光致产氢论文-杨勇

光致产氢论文-杨勇

导读:本文包含了光致产氢论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献,主要关键词:光催化产氢,镍催化剂,钴催化剂,硅电极

光致产氢论文文献综述

杨勇[1](2017)在《基于镍、钴催化剂的均相体系及硅光阴极器件光致产氢研究》一文中研究指出利用太阳能光解水制氢,将太阳能转化为氢能是解决全球能源短缺和环境污染问题的理想途径之一。近年来,均相光催化产氢体系和催化产氢光阴极的研究取得了长足的发展,但仍有许多关键性的科学和技术问题需要解决,其中之一就是开发高活性、低成本的光致产氢催化剂和光阴极。以此为背景,本论文研究了一种以镍配合物为催化剂的叁组分均相光致产氢体系和两种钴、镍催化剂修饰的硅光阴极,主要开展了以下工作:(1)设计、合成具有分子内氮碱基的镍配合物[Ni(L)2(H2O)2](BF4)2(1,L = 2-(2-吡啶基)-1,8-萘啶),构建了以镍配合物1为催化剂、荧光素(Fl2-)为光敏剂、叁乙胺为电子给体的非贵金属的均相光催化产氢体系。对[1]2+/Fl2-体系的产氢性能进行优化,24 h光照实验中镍配合物1的产氢TON达到3230,TOF大于200h-1。研究发现体系光催化质子还原产氢反应的电子转移过程以氧化淬灭为主导,由于离子型镍配合物1和荧光素之间的静电相互作用,体系中同时发生了动态氧化淬灭和静态氧化淬灭的电子转移过程。根据密度泛函理论计算结果提出镍配合物1光催化质子还原产氢的反应机理。(2)将钴肟分子催化剂[CoCl(dmgH)2(py(PO3H2))](3,dmgH = 丁二酮肟,py(PO3H2)=4-吡啶磷酸)通过磷酸官能团吸附到具有二氧化钛保护层的硅微米叁棱锥阵列光阴极表面,制备了 n+p-Si MPs/TiO2/3光阴极。研究发现钴肟分子催化剂3易于在光阴极表面发生光电化学沉积,使光阴极催化产氢活性提高。借助羟胺的絮凝作用,通过吸附沉淀-光电化学沉积的方法,制备了催化剂高负载量的n+p-SiMPs/TiO2/Co NFs(nano-flowers)光阴极。在优化条件下,n+p-SiMPs/TiO2/CoNFs光阴极的开路电压(Voc)、短路电流密度(Jsc)和光氢转化效率(ηhc)分别为0.33 V、-31.41 mA cm-2和2.05%。研究表明Co NFs催化剂的修饰降低了光阴极光生电子向溶液迁移的电阻,提高了硅光阴极的能带弯曲,从而提高硅光阴极的催化产氢活性。(3)通过简单、快捷的化学还原方法将高效的质子还原产氢催化剂镍-硼和钴-硼合金均匀的负载于硅纳米线电极表面,制备了 SiNWs/M-B(M=Ni,Co)光阴极。与未修饰的SiNWs光阴极相比,SiNWs/M-B光阴极的Voc增大了 0.54V,Jsc值提高了 19.5 mA cm-2,而且Si NWs/M-B光阴极的光氢转化效率(ηhc)与Si NWs/Pt光阴极十分接近。金属-硼合金纳米催化剂修饰硅纳米线阵列表面,不仅可以有效的降低光生电子向溶液迁移的界面电阻,而且可以增加半导体硅的能带弯曲,最终提高光阴极的催化活性。(本文来源于《大连理工大学》期刊2017-11-20)

