本文主要研究内容
作者王乃舟（2019）在《过渡金属层状化合物的合成探索与物性研究》一文中研究指出：过渡金属层状化合物一直以来都是凝聚态物理以及材料研究中的热点,无论是在基础研究或是潜在的应用领域都展现出了独特的价值。这类材料具有极其丰富的元素组成和晶体结构,从而展现出极为丰富的物理性质,如超导、电荷密度波、磁性等等。此外,由于过渡金属层状化合物的层与层之间依靠范德瓦尔斯力结合,这使得在其层间引入不同的客体物质成为了可能,进而可以实现对于其结构与物理性质的调控。在本论文中,我们探索合成了一系列的过渡金属层状化合物,并对它们的物理性质进行了研究。我们探索合成了锕系过渡金属氮化物ThNF与ThNCl,虽然它们拥有与β-ZrNCl等超导体类似的层状晶体结构,但其层间的作用力类型并不是范德瓦尔斯力。我们还探索合成了一类不匹配层状化合物,(PbSe)1.16(TiSe2)m(m=1,2),并对其晶体结构及物理性质进行了系统研究,发现了其中反常的电荷转移效应。利用电化学插层的方法,将有机离子团十六烷基三甲基铵离子(简写成CTA+可控的插入到了2H-TaS2中,进而实现了对于2H-TaS2电子态性质的调控。此外,我们还成功地使用电化学方法在磁性范德瓦尔斯材料Cr2Ge2Te6的层间插入了有机离子四丁基铵(简写成TBA+),实现了铁磁转变温度的大幅度提升,由母体的67 K升高到了插层化合物的208 K。本论文共分为以下五章:1.绪论本章主要简要回顾了超导材料的发展历史及非常规超导体的研究现状。对过渡金属氮化物MNX材料的结构与物理性质以及过渡金属硫族化合物的基本物理性质进行了简要的介绍。另外还介绍了层状磁性范德瓦尔斯材料的研究进展,并对一些常用的材料合成方法进行了简单介绍。2.锕系过渡金属氮化物ThNF与ThNCl的合成与物性研究在本章的工作中,我们探索合成了含有f电子的过渡金属氮化物材料ThNF与ThNCl。由于在与其结构相同的(Ti,Zr,Hf)NCl中均通过化学插层实现了超导电性,因此我们希望能够在这两种材料中通过化学插层实现超导。然而,目前所有的尝试都表明无法在这两种材料中插入客体。为了揭示其原因,通过对其晶体结构的分析,虽然他们拥有着与ZrNCl和HfNCl等体系类似的晶体结构,但其层间并不是范德瓦尔斯作用力。通过对光电子能谱的分析并结合理论计算的结果,我们得到在ThNF中Th-N键为共价键,Th-F键为离子键。在ThNCl中Th-N与Th-Cl键均为共价键。在ThNF中,由于F的电负性太强,因此造成了与Th近邻一层的F原子以及次近邻层的F原子均与Th成键,从而使得ThNF的层间并不是范德瓦尔斯键。而在ThNCl中,由于Th-Cl之间的作用力为共价键,从而削弱了C1-C1层间的作用力,最终使得ThNCl的层间也不是范德瓦尔斯作用。3.不匹配层状化合物(PbSe)1.16(TiSe2)m(m=1,2)的结构和物理性质研究在本章的工作中,我们成功合成了不匹配层状化合物(PbSe)1.16(TiSe2)和(PbSe)1.16(TiSe2)2的单晶样品,这两者具有类似的晶体结构。(PbSe)1.16(TiSe2)2具有Tc为2.3 K的超导电性,而(PbSe)1.16(TiSe2)是不超导的。各向异性电阻测量表明(PbSe)116(TiSe2)2有更弱的层间耦合和更低的维度。角分辨光电子能谱实验表明在(PbSe)1.16(TiSe2)m(m=1,2)中,m=1的化合物中PbSe层向TiSe2层的电荷转移量相比于m=2的化合物增加了惊人的250%,同时伴随着m=1的化合物中电声子耦合强度的下降。因此,通过物性测量及角分辨光电子能谱的研究,发现层间电荷转移引起的过掺杂效应导致m=1的化合物没有超导电性。4.电化学插层TaS2中可控的超导电性调控在本章的工作中,我们利用电化学插层的方法,将有机离子团CTA+可控的插入到2H-TaS2的层间,合成了TaS2(CTA+)x(x=0-0.9)系列样品。结合X射线衍射数据和高分辨透射电子显微图像,我们确定了样品的晶体结构。随着CTA+插入量x的增加,Tc首先快速增大至最大值3.7 K,之后随着x进一步增加Tc逐渐减小,超导相图表现出圆拱的行为。我们的研究表明电化学插层的方法是一种简单有效的,可以可控调节二维材料中电子态性质的手段。5.有机离子插层铁磁范德瓦尔斯材料Cr2Ge2Te6中的铁磁性质调控在本章的工作中,我们使用电化学插层的方法,成功的在层状范德瓦尔斯磁性材料Cr2Ge2Te6的层间插入了四丁基铵离子(TBA+),从而形成单层Cr2Ge2Te6与TBA+离子的杂化晶格。通过插入TBA+离子,Cr2Ge2Te6的铁磁温度由67 K升高到了(TBA)Cr2Ge2Te6中的208 K。此外,插层后Cr2Ge2Te6的易磁化轴由c轴转向了ab面内。结合理论计算的结果,之所以在有机离子插层的Cr2Ge2Te6中出现铁磁有序温度如此大的提升,主要是由于插层的有机TBA+离子转移了电荷并对体系进行了电子掺杂,体系的磁性从弱的超交换相互作用铁磁性变为金属双交换机制的铁磁性,进而使得铁磁温度大幅度提升。
Abstract
guo du jin shu ceng zhuang hua ge wu yi zhi yi lai dou shi ning ju tai wu li yi ji cai liao yan jiu zhong de re dian ,mo lun shi zai ji chu yan jiu huo shi qian zai de ying yong ling yu dou zhan xian chu le du te de jia zhi 。zhe lei cai liao ju you ji ji feng fu de yuan su zu cheng he jing ti jie gou ,cong er zhan xian chu ji wei feng fu de wu li xing zhi ,ru chao dao 、dian he mi du bo 、ci xing deng deng 。ci wai ,you yu guo du jin shu ceng zhuang hua ge wu de ceng yu ceng zhi jian yi kao fan de wa er si li jie ge ,zhe shi de zai ji ceng jian yin ru bu tong de ke ti wu zhi cheng wei le ke neng ,jin er ke yi shi xian dui yu ji jie gou yu wu li xing zhi de diao kong 。zai ben lun wen zhong ,wo men tan suo ge cheng le yi ji lie de guo du jin shu ceng zhuang hua ge wu ,bing dui ta men de wu li xing zhi jin hang le yan jiu 。