程秋振:硫化Pt/C催化合成橡胶抗氧剂7PPD的研究论文

程秋振:硫化Pt/C催化合成橡胶抗氧剂7PPD的研究论文

本文主要研究内容

作者程秋振(2019)在《硫化Pt/C催化合成橡胶抗氧剂7PPD的研究》一文中研究指出:以4-氨基二苯胺和甲基异戊基甲酮为原料,采用Pt/C系列催化剂对抗氧剂N-(1,4-二甲基戊基)-N’-苯基对苯二胺(抗氧剂7PPD)合成工艺进行了研究。分别对六种商品活性炭进行了SEM、N2低温物理吸附、Boehm滴定、激光粒度分析等表征,结合反应特点选定适用于该反应的活性炭作为载体。通过氧化处理、高温处理和水热处理对载体进行改性。结果表明,随着HNO3和H2O2浓度的升高,活性炭表面含氧基团明显增多,氧化作用过强会破坏活性炭骨架;N2保护下,随着热处理温度的升高,表面含氧基团总量减少;水热条件下,随着温度的升高,羧基和内酯基含量降低,酚羟基含量升高。采用浸渍还原法制备了Pt/C系列催化剂,并通过TEM、ICP等方法对催化剂进行表征,研究了制备方法对催化剂的影响。结果表明,随着理论负载量的增大,负载率降低,且活性金属纳米粒子的粒径增大并出现轻微的团聚现象;采用液相还原法会出现明显的团聚现象,气相还原更有利于金属纳米粒子的分散。将不同方法制备的Pt/C催化剂用于抗氧剂7PPD合成反应,对比4-氨基二苯胺的转化率和抗氧剂7PPD的选择性可得,载体经5%硝酸预处理后负载3%的Pt,采用H2还原并用二苯硫醚硫化后制备的Pt-S/C催化剂具有优异的催化性能。以Pt-S/C为催化剂,对抗氧剂7PPD合成反应工艺条件进行优化,得最优工艺条件如下:投料比n(甲基异戊基甲酮):n(4-氨基二苯胺)=6.0,催化剂加入量为2%(以干基对4-氨基二苯胺的质量分数计),反应温度130℃,反应压力3.0MPa,搅拌转速600r/min。在最优工艺条件下对催化剂寿命进行评价,催化剂可重复使用26次,4-氨基二苯胺转化率可达99.5%以上,抗氧剂7PPD的选择性可达98.5%以上。采用回收的甲基异戊基甲酮对催化剂寿命进行评价,结果表明,甲基异戊基甲酮回收后重复使用对催化剂及抗氧剂7PPD合成反应基本没有影响。采用CO化学吸附、激光粒度分析、XRD、TEM、N2低温物理吸附等表征方法对失活催化剂进行分析表征,对比新鲜催化剂后可以得出,孔道堵塞是催化剂失活的主要原因。分别采用5%醋酸、1%硫酸、异丙醇、甲基异戊基甲酮、N,N-二甲基甲酰胺等洗涤催化剂进行再生,得N,N-二甲基甲酰胺的再生效果最好,再生后催化剂可重复使用19次。

Abstract

yi 4-an ji er ben an he jia ji yi wu ji jia tong wei yuan liao ,cai yong Pt/Cji lie cui hua ji dui kang yang ji N-(1,4-er jia ji wu ji )-N’-ben ji dui ben er an (kang yang ji 7PPD)ge cheng gong yi jin hang le yan jiu 。fen bie dui liu chong shang pin huo xing tan jin hang le SEM、N2di wen wu li xi fu 、Boehmdi ding 、ji guang li du fen xi deng biao zheng ,jie ge fan ying te dian shua ding kuo yong yu gai fan ying de huo xing tan zuo wei zai ti 。tong guo yang hua chu li 、gao wen chu li he shui re chu li dui zai ti jin hang gai xing 。jie guo biao ming ,sui zhao HNO3he H2O2nong du de sheng gao ,huo xing tan biao mian han yang ji tuan ming xian zeng duo ,yang hua zuo yong guo jiang hui po huai huo xing tan gu jia ;N2bao hu xia ,sui zhao re chu li wen du de sheng gao ,biao mian han yang ji tuan zong liang jian shao ;shui re tiao jian xia ,sui zhao wen du de sheng gao ,suo ji he nei zhi ji han liang jiang di ,fen qiang ji han liang sheng gao 。cai yong jin zi hai yuan fa zhi bei le Pt/Cji lie cui hua ji ,bing tong guo TEM、ICPdeng fang fa dui cui hua ji jin hang biao zheng ,yan jiu le zhi bei fang fa dui cui hua ji de ying xiang 。jie guo biao ming ,sui zhao li lun fu zai liang de zeng da ,fu zai lv jiang di ,ju huo xing jin shu na mi li zi de li jing zeng da bing chu xian qing wei de tuan ju xian xiang ;cai yong ye xiang hai yuan fa hui chu xian ming xian de tuan ju xian xiang ,qi xiang hai yuan geng you li yu jin shu na mi li zi de fen san 。jiang bu tong fang fa zhi bei de Pt/Ccui hua ji yong yu kang yang ji 7PPDge cheng fan ying ,dui bi 4-an ji er ben an de zhuai hua lv he kang yang ji 7PPDde shua ze xing ke de ,zai ti jing 5%xiao suan yu chu li hou fu zai 3%de Pt,cai yong H2hai yuan bing yong er ben liu mi liu hua hou zhi bei de Pt-S/Ccui hua ji ju you you yi de cui hua xing neng 。yi Pt-S/Cwei cui hua ji ,dui kang yang ji 7PPDge cheng fan ying gong yi tiao jian jin hang you hua ,de zui you gong yi tiao jian ru xia :tou liao bi n(jia ji yi wu ji jia tong ):n(4-an ji er ben an )=6.0,cui hua ji jia ru liang wei 2%(yi gan ji dui 4-an ji er ben an de zhi liang fen shu ji ),fan ying wen du 130℃,fan ying ya li 3.0MPa,jiao ban zhuai su 600r/min。zai zui you gong yi tiao jian xia dui cui hua ji shou ming jin hang ping jia ,cui hua ji ke chong fu shi yong 26ci ,4-an ji er ben an zhuai hua lv ke da 99.5%yi shang ,kang yang ji 7PPDde shua ze xing ke da 98.5%yi shang 。cai yong hui shou de jia ji yi wu ji jia tong dui cui hua ji shou ming jin hang ping jia ,jie guo biao ming ,jia ji yi wu ji jia tong hui shou hou chong fu shi yong dui cui hua ji ji kang yang ji 7PPDge cheng fan ying ji ben mei you ying xiang 。cai yong COhua xue xi fu 、ji guang li du fen xi 、XRD、TEM、N2di wen wu li xi fu deng biao zheng fang fa dui shi huo cui hua ji jin hang fen xi biao zheng ,dui bi xin xian cui hua ji hou ke yi de chu ,kong dao du sai shi cui hua ji shi huo de zhu yao yuan yin 。fen bie cai yong 5%cu suan 、1%liu suan 、yi bing chun 、jia ji yi wu ji jia tong 、N,N-er jia ji jia xian an deng xi di cui hua ji jin hang zai sheng ,de N,N-er jia ji jia xian an de zai sheng xiao guo zui hao ,zai sheng hou cui hua ji ke chong fu shi yong 19ci 。

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自青岛科技大学的程秋振,发表于刊物青岛科技大学2019-07-19论文,是一篇关于抗氧剂论文,硫化论文,工艺优化论文,失活与再生论文,青岛科技大学2019-07-19论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自青岛科技大学2019-07-19论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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