李琦:Pd-ZnO双金属纳米杂化体结构可控制备及其催化取代硝基苯酚加氢应用论文

李琦:Pd-ZnO双金属纳米杂化体结构可控制备及其催化取代硝基苯酚加氢应用论文

本文主要研究内容

作者李琦(2019)在《Pd-ZnO双金属纳米杂化体结构可控制备及其催化取代硝基苯酚加氢应用》一文中研究指出:本论文旨在可控合成Pd-ZnO金属-氧化物纳米杂化体,利用金属-金属氧化物间的强相互作用,制备出性能优于单金属纳米材料的新型纳米催化剂。与相同条件下合成的单金属催化剂相比,合成的负载型Pd-ZnO纳米杂化体催化剂,在取代硝基苯酚选择性加氢的催化反应中,展现出优异的催化性能。催化数据与表征结果证明:金属-金属氧化物间协同作用可控调变了催化活性中心的电子结构从而提高了催化性能。具体研究内容如下:(1)Pd-ZnO/Al2O3纳米杂化体催化剂的可控制备与表征。本论文以PdZn双金属纳米颗粒为前体在载体上原位转化的方法合成Pd-ZnO/Al2O3金属-金属氧化物纳米杂化体催化剂。首先利用强还原剂正丁基锂一步还原Pd2+以及Zn2+前驱体,得到有序PdZn合金纳米颗粒,将其负载于Al2O3载体上得到PdZn/Al2O3,经过高温氧化及选择性还原处理最后得到Pd-ZnO/Al2O3纳米杂化体催化剂,控制前体Pd/Zn的比例,可得到不同Pd/Zn比例的Pdx-(ZnO)y/Al2O3催化剂。X射线衍射、高分辨透射电镜图像、X射线光电子能谱、傅里叶红外漫反射和氢气程序升温还原的测试结果表明:在24O℃的反应温度下,正丁基锂可以同时将Pd2+和Zn2+前体还原形成有序的金属间纳米颗粒,以此为前体在载体上原位转化将得到紧密接触的Pd-ZnO纳米杂化体。(2)Pd-ZnO/Al2O3催化取代硝基苯酚性能研究。本工作以取代硝基苯酚选择性加氢反应为探针反应研究催化剂结构和性能的关系。与单金属Pd/Al2O3催化剂相比,所制备的Pd-ZnO/Al2O3催化剂在三种取代硝基苯酚选择性加氢反应中,性能得到了显著加强,加氢转化率得到了极大地提高。在温和的反应条件(45℃和H2-0.1 MPa)下,当PdxZny合金前体中Pd/Zn 比例为1/1时,Pdx-(ZnO)y纳米杂化体的催化性能最高。研究表明:紧密接触的Pd-ZnO纳米杂化体结构不仅可以将Pd颗粒锚定在载体上防止活性颗粒聚集长大,而且提供了高反应活性位点且界面间的强相互作用提高了催化活性和稳定性。另外,改变前体中Pd/Zn的比例可以精确调控这种金属与金属氧化物之间的相互作用。

Abstract

ben lun wen zhi zai ke kong ge cheng Pd-ZnOjin shu -yang hua wu na mi za hua ti ,li yong jin shu -jin shu yang hua wu jian de jiang xiang hu zuo yong ,zhi bei chu xing neng you yu chan jin shu na mi cai liao de xin xing na mi cui hua ji 。yu xiang tong tiao jian xia ge cheng de chan jin shu cui hua ji xiang bi ,ge cheng de fu zai xing Pd-ZnOna mi za hua ti cui hua ji ,zai qu dai xiao ji ben fen shua ze xing jia qing de cui hua fan ying zhong ,zhan xian chu you yi de cui hua xing neng 。cui hua shu ju yu biao zheng jie guo zheng ming :jin shu -jin shu yang hua wu jian xie tong zuo yong ke kong diao bian le cui hua huo xing zhong xin de dian zi jie gou cong er di gao le cui hua xing neng 。ju ti yan jiu nei rong ru xia :(1)Pd-ZnO/Al2O3na mi za hua ti cui hua ji de ke kong zhi bei yu biao zheng 。ben lun wen yi PdZnshuang jin shu na mi ke li wei qian ti zai zai ti shang yuan wei zhuai hua de fang fa ge cheng Pd-ZnO/Al2O3jin shu -jin shu yang hua wu na mi za hua ti cui hua ji 。shou xian li yong jiang hai yuan ji zheng ding ji li yi bu hai yuan Pd2+yi ji Zn2+qian qu ti ,de dao you xu PdZnge jin na mi ke li ,jiang ji fu zai yu Al2O3zai ti shang de dao PdZn/Al2O3,jing guo gao wen yang hua ji shua ze xing hai yuan chu li zui hou de dao Pd-ZnO/Al2O3na mi za hua ti cui hua ji ,kong zhi qian ti Pd/Znde bi li ,ke de dao bu tong Pd/Znbi li de Pdx-(ZnO)y/Al2O3cui hua ji 。Xshe xian yan she 、gao fen bian tou she dian jing tu xiang 、Xshe xian guang dian zi neng pu 、fu li xie gong wai man fan she he qing qi cheng xu sheng wen hai yuan de ce shi jie guo biao ming :zai 24O℃de fan ying wen du xia ,zheng ding ji li ke yi tong shi jiang Pd2+he Zn2+qian ti hai yuan xing cheng you xu de jin shu jian na mi ke li ,yi ci wei qian ti zai zai ti shang yuan wei zhuai hua jiang de dao jin mi jie chu de Pd-ZnOna mi za hua ti 。(2)Pd-ZnO/Al2O3cui hua qu dai xiao ji ben fen xing neng yan jiu 。ben gong zuo yi qu dai xiao ji ben fen shua ze xing jia qing fan ying wei tan zhen fan ying yan jiu cui hua ji jie gou he xing neng de guan ji 。yu chan jin shu Pd/Al2O3cui hua ji xiang bi ,suo zhi bei de Pd-ZnO/Al2O3cui hua ji zai san chong qu dai xiao ji ben fen shua ze xing jia qing fan ying zhong ,xing neng de dao le xian zhe jia jiang ,jia qing zhuai hua lv de dao le ji da de di gao 。zai wen he de fan ying tiao jian (45℃he H2-0.1 MPa)xia ,dang PdxZnyge jin qian ti zhong Pd/Zn bi li wei 1/1shi ,Pdx-(ZnO)yna mi za hua ti de cui hua xing neng zui gao 。yan jiu biao ming :jin mi jie chu de Pd-ZnOna mi za hua ti jie gou bu jin ke yi jiang Pdke li mao ding zai zai ti shang fang zhi huo xing ke li ju ji chang da ,er ju di gong le gao fan ying huo xing wei dian ju jie mian jian de jiang xiang hu zuo yong di gao le cui hua huo xing he wen ding xing 。ling wai ,gai bian qian ti zhong Pd/Znde bi li ke yi jing que diao kong zhe chong jin shu yu jin shu yang hua wu zhi jian de xiang hu zuo yong 。

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自华东理工大学的李琦,发表于刊物华东理工大学2019-07-16论文,是一篇关于纳米合金论文,金属氧化物纳米杂化体论文,选择性加氢论文,负载型催化剂论文,取代硝基苯酚论文,华东理工大学2019-07-16论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自华东理工大学2019-07-16论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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