wo men tan suo ge cheng le a ji guo du jin shu dan hua wu ThNFyu ThNCl,sui ran ta men yong you yu β-ZrNCldeng chao dao ti lei shi de ceng zhuang jing ti jie gou ,dan ji ceng jian de zuo yong li lei xing bing bu shi fan de wa er si li 。wo men hai tan suo ge cheng le yi lei bu pi pei ceng zhuang hua ge wu ,(PbSe)1.16(TiSe2)m(m=1,2),bing dui ji jing ti jie gou ji wu li xing zhi jin hang le ji tong yan jiu ,fa xian le ji zhong fan chang de dian he zhuai yi xiao ying 。li yong dian hua xue cha ceng de fang fa ,jiang you ji li zi tuan shi liu wan ji san jia ji an li zi (jian xie cheng CTA+ke kong de cha ru dao le 2H-TaS2zhong ,jin er shi xian le dui yu 2H-TaS2dian zi tai xing zhi de diao kong 。ci wai ,wo men hai cheng gong de shi yong dian hua xue fang fa zai ci xing fan de wa er si cai liao Cr2Ge2Te6de ceng jian cha ru le you ji li zi si ding ji an (jian xie cheng TBA+),shi xian le tie ci zhuai bian wen du de da fu du di sheng ,you mu ti de 67 Ksheng gao dao le cha ceng hua ge wu de 208 K。ben lun wen gong fen wei yi xia wu zhang :1.xu lun ben zhang zhu yao jian yao hui gu le chao dao cai liao de fa zhan li shi ji fei chang gui chao dao ti de yan jiu xian zhuang 。dui guo du jin shu dan hua wu MNXcai liao de jie gou yu wu li xing zhi yi ji guo du jin shu liu zu hua ge wu de ji ben wu li xing zhi jin hang le jian yao de jie shao 。ling wai hai jie shao le ceng zhuang ci xing fan de wa er si cai liao de yan jiu jin zhan ,bing dui yi xie chang yong de cai liao ge cheng fang fa jin hang le jian chan jie shao 。2.a ji guo du jin shu dan hua wu ThNFyu ThNClde ge cheng yu wu xing yan jiu zai ben zhang de gong zuo zhong ,wo men tan suo ge cheng le han you fdian zi de guo du jin shu dan hua wu cai liao ThNFyu ThNCl。you yu zai yu ji jie gou xiang tong de (Ti,Zr,Hf)NClzhong jun tong guo hua xue cha ceng shi xian le chao dao dian xing ,yin ci wo men xi wang neng gou zai zhe liang chong cai liao zhong tong guo hua xue cha ceng shi xian chao dao 。ran er ,mu qian suo you de chang shi dou biao ming mo fa zai zhe liang chong cai liao zhong cha ru ke ti 。wei le jie shi ji yuan yin ,tong guo dui ji jing ti jie gou de fen xi ,sui ran ta men yong you zhao yu ZrNClhe HfNCldeng ti ji lei shi de jing ti jie gou ,dan ji ceng jian bing bu shi fan de wa er si zuo yong li 。tong guo dui guang dian zi neng pu de fen xi bing jie ge li lun ji suan de jie guo ,wo men de dao zai ThNFzhong Th-Njian wei gong jia jian ,Th-Fjian wei li zi jian 。zai ThNClzhong Th-Nyu Th-Cljian jun wei gong jia jian 。zai ThNFzhong ,you yu Fde dian fu xing tai jiang ,yin ci zao cheng le yu Thjin lin yi ceng de Fyuan zi yi ji ci jin lin ceng de Fyuan zi jun yu Thcheng jian ,cong er shi de ThNFde ceng jian bing bu shi fan de wa er si jian 。er zai ThNClzhong ,you yu Th-Clzhi jian de zuo yong li wei gong jia jian ,cong er xiao ruo le C1-C1ceng jian de zuo yong li ,zui zhong shi de ThNClde ceng jian ye bu shi fan de wa er si zuo yong 。