本文主要研究内容
作者吴晓辉（2019）在《基于聚集诱导发光配体构筑的多功能银硫簇基金属有机框架材料及性能研究》一文中研究指出：银硫簇基金属有机框架材料(SCC-MOFs)是一类以银硫簇为节点的新型金属有机框架材料。SCC-MOFs综合了银硫簇的优异的光物理性能和MOFs的多孔性等优点,提升了银硫簇的稳定性,在化学传感等方面表现出优异的性能。将具有特定功能的配体引入到SCC-MOFs中赋予了SCC-MOFs多样的性能。本论文致力于将具有聚集诱导发光(aggregation-induced emission,AIE)性质的配体1,1,2,2-四(4-(4-吡啶基)苯基)-乙烯(tppe)与银硫簇定向组装,来制备结构优美、发光性能优良的SCC-MOFs材料。一方面,银硫簇具有大的尺寸、不同的构型和多样的配位模式,易与大尺寸的多齿配体自组装,形成多孔的结构。另一方面,MOFs的框架结构限制了 AIE分子激发态能量通过非辐射跃迁损耗的途径,使SCC-MOFs具有优异的发光性能。更重要的是,SCC-MOFs的多孔性使其可以有效封装多种客体分子,这些客体分子与AIE配体相互作用,为调控SCC-MOFs的发光提供了丰富的选择。本论文的研究内容主要包括以下三个部分:一、设计合成 了 首例双节点三维二重穿插 的SCC-MOF{[Ag12(S’Bu)6(CF3CO2)6]0.5[Ag8(S’Bu)4(CF3CO2)4](tppe)2(DMAC)10}n(1(?)DMAC)。该化合物结构独特,是以八核和十二核两种银硫簇为节点共同构筑而成的三维二重穿插的网状结构。化合物1(?)DMAC呈现出亮蓝色发光,量子产率达到51.1%。随着客体分子的失去,化合物的荧光逐渐从蓝色变为绿色。当重新吸附客体分子后,化合物的荧光恢复为蓝色。该过程具有良好的可逆性。研究表明,客体分子与骨架间存在着多种弱相互作用,限制了 tppe的构象转变;脱附后,较大的孔腔使配体tppe的构象可以灵活转变,从而导致化合物荧光的变化。本研究为理解在晶态材料中由客体分子调节的聚集诱导发光提供了一个可视化的模型。二、以十二核银簇为节点,制备了具有高度对称的非穿插的三维介孔SCC-MOFs{[Ag12(StBu)6(CF3CO2)6(tppe)1.5](DMAC)39}n(2(?)DMAC)。该化合物的孔隙率高达74.2%,孔径为3.2nm;化合物巨大的孔腔和开放式的孔道,允许尺寸较大的功能性分子进入。通过在该SCC-MOFs材料中封装黄光染料小分子、薄荷醇和室温磷光分子等不同功能的客体分子,使其表现出白光、圆偏振发光及室温磷光等多种发光性能。该工作不仅丰富了 SCC-MOFs的种类,而且为多功能的发光材料的设计合成提供了借鉴。三、我们采用“一锅合成法”得到了具有高发光效率的SCC-MOFs{[Ag8(StBu)4(CF3COO)4](tppe)2(DMAC)16}n(3(?)DMAC)。该化合物在室温下呈现出亮绿色的发光,其发光效率高达94.2%,相对于tppe配体,该化合物的发光效率明显得到了提高。研究表明该化合物中tppe有两种不同的配位模式,其中tppe具有独特的未配位的吡啶环,悬挂在材料的孔道中。同时,由于将配体tppe固定到银硫簇基MOF中,限制了tppe中转子的旋转,减少了热振动,增强了结构的刚性,提高了其发光效率。综上所述,本论文设计合成了一系列基于tppe的银硫簇基金属有机框架材料,研究了其发光性能以及客体分子封装与脱附对其发光性能的调控为制备多功能的发光材料提供了可行的方法与思路,丰富了在主客体化学方面的研究内容。
Abstract
yin liu cu ji jin shu you ji kuang jia cai liao (SCC-MOFs)shi yi lei yi yin liu cu wei jie dian de xin xing jin shu you ji kuang jia cai liao 。SCC-MOFszeng ge le yin liu cu de you yi de guang wu li xing neng he MOFsde duo kong xing deng you dian ,di sheng le yin liu cu de wen ding xing ,zai hua xue chuan gan deng fang mian biao xian chu you yi de xing neng 。jiang ju you te ding gong neng de pei ti yin ru dao SCC-MOFszhong fu yu le SCC-MOFsduo yang de xing neng 。ben lun wen zhi li yu jiang ju you ju ji you dao fa guang (aggregation-induced emission,AIE)xing zhi de pei ti 1,1,2,2-si (4-(4-bi ding ji )ben ji )-yi xi (tppe)yu yin liu cu ding xiang zu zhuang ,lai zhi bei jie gou you mei 、fa guang xing neng you liang de SCC-MOFscai liao 。yi fang mian ,yin liu cu ju you da de che cun 、bu tong de gou xing he duo yang de pei wei mo shi ,yi yu da che cun de duo chi pei ti zi zu zhuang ,xing cheng duo kong de jie gou 。ling yi fang mian ,MOFsde kuang jia jie gou xian zhi le AIEfen zi ji fa tai neng liang tong guo fei fu she yue qian sun hao de tu jing ,shi SCC-MOFsju you you yi de fa guang xing neng 。geng chong yao de shi ,SCC-MOFsde duo kong xing shi ji ke yi you xiao feng zhuang duo chong ke ti fen zi ,zhe xie ke ti fen zi yu AIEpei ti xiang hu zuo yong ,wei diao kong SCC-MOFsde fa guang di gong le feng fu de shua ze 。ben lun wen de yan jiu nei rong zhu yao bao gua yi xia san ge bu fen :yi 、she ji ge cheng le shou li shuang jie dian san wei er chong chuan cha de SCC-MOF{[Ag12(S’Bu)6(CF3CO2)6]0.5[Ag8(S’Bu)4(CF3CO2)4](tppe)2(DMAC)10}n(1(?)DMAC)。