薛洪峰[2](2015)在《基于CdSe/钴分子催化剂光阴极的光致产氢器件的研究》一文中研究指出随着化石燃料不断消耗,环境污染和能源短缺问题日益突出,清洁,高效,无污染的可再生能源氢能已经成为人们研究的焦点。通过太阳能光解水制氢,能够将太阳能储存在H-H键中。目前报道的光致产氢叁组分体系虽然取得了一定的进展,但存在体系中电子给体的不断消耗以及催化剂不能回收利用等问题,为解决这些问题,水还原产氢的光电极的制备仍是一个富有挑战性的课题。本论文使用丝网印刷法制备了NiO薄膜电极,利用原位生长法将CdSe敏化到NiO电极表面,通过SEM、EDX、XRD和紫外光谱对其进行表征;将钴肟配合物[Co(dmgH)2(4-PO3H2)Cl] (1) (dmgH2=丁二酮肟)和[Co(dmgH)2(4-CO2H-py)Cl] (2)分别通过磷酸根和羧酸根负载至CdSe量子点(QD)敏化的p-NiO电极上,成功组装了CoCat./CdSe QD/NiO分子器件作为光阴极,Pt为辅助电极,Ag/AgCl为参比电极的光电化学池,并研究了PEC1和PEC2电极的催化性能。结果表明:(1)在光照的条件下,偏压为0至-0.7 V(相对于Ag/AgCl)区间,线性循环伏安测试PEC1和PEC2电极都表现出较大的光响应电流密度,说明组装的分子器件能够实现催化水还原产氢。(2)在偏压为-0.4 V时,PEC2的光电流密度能够达到58μA cm-2,PEC1的光电流密度为40μA cm-2,PEC1比PEC2电极具有较好的催化效果。为了能够回收光敏剂CdSe量子点和钴肟催化剂,本论文引入碳纳米管来实现这一目的。首先,优化水溶性量子点CdSe和碳纳米管体系,当碳纳米管的含量为0.5 mg时,光照9h,产氢量增加了两倍;随后,将合成的长碳链钴肟催化剂Co-C12缠绕在碳纳米管上,与水溶性量子点CdSe组装成产氢体系,光照9 h和,产氢量达到了108.43 μmol。将碳纳米管离心重复实验,产氢效果变化不大,证明催化剂能够稳定在碳纳米管表面,实现了催化剂的回收利用;最后,通过原位生长法和长链缠绕的方式将光敏剂CdSe和催化剂Co-C12同时置于碳纳米管上,光照12 h,产氢量达到了3.19 μmol。离心后再次置于相同条件下,光致产氢效果差别不大,证明了光敏剂CdSe和钻肟催化剂可以通过碳纳米管实现回收和利用。(本文来源于《大连理工大学》期刊2015-06-01)

马爽[3](2015)在《基于钴配合物分子催化剂的染料敏化半导体光致产氢研究》一文中研究指出本文基于非贵金属钴,设计合成了四个钴配合物,并将其作为光催化产氢反应中的析氢催化剂,以半导体材料作为主催化剂,以有机染料作为光敏剂,叁乙胺作为电子给体牺牲剂,构建了完全不含贵金属的非均相光催化产氢体系。具体研究内容如下:1.以Co Cl2·6H2O、水杨酸和1,10-邻菲啰琳为起始原料,设计并制备了4个具有析氢活性的分子催化剂,即[Co(phen)2(L)](用Co L1-Co L4表示),并通过元素分析、红外光谱和核磁共振氢谱(1H NMR)等手段对其进行了表征。2.将上述四个钴配合物负载于Ti O2上得到Co L/Ti O2并以其作为催化剂,以有机氧杂蒽醌类染料作为光敏剂,叁乙胺为电子给体构建了非均相光催化产氢体系。产氢测定结果表明,4个配合物中,Co L2具有最高析氢活性;且在最佳条件下(4μmol EY2-(醇溶),5%(v/v)TEA,p H为11),催化剂2wt%Co L2/Ti O2(50 mg)6h内产氢量达到了91μmol。此外,体系失活的主要原因为光敏剂的降解和Co L从Ti O2表面的脱附。3.将上述四种钴配合物负载于g-C3N4表面作为析氢催化剂,类似地,以EY2-(醇溶)作为光敏剂,叁乙胺作为电子给体构建了产氢体系,并对各析氢条件进行了优化。结果表明:Co L3具有最佳析氢活性。在最佳条件下(50 mg催化剂,6μmol EY2-,7.5%(v/v)TEA,p H=11),2wt%Co L3/g-C3N4 2.5h内的产氢量达到72μmol。此外,同样地,该体系光照2.5h失活的主要原因源自敏化剂的光解和Co L的部分脱附。(本文来源于《郑州大学》期刊2015-04-01)