3.bu pi pei ceng zhuang hua ge wu (PbSe)1.16(TiSe2)m(m=1,2)de jie gou he wu li xing zhi yan jiu zai ben zhang de gong zuo zhong ,wo men cheng gong ge cheng le bu pi pei ceng zhuang hua ge wu (PbSe)1.16(TiSe2)he (PbSe)1.16(TiSe2)2de chan jing yang pin ,zhe liang zhe ju you lei shi de jing ti jie gou 。(PbSe)1.16(TiSe2)2ju you Tcwei 2.3 Kde chao dao dian xing ,er (PbSe)1.16(TiSe2)shi bu chao dao de 。ge xiang yi xing dian zu ce liang biao ming (PbSe)116(TiSe2)2you geng ruo de ceng jian ou ge he geng di de wei du 。jiao fen bian guang dian zi neng pu shi yan biao ming zai (PbSe)1.16(TiSe2)m(m=1,2)zhong ,m=1de hua ge wu zhong PbSeceng xiang TiSe2ceng de dian he zhuai yi liang xiang bi yu m=2de hua ge wu zeng jia le jing ren de 250%,tong shi ban sui zhao m=1de hua ge wu zhong dian sheng zi ou ge jiang du de xia jiang 。yin ci ,tong guo wu xing ce liang ji jiao fen bian guang dian zi neng pu de yan jiu ,fa xian ceng jian dian he zhuai yi yin qi de guo can za xiao ying dao zhi m=1de hua ge wu mei you chao dao dian xing 。4.dian hua xue cha ceng TaS2zhong ke kong de chao dao dian xing diao kong zai ben zhang de gong zuo zhong ,wo men li yong dian hua xue cha ceng de fang fa ,jiang you ji li zi tuan CTA+ke kong de cha ru dao 2H-TaS2de ceng jian ,ge cheng le TaS2(CTA+)x(x=0-0.9)ji lie yang pin 。jie ge Xshe xian yan she shu ju he gao fen bian tou she dian zi xian wei tu xiang ,wo men que ding le yang pin de jing ti jie gou 。sui zhao CTA+cha ru liang xde zeng jia ,Tcshou xian kuai su zeng da zhi zui da zhi 3.7 K,zhi hou sui zhao xjin yi bu zeng jia Tczhu jian jian xiao ,chao dao xiang tu biao xian chu yuan gong de hang wei 。wo men de yan jiu biao ming dian hua xue cha ceng de fang fa shi yi chong jian chan you xiao de ,ke yi ke kong diao jie er wei cai liao zhong dian zi tai xing zhi de shou duan 。5.you ji li zi cha ceng tie ci fan de wa er si cai liao Cr2Ge2Te6zhong de tie ci xing zhi diao kong zai ben zhang de gong zuo zhong ,wo men shi yong dian hua xue cha ceng de fang fa ,cheng gong de zai ceng zhuang fan de wa er si ci xing cai liao Cr2Ge2Te6de ceng jian cha ru le si ding ji an li zi (TBA+),cong er xing cheng chan ceng Cr2Ge2Te6yu TBA+li zi de za hua jing ge 。tong guo cha ru TBA+li zi ,Cr2Ge2Te6de tie ci wen du you 67 Ksheng gao dao le (TBA)Cr2Ge2Te6zhong de 208 K。ci wai ,cha ceng hou Cr2Ge2Te6de yi ci hua zhou you czhou zhuai xiang le abmian nei 。jie ge li lun ji suan de jie guo ,zhi suo yi zai you ji li zi cha ceng de Cr2Ge2Te6zhong chu xian tie ci you xu wen du ru ci da de di sheng ,zhu yao shi you yu cha ceng de you ji TBA+li zi zhuai yi le dian he bing dui ti ji jin hang le dian zi can za ,ti ji de ci xing cong ruo de chao jiao huan xiang hu zuo yong tie ci xing bian wei jin shu shuang jiao huan ji zhi de tie ci xing ,jin er shi de tie ci wen du da fu du di sheng 。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自中国科学技术大学的王乃舟，发表于刊物中国科学技术大学2019-07-12论文，是一篇关于过渡金属层状化合物论文,超导电性论文,过渡金属硫族化合物论文,电化学插层论文,铁磁性论文,中国科学技术大学2019-07-12论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自中国科学技术大学2019-07-12论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
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