本文主要研究内容
作者方云霞（2019）在《锆基金属-有机骨架（MOFs）复合材料的制备及其光催化性能研究》一文中研究指出：金属-有机骨架材料（MOFs）是由金属离子与有机配体通过自组装合成的一类三维网状的晶体材料,具有超高的比表面积和丰富的拓扑结构,其结构具有可裁剪性、可设计性、易调变等特点,在气体吸附、分离、催化等领域应用广泛。以高价阳离子Zr4+为中心配位原子合成的锆基金属-有机骨架材料其中心离子与有机配体中的氧原子之间具有很强的化学键合作用,具有较高的热稳定性和化学稳定性,可用作复杂反应体系的催化剂。本文以Zr-MOFs材料UiO-66-NH2为研究对象,探究了溶剂热合成法和微波合成法对UiO-66-NH2合成的影响,考察了合成材料对亚甲基蓝溶液的吸附和光降解性能;以UiO-66-NH2为基材,分别合成了PMoV2/UiO-66-NH2复合材料及UiO-66-NH2-SA-V新型双金属催化剂,并以苯可见光光催化合成苯酚为模型反应考察了合成材料的光催化性能,取得如下研究成果:（1）采用微波合成法和溶剂热合成法两种方法合成了系列Zr-MOFs材料UiO-66-NH2,结果表明,微波反应法可快速地合成Zr-MOFs,合成产物不易团聚,具有良好的分散性;两种合成方法均可以通过加入苯甲酸等一元酸有效调控合成产物的形貌;吸附动力学研究表明,合成的系列UiO-66-NH2样品对亚甲基蓝的吸附符合伪二阶动力学,表明吸附剂对亚甲基蓝的吸附为化学吸附;等温吸附实验发现,无论是线性拟合还是非线性拟合,合成Zr-MOFs对亚甲基蓝的吸附都更符合Freundlich等温吸附模型,说明合成样品对亚甲基蓝的吸附为多层吸附;吸附实验表明,合成的UiO-66-NH2材料对亚甲基蓝具有较高的吸附容量,经过5次吸附-解吸附实验后吸附能力下降的样品可利用光催化反应将吸附残留在吸附剂表面的染料降解,使MOFs材料的吸附性能得以恢复,因此可以将该MOFs材料应用于处理染料废水。（2）实验合成得到了UiO-66-NH2及杂多酸H5PMo10V2O40,并将杂多酸H5PMo10V2O40负载到UiO-66-NH2上,制备得到复合催化剂PMoV2/UiO-66-NH2,分析表征证明复合反应没有改变UiO-66-NH2的拓扑结构。以苯羟基化合成苯酚为模型反应,以氙灯为可见光光源,考查了UiO-66-NH2和PMoV2/UiO-66-NH2复合材料作为光催化剂的催化性能。条件实验表明,当原料苯与双氧水的摩尔比为1:2时,苯酚的产率最高,继续增加双氧水用量会导致苯酚过氧化的发生;随着反应时间的延长苯酚产率逐渐增加,反应4 h时达到最大产率,继续延长反应时间苯酚产率不再增加;在最佳反应条件下苯酚的产率为14.08%,选择性可以达到98.8%。对照实验表明复合催化剂催化活性高于任一单独组分的催化剂的催化性能,证明二者复合起到了协同作用。（3）实验合成制备得到UiO-66-NH2,用UiO-66-NH2与水杨醛反应得到Schiff碱UiO-66-NH2-SA,然后再与乙酰丙酮氧钒反应,得到双金属光催化剂UiO-66-NH2-SA-V。以苯羟基化合成苯酚为模型反应,以氙灯为可见光光源,考查了双金属光催化剂UiO-66-NH2-SA-V作为光催化剂的催化性能。条件实验表明,当原料苯与双氧水的摩尔比为2:3时,苯酚的产率最高,继续增加双氧水用量反应体系成为两相,苯酚产率下降。在最佳反应条件下苯酚的产率为17.75%,特别值得注意的是该反应过程中并没有副产物产生,反应的选择性为100%。对照实验表明,双金属光催化剂UiO-66-NH2-SA-V的催化性能远高于UiO-66-NH2及UiO-66-NH2-SA,表明双金属结构存在明显的协同效应。重复试验表明,经过5次循环实验,催化剂的效率基本保持不变,表明通过化学键合合成得到的双金属光催化剂UiO-66-NH2-SA-V具有良好的稳定性。反应机理研究表明,设计合成的催化剂与苯混合后孔隙被苯占据,阻止了生成的苯酚与催化剂的接触,保证了反应的高选择性。
Abstract
jin shu -you ji gu jia cai liao （MOFs）shi you jin shu li zi yu you ji pei ti tong guo zi zu zhuang ge cheng de yi lei san wei wang zhuang de jing ti cai liao ,ju you chao gao de bi biao mian ji he feng fu de ta pu jie gou ,ji jie gou ju you ke cai jian xing 、ke she ji xing 、yi diao bian deng te dian ,zai qi ti xi fu 、fen li 、cui hua deng ling yu ying yong an fan 。yi gao jia yang li zi Zr4+wei zhong xin pei wei yuan zi ge cheng de gao ji jin shu -you ji gu jia cai liao ji zhong xin li zi yu you ji pei ti zhong de yang yuan zi zhi jian ju you hen jiang de hua xue jian ge zuo yong ,ju you jiao gao de re wen ding xing he hua xue wen ding xing ,ke yong zuo fu za fan ying ti ji de cui hua ji 。