程新新,李瑞军,樊耀亭[4](2014)在《基于非贵金属钴催化剂的均相光致产氢体系的研究》一文中研究指出利用太阳能光解水制氢被认为是一种在未来最具有发展潜力的获取清洁能源的途径之一。[1]传统的太阳能制氢催化剂多数为铂,钌,钯等贵金属,极大的增加了应用的成本。[2,3]最近,基于非贵金属(例如:铁、钴、镍等)和有机光敏染料构建的均相光致产氢体系及其高的产氢活性已引起人们极大关注。[4]基于此,我们构建了基于非贵金属钴配合物为催化剂,以有机染料曙红Y(EY2-)为光敏剂,叁乙胺(TEA)为电子给体的均相光致产氢体系。通过对一系列产氢条件的优化,在最佳条件下([Cat.]2×10-5M、EY2-1×10-4M、10%TEA,v/v、pH=10.0、MeCN/H2O=1:1,v/v),300W氙灯照射3小时后(λ>420nm),体系相对于催化剂的TON可以达到352。(本文来源于《中国化学会第29届学术年会摘要集——第12分会:催化化学》期刊2014-08-04)

韩凯[5](2014)在《CdTe量子点与铁、钴配合物自组装体系的光致产氢性能研究》一文中研究指出利用太阳能光解水制氢是解决人类社会面临的能源危机和二氧化碳过量释放造成温室效应问题的理想途径。研究发展高效、稳定、经济适用的光催化产氢体系是实现从化石能源向氢能转变必须解决的关键科学问题之一。研究表明,均相体系分子催化剂与无机光敏材料结合是一种构建高效、稳定的光催化产氢体系的行之有效的方法。论文采用含有N2S2四齿配体的[(bme-dach)M(NO)](M=Fe, Co; H2bme-dach=N,N-二(2-巯基乙基)-1,4-二氮环庚烷)单核配合物和相应的二聚配合物[(bme-dach)M]2作为催化剂,选取可见光吸收范围宽、光稳定性好、并且导带能级较高的水溶性TGA-CdTe(TGA为巯基乙酸)量子点作为光敏剂,抗坏血酸为电子牺牲剂,构建了两种分子催化剂与量子点光敏材料杂合的光致产氢体系。其中,单核配合物[(bme-dach)M(NO)]分子中N2S2配体上的两个硫原子能与水溶性TGA-CdTe量子点表面的Cd2+离子配位,形成自组装体系;而二聚配合物[(bme-danch)M]2分子中的硫原子已达到配位饱和而无法与量子点发生相互作用。利用紫外、红外和ICP测试方法对分离得到的TGA-CdTe/[(bme-dach)M(NO)]自组装体系进行了表征,同时利用荧光发射光谱对原位反应生成的TGA-CdTe/[(bme-dach)M(NO)]自组装体系进行了研究。根据荧光发射光谱,采用两种荧光猝灭模型公式,研究了量子点和催化剂[(bme-dach)M(NO)]之间的荧光猝灭方式。拟合数据显示,二聚配合物[(bme-danch)M]2对于量子点荧光发射的猝灭方式以动态猝灭为主,而单核配合物[(bme-dach)M(NO)]通过与TGA-CdTe量子点配位结合的方式,发生静态荧光猝灭。通过公式拟合计算得到TGA-CdTe量子点导带电子向催化剂的转移速率常数。在优化的反应条件下,基于钴配合物的TGA-CdTe/[(bme-dach)Co(NO)]自组装体系在水溶液中可见光照射产氢寿命大于70小时,相对于催化剂的产氢转化数(TON)达到23007,初始10小时的催化产氢转化速率(TOF)达到700h-1。该体系在400nm单色光照射下得到的光量子效率为5.32%。相同反应条件下对比实验发现,含有TGA-CdTe量子点和二聚配合物[(bme-dach)Co]2的均相体系,光致催化产氢寿命约为20小时,产氢TON仅为3600,体系的光量子效率为1.49%。类似的铁配合物的催化产氢性能远不及钴配合物,在优化的反应条件下,TGA-CdTe/[(bme-dach)Fe(NO)]自组装体系可见光照射30小时,相对于催化剂的产氢TON为4800。与之相比,二聚配合物[(bme-dach)Fe]2作为催化剂时,在相同的反应条件下,催化产氢TON为2900。(本文来源于《大连理工大学》期刊2014-05-01)

