导读:本文包含了氧化铈基论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献,主要关键词:氧化还原性能,二氧化铈,光催化剂
氧化铈基论文文献综述
杨慧,张启涛,张明,徐斌,横野照尚[1](2019)在《二氧化铈基光催化剂的改性及光氧化还原性能的研究》一文中研究指出本文以二氧化铈为研究对象,利用溶剂热法成功地合成了钇掺杂的二氧化铈(YC)纳米材料,且在掺杂的基础上与氮化碳(PCN)进行复合得到产物YCC。XRD结果表明,产物中CeO_2和PCN的特征峰明显,无杂相生成,且依然保持CeO_2的立方萤石结构。精修结果表明YC的a值由5.4129变大为5.4325?,晶格发生显着膨胀表明Y被成功地掺杂到CeO_2晶格中。而YCC的a值为5.4286?,略低于YC,可能是PCN与YC的结合所产生的空间位阻效应,在一定程度上限制了CeO_2晶格畸变。以光催化剂对污染物乙醛,BPA,Cr(Ⅵ),染料Rh B的降解和水分解产氢的效率进行光氧化还原性能研究,结果表明YCC复合材料不仅具有较好的可见光响应性,而且还能有效地抑制光生电荷的再结合,这种异质结的协同效应大大提高了其光催化活性(图1)。该工作为掺杂的二氧化铈基复合光催化剂的合理设计和开发提供了一个新的思路。(本文来源于《2019第叁届全国光催化材料创新与应用学术研讨会摘要集》期刊2019-09-20)
赵峰[2](2019)在《火焰燃烧法制备氧化铈基催化剂及其CO氧化性能研究》一文中研究指出CO对大气环境和人体健康造成了严重的危害。近年来,随着人民生活水平的不断提高,居民对室内空气的品质要求越来越高,室内及封闭/半封闭空间的CO污染引起了广泛的重视。室内及封闭/半封闭空间的CO污染场所湿度大、污染气成分复杂且污染突发性强。活性组份与氧化铈载体之间的相互作用是决定CO催化活性和抗水性能的关键因素,然而对相互作用机制的了解还不够深入,并且当前的研究工作主要集中在相互作用对催化剂活性组份和载体的影响,而较少关注其对反应中间产物的影响。本文通过火焰燃烧法和掺杂调控了氧化铈基催化剂的氧缺陷浓度以及活性组份和载体之间的相互作用,制备了一系列具有高效CO催化活性和抗水性的氧化铈基催化剂以及快速去除CO的催化组件,并运用原位漫反射红外光谱捕捉了催化剂在CO氧化过程中的表面信息,探索了活性组份与氧化铈载体之间相互作用机制及其对反应中间产物的影响,从而深入理解了催化剂物理化学性能、反应中间产物以及催化活性叁者之间的关系。主要内容及结果如下:(1)针对室内及封闭/半封闭空间湿度大的工况环境,制备了具有高效CO氧化活性和抗水性的CuO-Ce02催化剂。用乙酸铜和乙酸铈作为前驱物,丙酸为溶剂,采用火焰燃烧法制备了不同CuO含量的CuO-Ce02催化剂。考察了CuO组份对催化剂物理化学、表面结构和化学性能的影响。重点研究了CuO和CeO2之间的相互作用机制及其在有无水蒸气的条件下对CO催化氧化中间产物的影响。结果表明,14%CuCe样品(CuO相对Ce02的重量比为14wt.%)在空速60000 ml g-1 h-1下表现出最佳的CO催化氧化活性、优异的稳定性和抗水性,T90=98℃。这是由于催化剂CuO和Ce02之间强烈的电子相互作用促进了更多缺陷(晶格扭曲、Ce3+和氧空位)的产生,同时增强了催化剂的还原性。原位漫反射红外分析表明,强烈的相互作用能使催化剂在低温下脱除羟基和吸附CO。