了Fe-O-Mg和Fe-O-Al化学键。激光粒度分布、BET以及VSM 测定结果表明,MgAl-OH-LDH/MgFe2O4的颗粒尺寸均匀,为纳米级;具有较大的比表面积和比较发达的介孔结构,孔径主要分布在2-20nm。分散剥离试验结果表明,水合复原过程使表层活性物质与磁核的结合程度显着增强,与磁性催化剂前体及磁性催化剂MgAl(O)/MgFe2O4相比,包覆结构的稳定性得以很大程度提高。在丙酮缩合反应中显示了很高的催化活性和选择性,双丙酮醇(DAA)的转化率几乎达到平衡转化率(23%);催化剂通过外加磁场回收以后,质量回收率达到84%,二次使用的DAA转化率仍接近平衡转化率,催化活性几乎没有损失。(本文来源于《北京化工大学》期刊2003-02-25)

磁性纳米固体碱催化剂论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

目前生物柴油生产技术主要采用的是液体碱催化酯交换转化技术,该技术存在对设备腐蚀性强、催化剂不能回收、污染环境等问题。而固体催化转化技术是有效解决途径之一,但存在催化剂与产物分离困难、催化剂活性不高等问题。磁性纳米固体催化剂实现了将优异性能的磁性材料与活性物质的组装,具有催化活性高、可重复使用、回收快速简便等优点,近年来成为催化领域研究热点之一。本文针对生物柴油绿色催化转化中存在的关键技术问题,设计制备了磁性纳米固体碱催化剂Na_2O SiO_2/Fe_3O_4,采用多种手段对其进行了表征,结果表明其催化性能优于目前国内外报道的同类催化剂;研究建立了磁性纳米固体碱催化油脂酯交换反应动力学模型,并探讨其催化机理;首次将磁性纳米固体碱催化剂应用于磁稳定床中制备生物柴油,通过与现行工艺对比,结果证明磁稳定床可显着提高催化剂的使用效率,降低催化剂的消耗。具体研究结果如下:1、优化确定了共沉淀法制备纳米磁性物质Fe_3O_4的工艺条件,并制备出具有较好磁性和顺磁性的Fe_3O_4纳米粒子。2、筛选优化确定模数为1的硅酸钠溶液为最合适的固体碱活性物质前体,并采用热分析、X射线衍射、红外表征后得出其碱活性位点为Si-O-Na键。3、研究确定了催化剂的最佳制备方法并对其工艺参数进行了优化,采用多种手段对其结构和性能进行表征,制备得到平均粒径87.6nm、比表面积为107.9m~2/g的磁性纳米固体碱催化剂Na_2O SiO_2/Fe_3O_4。4、优化了在釜式搅拌反应器中磁性纳米固体催化剂催化棉籽油酯交换制备生物柴油的工艺条件,首次转化率98%以上,催化剂反复使用11次后,催化活性90%以上;优化并确定了催化剂最佳再生工艺参数,再生催化剂首次转化率98%以上,重复使用8次后,活性90%以上,催化剂的回收率为88.3%,磁回收率为86.4%。与国内外相关研究对比,本文研制的催化剂活性高、使用周期长、反应条件温和,反应时间短。5、以棉籽油为原料的酯交换生成反应动力学研究结果表明,主要产物的生成反应分为初始阶段、增长阶段和平衡阶段。酯交换反应速率对棉籽油浓度由初始阶段的拟0.5级反应,逐步转变为增长阶段的拟2级反应,最终转化为平衡阶段的零级反应。初始阶段十六酸甲酯、十八酸甲酯和二十酸甲酯反应活化能分别为103.4kJ/mol、154.4kJ/mol、102.6kJ/mol;增长阶段分别为50.4kJ/mol、52.2kJ/mol、43.2kJ/mol。探讨了磁性纳米固体碱Na_2O SiO_2/Fe_3O_4催化棉籽油与甲醇的酯交换反应机理。6、研究了将磁性纳米固体碱催化剂应用于磁稳定床中催化酯交换制备生物柴油,结果表明,在优化的操作条件下,催化剂连续使用210h后,催化活性90%以上。

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

磁性纳米固体碱催化剂论文参考文献

[1].宋芳艳.磁性纳米固体碱催化剂材料的层状前驱体法制备及催化性能研究[D].北京化工大学.2011

[2].郭萍梅.生物柴油磁性纳米固体碱催化剂的构建及作用机理[D].中国农业科学院.2009

[3].张慧,徐彦红,EVANS,David,G,段雪.磁性纳米固体碱催化剂MgAl-OH-LDHs/NiFe_2O_4的合成、表征与性能研究[J].化学学报.2004

[4].齐荣.磁性纳米固体碱催化剂的结构设计与性能研究[D].北京化工大学.2003

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