于姗,王锋,汪晶晶,王红艳,陈彬[6](2013)在《锌卟啉衍生物为光敏剂及铁氢化酶模型化合物为催化剂的光致产氢体系研究》一文中研究指出自然界中的铁氢化酶可高效地将质子还原成为氢气,如何对其进行结构模拟并实现产氢是科学家们一直关注的热点。在此,我们构筑了基于谷氨酸二乙酯修饰的四苯基锌卟啉衍生物(Glu-ZnP)为光敏剂和铁氢化酶模拟化物[Fe2(CO)6(μ-adt)C6H5][μ-adt=N(CH2S)2](Badt)为催化剂的分子间光致产氢体系,使用苯(本文来源于《第十叁届全国光化学学术讨论会论文集》期刊2013-08-07)

何宇[7](2013)在《有机光敏剂在均相光致产氢体系中的应用》一文中研究指出在能源危机和环境污染日益加剧的今天,具有清洁、环保等优点的氢能的开发已经受到人们广泛关注,科学家们致力于太阳能分解水制取氢气的研究,因此,设计构建出高活性、低成本、应用前景好的光致产氢体系已成为许多化学家追求的目标。本论文围绕两种有机光敏染料开展研究工作:香豆素类有机光敏染料P1和氧杂蒽醌类有机光敏染料P2。产氢体系催化剂采用钴肟配合物,这是一种氢化酶功能模拟配合物,其结构与维生素B12中存在的金属钴配合物结构相似,成本低廉且具有较高的产氢活性。首先,我们以有机染料P1为光敏剂、分别以钴肟配合物C1和C2为催化剂构建了均相光致产氢体系,成功实现了光解水制氢,并对体系进行了一系列的条件优化,体系催化产氢寿命达12h。这是首次将香豆素类有机光敏染料应用于光致产氢体系,热力学分析表明电子从光敏剂向催化剂的转移是可行的;通过研究光敏剂P1的荧光淬灭性质,发现电子通过P1的单线态转移到催化剂并不是体系中电子转移反应的有效途径;瞬态吸收光谱显示叁线态的P1通过氧化淬灭将电子转移到催化剂是体系中电子转移反应的有效途径;通过时间分辨的紫外光谱,成功观测到CoⅠ中间体的生成。随后,本论文还构建了以有机染料P2为光敏剂、分别以钻肟配合物C1、C2和C3为催化剂的均相光致产氢体系。在乙腈/水溶液中,成功实现了光解水制氢。并对该体系的催化产氢反应条件进行了优化,体系TON达到51,产氢寿命约5小时;这一完全不含贵金属的体系能够在pH=7的纯水中实现光致产氢;通过时间分辨的紫外吸收光谱跟踪了光致产氢反应过程中体系的变化。(本文来源于《大连理工大学》期刊2013-05-03)

王格侠,冯科,邢令宝,史晓燕,张丽萍[8](2013)在《4-(4-甲基-苯基)-6-苯基-2,2′-联吡啶铂(Ⅱ)光致产氢研究》一文中研究指出本文以氯离子配位的4-(4-甲基-苯基)-6-苯基-2,2′-联吡啶铂(Ⅱ)配合物为光敏剂,Co(dmgH)2pyCl为催化剂,叁乙醇胺(TEOA)为电子牺牲体,在pH为8.5的乙腈/水混合溶剂中构建了光致产氢体系.体系光照(λ>400nm)19h后产氢量达到1.8mL,反应的转换数(TON)达到804(vs.光敏剂).(本文来源于《影像科学与光化学》期刊2013年01期)