ben wen yi Zr-MOFscai liao UiO-66-NH2wei yan jiu dui xiang ,tan jiu le rong ji re ge cheng fa he wei bo ge cheng fa dui UiO-66-NH2ge cheng de ying xiang ,kao cha le ge cheng cai liao dui ya jia ji lan rong ye de xi fu he guang jiang jie xing neng ;yi UiO-66-NH2wei ji cai ,fen bie ge cheng le PMoV2/UiO-66-NH2fu ge cai liao ji UiO-66-NH2-SA-Vxin xing shuang jin shu cui hua ji ,bing yi ben ke jian guang guang cui hua ge cheng ben fen wei mo xing fan ying kao cha le ge cheng cai liao de guang cui hua xing neng ,qu de ru xia yan jiu cheng guo :（1）cai yong wei bo ge cheng fa he rong ji re ge cheng fa liang chong fang fa ge cheng le ji lie Zr-MOFscai liao UiO-66-NH2,jie guo biao ming ,wei bo fan ying fa ke kuai su de ge cheng Zr-MOFs,ge cheng chan wu bu yi tuan ju ,ju you liang hao de fen san xing ;liang chong ge cheng fang fa jun ke yi tong guo jia ru ben jia suan deng yi yuan suan you xiao diao kong ge cheng chan wu de xing mao ;xi fu dong li xue yan jiu biao ming ,ge cheng de ji lie UiO-66-NH2yang pin dui ya jia ji lan de xi fu fu ge wei er jie dong li xue ,biao ming xi fu ji dui ya jia ji lan de xi fu wei hua xue xi fu ;deng wen xi fu shi yan fa xian ,mo lun shi xian xing ni ge hai shi fei xian xing ni ge ,ge cheng Zr-MOFsdui ya jia ji lan de xi fu dou geng fu ge Freundlichdeng wen xi fu mo xing ,shui ming ge cheng yang pin dui ya jia ji lan de xi fu wei duo ceng xi fu ;xi fu shi yan biao ming ,ge cheng de UiO-66-NH2cai liao dui ya jia ji lan ju you jiao gao de xi fu rong liang ,jing guo 5ci xi fu -jie xi fu shi yan hou xi fu neng li xia jiang de yang pin ke li yong guang cui hua fan ying jiang xi fu can liu zai xi fu ji biao mian de ran liao jiang jie ,shi MOFscai liao de xi fu xing neng de yi hui fu ,yin ci ke yi jiang gai MOFscai liao ying yong yu chu li ran liao fei shui 。（2）shi yan ge cheng de dao le UiO-66-NH2ji za duo suan H5PMo10V2O40,bing jiang za duo suan H5PMo10V2O40fu zai dao UiO-66-NH2shang ,zhi bei de dao fu ge cui hua ji PMoV2/UiO-66-NH2,fen xi biao zheng zheng ming fu ge fan ying mei you gai bian UiO-66-NH2de ta pu jie gou 。yi ben qiang ji hua ge cheng ben fen wei mo xing fan ying ,yi xian deng wei ke jian guang guang yuan ,kao cha le UiO-66-NH2he PMoV2/UiO-66-NH2fu ge cai liao zuo wei guang cui hua ji de cui hua xing neng 。