gai hua ge wu jie gou du te ,shi yi ba he he shi er he liang chong yin liu cu wei jie dian gong tong gou zhu er cheng de san wei er chong chuan cha de wang zhuang jie gou 。hua ge wu 1(?)DMACcheng xian chu liang lan se fa guang ,liang zi chan lv da dao 51.1%。sui zhao ke ti fen zi de shi qu ,hua ge wu de ying guang zhu jian cong lan se bian wei lu se 。dang chong xin xi fu ke ti fen zi hou ,hua ge wu de ying guang hui fu wei lan se 。gai guo cheng ju you liang hao de ke ni xing 。yan jiu biao ming ,ke ti fen zi yu gu jia jian cun zai zhao duo chong ruo xiang hu zuo yong ,xian zhi le tppede gou xiang zhuai bian ;tuo fu hou ,jiao da de kong qiang shi pei ti tppede gou xiang ke yi ling huo zhuai bian ,cong er dao zhi hua ge wu ying guang de bian hua 。ben yan jiu wei li jie zai jing tai cai liao zhong you ke ti fen zi diao jie de ju ji you dao fa guang di gong le yi ge ke shi hua de mo xing 。er 、yi shi er he yin cu wei jie dian ,zhi bei le ju you gao du dui chen de fei chuan cha de san wei jie kong SCC-MOFs{[Ag12(StBu)6(CF3CO2)6(tppe)1.5](DMAC)39}n(2(?)DMAC)。gai hua ge wu de kong xi lv gao da 74.2%,kong jing wei 3.2nm;hua ge wu ju da de kong qiang he kai fang shi de kong dao ,yun hu che cun jiao da de gong neng xing fen zi jin ru 。tong guo zai gai SCC-MOFscai liao zhong feng zhuang huang guang ran liao xiao fen zi 、bao he chun he shi wen lin guang fen zi deng bu tong gong neng de ke ti fen zi ,shi ji biao xian chu bai guang 、yuan pian zhen fa guang ji shi wen lin guang deng duo chong fa guang xing neng 。gai gong zuo bu jin feng fu le SCC-MOFsde chong lei ,er ju wei duo gong neng de fa guang cai liao de she ji ge cheng di gong le jie jian 。san 、wo men cai yong “yi guo ge cheng fa ”de dao le ju you gao fa guang xiao lv de SCC-MOFs{[Ag8(StBu)4(CF3COO)4](tppe)2(DMAC)16}n(3(?)DMAC)。gai hua ge wu zai shi wen xia cheng xian chu liang lu se de fa guang ,ji fa guang xiao lv gao da 94.2%,xiang dui yu tppepei ti ,gai hua ge wu de fa guang xiao lv ming xian de dao le di gao 。yan jiu biao ming gai hua ge wu zhong tppeyou liang chong bu tong de pei wei mo shi ,ji zhong tppeju you du te de wei pei wei de bi ding huan ,xuan gua zai cai liao de kong dao zhong 。tong shi ,you yu jiang pei ti tppegu ding dao yin liu cu ji MOFzhong ,xian zhi le tppezhong zhuai zi de xuan zhuai ,jian shao le re zhen dong ,zeng jiang le jie gou de gang xing ,di gao le ji fa guang xiao lv 。zeng shang suo shu ,ben lun wen she ji ge cheng le yi ji lie ji yu tppede yin liu cu ji jin shu you ji kuang jia cai liao ,yan jiu le ji fa guang xing neng yi ji ke ti fen zi feng zhuang yu tuo fu dui ji fa guang xing neng de diao kong wei zhi bei duo gong neng de fa guang cai liao di gong le ke hang de fang fa yu sai lu ,feng fu le zai zhu ke ti hua xue fang mian de yan jiu nei rong 。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自郑州大学的吴晓辉，发表于刊物郑州大学2019-07-09论文，是一篇关于银硫簇论文,聚集诱导发光论文,金属有机框架论文,光致发光论文,主客体化学论文,郑州大学2019-07-09论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自郑州大学2019-07-09论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
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