李学强[9](2012)在《基于铁、钴的分子催化体系的光致产氢反应研究》一文中研究指出储能高、无污染的氢能被认为是化石燃料理想的替代能源,具有广阔的发展前景。近年来,越来越多的科学家致力于利用太阳能光解水制氢这个非常具有挑战性的研究领域。如何设计构建出高效率、低成本、反应条件温和的光致产氢体系成为解决这一问题的关键。本论文以有机光敏剂和两种廉价的质子还原催化剂为基础构建了均相光致产氢体系,并研究了体系的光致电子转移过程的研究。自然界中的铁铁氢化酶具有极高的催化产氢活性,其[2Fe2S]活性中心的模型配合物在电化学及光化学条件下都可以催化质子还原为氢气。但是,已经报道的均相光致产氢体系通常是以贵金属配合物为光敏剂、在强酸或强碱条件下的有机溶剂或有机溶剂与水的混合溶剂中工作,而且由于[2Fe2S]模型配合物在光照条件下的分解,使得催化体系的产氢寿命较短。本论文构建了以价格低廉的有机染料曙红Y(Eosin Yellow,EY).玫瑰红(Rose Bengal,RB)和曙红B(Eosin Bluish,EB)为光敏剂,以引入了水溶性膦配体叁羟甲基膦的[2Fe2S]模型配合物[(μ—pdt)Fe2(CO)5L](1,pdt=SCH2CH2CH2S,L=P(CH2OH)3)为催化剂的光致产氢体系。该催化体系可以在乙醇/水(1:1)这一环境友好溶剂中催化产氢,光照15小时后体系的TON值达到了226。通过对体系失活原因的探讨发现,主要是光照条件下光敏剂的分解造成的,同时催化剂也有一定程度的分解,利用瞬态吸收、光谱电化学、时间相关紫外吸收、原位顺磁等手段对反应过程中的电子转移中间体进行了追踪,提出了一条新的电子转移路径。在对有机光敏剂与配合物1组成的产氢体系分析研究的基础上,将环糊精引入到光致产氢体系中,设计了以有机染料(EY,RB)为光敏剂,[2Fe2S]模型配合物[μ—SCH2N(C6H4SO3-)CH2S][Fe(CO)3]2(3)为催化剂的均相光致产氢体系。通过环糊精与光敏剂及催化剂形成主-客体包结结构,模拟了自然界中氢化酶的微环境。利用时间相关紫外吸收、原位红外的方法分析了主-客体结构对光敏剂及催化剂稳定性的影响,通过测定荧光寿命及荧光量子产率的变化解释了体系催化活性提高的原因。同时使催化产氢在水溶液中进行,催化体系光照24小时后TON达到190,高于目前文献报道的不含贵金属的均相光致产氢分子催化体系在水溶液中光致产氢的TON值。钴肟配合物是一种功能性的氢化酶模型配合物,其结构与维生素B12中存在的钴配合物结构相似,具有一定的产氢活性。本论文组建了以有机染料(EY,RB)为光敏剂、以钴肟配合物[CoⅢ(dmgH)2PyCl](4,dmgH=dimethylglyoxime,Py=pyridine)为催化剂的均相光致产氢体系。通过引入环糊精将配合物4的光致产氢寿命由3-5小时提高到了8小时,在pH=7的纯水环境里光照8小时后TON值为117。通过对体系失活原因的分析,发现环糊精的引入虽然提高了催化剂的稳定性,但是钻肟配体的解离仍然是体系失活的主要原因。利用荧光寿命、瞬态吸收等手段分析了体系中可能的电子转移路径,并对环糊精的引入对各种电子转移路径的影响进行了分析。(本文来源于《大连理工大学》期刊2012-05-01)