tiao jian shi yan biao ming ,dang yuan liao ben yu shuang yang shui de ma er bi wei 1:2shi ,ben fen de chan lv zui gao ,ji xu zeng jia shuang yang shui yong liang hui dao zhi ben fen guo yang hua de fa sheng ;sui zhao fan ying shi jian de yan chang ben fen chan lv zhu jian zeng jia ,fan ying 4 hshi da dao zui da chan lv ,ji xu yan chang fan ying shi jian ben fen chan lv bu zai zeng jia ;zai zui jia fan ying tiao jian xia ben fen de chan lv wei 14.08%,shua ze xing ke yi da dao 98.8%。dui zhao shi yan biao ming fu ge cui hua ji cui hua huo xing gao yu ren yi chan du zu fen de cui hua ji de cui hua xing neng ,zheng ming er zhe fu ge qi dao le xie tong zuo yong 。（3）shi yan ge cheng zhi bei de dao UiO-66-NH2,yong UiO-66-NH2yu shui yang quan fan ying de dao Schiffjian UiO-66-NH2-SA,ran hou zai yu yi xian bing tong yang fan fan ying ,de dao shuang jin shu guang cui hua ji UiO-66-NH2-SA-V。yi ben qiang ji hua ge cheng ben fen wei mo xing fan ying ,yi xian deng wei ke jian guang guang yuan ,kao cha le shuang jin shu guang cui hua ji UiO-66-NH2-SA-Vzuo wei guang cui hua ji de cui hua xing neng 。tiao jian shi yan biao ming ,dang yuan liao ben yu shuang yang shui de ma er bi wei 2:3shi ,ben fen de chan lv zui gao ,ji xu zeng jia shuang yang shui yong liang fan ying ti ji cheng wei liang xiang ,ben fen chan lv xia jiang 。zai zui jia fan ying tiao jian xia ben fen de chan lv wei 17.75%,te bie zhi de zhu yi de shi gai fan ying guo cheng zhong bing mei you fu chan wu chan sheng ,fan ying de shua ze xing wei 100%。dui zhao shi yan biao ming ,shuang jin shu guang cui hua ji UiO-66-NH2-SA-Vde cui hua xing neng yuan gao yu UiO-66-NH2ji UiO-66-NH2-SA,biao ming shuang jin shu jie gou cun zai ming xian de xie tong xiao ying 。chong fu shi yan biao ming ,jing guo 5ci xun huan shi yan ,cui hua ji de xiao lv ji ben bao chi bu bian ,biao ming tong guo hua xue jian ge ge cheng de dao de shuang jin shu guang cui hua ji UiO-66-NH2-SA-Vju you liang hao de wen ding xing 。fan ying ji li yan jiu biao ming ,she ji ge cheng de cui hua ji yu ben hun ge hou kong xi bei ben zhan ju ,zu zhi le sheng cheng de ben fen yu cui hua ji de jie chu ,bao zheng le fan ying de gao shua ze xing 。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自中原工学院的方云霞，发表于刊物中原工学院2019-07-03论文，是一篇关于金属有机骨架材料论文,复合材料论文,光催化论文,染料废水处理论文,苯羟基化论文,中原工学院2019-07-03论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自中原工学院2019-07-03论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
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