张盼[10](2011)在《基于铁、钴分子催化剂的均相光致产氢体系的研究》一文中研究指出氢能是清洁、高效的新型能源,被认为是化石燃料的替代能源,具有令人期待的发展前景。近年来,越来越多的科学家投身于太阳能光解水制氢气这个具有挑战性的研究领域。通过化学方法设计构建出效率高、成本低廉的光致产氢催化体系是实现太阳能转化利用的有效途径。论文围绕两种基于非贵金属的质子还原催化剂开展了研究工作:一种是铁铁氢酶催化活性中心[2Fe2S]模型配合物,在电化学和光化学条件下该类配合物可以催化质子还原;另一种是钴肟配合物,其结构与维生素B12中存在的钴配合物结构相似,能够用于模拟氢酶活性中心的产氢功能。目前,已有文献报道应用这两类配合物作为催化剂的光致产氢体系,产氢活性都不高;而且大量使用贵金属配合物作为光敏剂。基于上述背景,本论文采用光敏剂[Ir(ppy)2(bPY)](PF6)(ppY=2-phenylpyridine;bpy= 2,2'-bipyridine)和玫瑰红RB来构建高效、廉价的光致产氢叁组分体系;同时,设计合成了完全不含贵金属的产氢分子器件,通过与电子给体自组装构建叁单元结构(triad),提高分子器件的产氢效率。论文使用[2Fe2S]模型配合物([{(μ-SCH2)2NCH2C6H5}{{Fe(CO)2L}{Fe(CO)3}],L=叁吡咯膦(P(Pyr)3),F1;L=CO,F2;[{(μ-SCH2)2CH2}{{Fe2(CO)6}], F3;[{(μ-SCH2)2O}{{Fe2(CO)6}],F4)为产氢催化剂,构建了[Ir(ppy)2(bpy)](PF6)为光敏剂的新的光致产氢催化体系。通过对产氢条件的优化,经过8小时光照后,催化剂F1的产氢催化转化数(TON)达到466,催化剂的寿命和效率都超过同期报道的其他以非贵金属配合物为催化剂的产氢体系。同时,通过对比实验,发现制约该产氢体系寿命和活性的关键因素为光敏剂的稳定性。论文将Artero等报道的钴肟催化剂[Co(DO)(DOH)pnBr2](C1)和[Co((DO)2BF2)pnBr2](C2)({(DO)(DOH)pn)=N2,N2'-propanediylbis(2,3-butanedione-2-imine-3-oxime))应用于[Ir(ppy)2(bpy)](PF6)为光敏剂的光致产氢催化体系中。考察了膦配体PPh3的加入对均相产氢体系催化活性的影响,在以C1为催化剂的产氢体系中加入2当量的膦配体PPh3时,能够显着地提高催化活性,有效延长体系寿命,经过10小时光照,TON达到696;通过荧光光谱、瞬态吸收光谱等手段,对产氢体系中的电子转移机理进行了探究,观测到了在PPh3存在下催化活性中间体的形成。论文使用有机染料玫瑰红RB作为光敏剂,构建了以氟硼桥钴肟配合物[Co(dmgBF2)2(H2O)2] (dmgBF2=(difluoroboryl)dimethylglyoximate anion;C3)、Co(dpgBF2)2(H2O)2(dpgBF2=(difluoroboryl)diphenylglyoximate anion;C4)和笼状结构[Co(dmg(BF)2/3)3]BF4(C5)、[Co(dpg(BF)2/3)3]BF4(C6)为催化剂的完全不含贵金属的低成本光致产氢催化体系,考察了催化剂结构对催化产氢活性的影响。在这四个钻配合物中,催化剂C3的产氢活性最高,在优化条件下,TON达到327。环状钴肟配合物C3和C4较笼状钻肟配合物C5和C6具有更高的催化活性。配体上甲基取代的钴肟配合物C3和C5较配体上苯基取代的钴肟配合物C4和C6具有更高的催化活性。通过荧光光谱,瞬态吸收光谱等手段,对产氢体系中两类催化剂形成活性中间体的不同电子转移途径进行了探究,证明了RB向催化剂的电子转移以及催化活性中间体CoI的形成。设计合成了五个以金属卟啉配合物为光敏剂,钴肟配合物为催化剂的完全不含贵金属的分子器件:[{Co(dmgH)2Cl}{Zn(PyTBPP)}] (PyTBPP= 5-(4-pyridyl)-10,15,20-tri-p-t-utylphenylporphyrin;D1)、[{Co(dmgH)2Cl} {Mg(PyTBPP)}](D2)、[{Co(dmgH)2Cl)(PyTBPP)](D3).[{Co(dmgH)2Cl}{Zn(PyTPP)}] (PyTPP=5-(4-pyridyl)-10,15,20-triphenylporphyrin;D4)和[{Co(dmgH)2Cl} {Zn(apPyTPP)}](apPyTPP=5-[4-(isonicotinamidyl)phenyl]-10,15,20-triphenylporphyrin;D5)。分子器件的结构通过质谱、核磁、元素分析以及紫外-可见光谱等手段进行了表征。通过紫外-可见光谱证明了分子器件D1、D4和D5的锌卟啉部分在溶液中能够与电子给体叁乙胺(TEA)通过弱的相互作用形成叁单元超分子结构,这种弱配位作用对分子器件的分子内电子转移和催化产氢都是有利的。同时,考察了分子器件结构对催化产氢活性的影响,在优化条件下,D4的TON为46,高于锌卟啉上苯环对位氢原子被叔丁基取代的分子器件D1(TON=22)和锌卟啉与钴催化剂连接桥较长的分子器件D5(TON=35),是到目前为止基于非贵金属的分子器件产氢活性最高的体系。(本文来源于《大连理工大学》期刊2011-04-01)

光致产氢论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

随着化石燃料不断消耗,环境污染和能源短缺问题日益突出,清洁,高效,无污染的可再生能源氢能已经成为人们研究的焦点。通过太阳能光解水制氢,能够将太阳能储存在H-H键中。目前报道的光致产氢叁组分体系虽然取得了一定的进展,但存在体系中电子给体的不断消耗以及催化剂不能回收利用等问题,为解决这些问题,水还原产氢的光电极的制备仍是一个富有挑战性的课题。本论文使用丝网印刷法制备了NiO薄膜电极,利用原位生长法将CdSe敏化到NiO电极表面,通过SEM、EDX、XRD和紫外光谱对其进行表征;将钴肟配合物[Co(dmgH)2(4-PO3H2)Cl] (1) (dmgH2=丁二酮肟)和[Co(dmgH)2(4-CO2H-py)Cl] (2)分别通过磷酸根和羧酸根负载至CdSe量子点(QD)敏化的p-NiO电极上,成功组装了CoCat./CdSe QD/NiO分子器件作为光阴极,Pt为辅助电极,Ag/AgCl为参比电极的光电化学池,并研究了PEC1和PEC2电极的催化性能。结果表明:(1)在光照的条件下,偏压为0至-0.7 V(相对于Ag/AgCl)区间,线性循环伏安测试PEC1和PEC2电极都表现出较大的光响应电流密度,说明组装的分子器件能够实现催化水还原产氢。(2)在偏压为-0.4 V时,PEC2的光电流密度能够达到58μA cm-2,PEC1的光电流密度为40μA cm-2,PEC1比PEC2电极具有较好的催化效果。为了能够回收光敏剂CdSe量子点和钴肟催化剂,本论文引入碳纳米管来实现这一目的。首先,优化水溶性量子点CdSe和碳纳米管体系,当碳纳米管的含量为0.5 mg时,光照9h,产氢量增加了两倍;随后,将合成的长碳链钴肟催化剂Co-C12缠绕在碳纳米管上,与水溶性量子点CdSe组装成产氢体系,光照9 h和,产氢量达到了108.43 μmol。将碳纳米管离心重复实验,产氢效果变化不大,证明催化剂能够稳定在碳纳米管表面,实现了催化剂的回收利用;最后,通过原位生长法和长链缠绕的方式将光敏剂CdSe和催化剂Co-C12同时置于碳纳米管上,光照12 h,产氢量达到了3.19 μmol。离心后再次置于相同条件下,光致产氢效果差别不大,证明了光敏剂CdSe和钻肟催化剂可以通过碳纳米管实现回收和利用。

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

光致产氢论文参考文献

[1].杨勇.基于镍、钴催化剂的均相体系及硅光阴极器件光致产氢研究[D].大连理工大学.2017

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光致产氢论文-杨勇
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