值得注意的是,在通入水汽的情况下,虽然水汽带来的羟基覆盖在催化剂表面对活性吸附中心Cu+吸附CO产生了负面影响,但是同时羟基的存在也给催化活性带来了正面效应,使催化剂形成更少的碳中间产物,并且提高了脱附速率更快的碳酸氢盐的比例,使催化剂具有良好的抗水性。(2)在CuO-CeO2催化体系中掺杂Mn以进一步提高CO的催化氧化活性。选用乙酸锰、乙酸铜和乙酸铈作为前驱物,丙酸为溶剂,采用火焰燃烧法制备了MnOx-CuO-CeO2催化剂。研究了 Mn掺杂后氧化物之间的相互作用对催化剂表面结构,化学性能和电子性能的影响。重点研究了氧化物之间的相互作用机制及其对CO催化氧化中间产物的影响。结果表明,1Mn-Cu-Ce催化剂(Mn/Cu摩尔比为1:5)的活性最强,这是由于氧化物之间的相互作用最强从而使催化剂具有优异的织构性能,丰富的化学吸附氧和高速的氧迁移率。原位漫反射红外分析表明,以上因素在CO催化氧化过程中会进一步诱导了更多的Cu+吸附CO,且产生了较少的碳中间产物,从而成功地增强了催化剂的活性。此外,lMn-Cu-Ce催化剂由于氧化物之间的强烈相互作用还表现出优异的稳定性和耐水性。(3)以治理室内及封闭/半封闭空间内高温燃烧器排放的CO混合气(CO为主,少量的NOx和烃类)为目标,制备了具有高活性耐高温的Zr掺杂Pd/CeO2催化剂。考察了Zr掺杂Pd/Ce02催化剂高温老化前后(1000 ℃下热处理5小时)催化剂的表面结构、化学和电子性能对CO混合气去除效率的影响。结果表明,PdCeo.50Zro50样品老化前后没有发生相分离和明显的晶粒长大,且Pd到载体的电子转移可以增强两者之间的相互作用从而促进载体表面氧空位的形成,并激发出大量的表面活性氧。因此,PdCeo.5oZr0.50样品在老化前后表现出最佳的催化活性,可以有效地去除混合气中的CO和NO。(4)面对室内及封闭/半封闭空间内的CO突发性污染,制备了快速升温去除CO的催化组件。采用火焰燃烧法在FeCrAl电热丝上沉积催化剂涂层,涂层具有良好的机械结合力,这是由于金属基体中的A1元素在火焰燃烧的高温富氧环境中向外扩散,形成了反应型的中间粘接层。因此,金属整体式催化剂在320℃下通断电3500次循环后仍然可以保持稳定的高活性;其次,耦合通电加热的方式可以实现使金属整体式催化剂快速升温。从室温升温到320℃仅需要8秒钟,升温到680 ℃仅需要15秒。此外,CuO-CeO2金属整体式催化剂对CO的反应速率要高于其颗粒催化剂,且在320℃有良好的稳定性。(本文来源于《中国科学院大学(中国科学院过程工程研究所)》期刊2019-06-01)
田志茗,王元春[3](2018)在《氧化铈基Fe_2O_3复合氧化物的制备及催化降解染料的研究》一文中研究指出以CeO_2为载体,采用浸渍-焙烧法制备了Fe_2O_3/CeO_2复合材料催化剂,利用XRD,XPS,TG/DTG等方法对复合材料进行了表征,并进一步考察了催化剂中铁铈摩尔比、H_2O_2用量、溶液初始pH及催化剂用量等因素对结晶紫模拟染料废水脱色率的影响。表征结果显示,Fe_2O_3的掺杂对CeO_2基体的结构没有产生影响,制备的Fe_2O_3/CeO_2复合材料仍具有载体CeO_2的典型立方萤石结构;在材料中形成了结晶程度较弱的Fe_2O_3晶体,且Fe_2O_3晶体较均匀地分散在CeO_2基体上。实验结果表明,制备的Fe_2O_3/CeO_2复合材料催化剂,对结晶紫初始浓度为15 mg/L的模拟染料废水具有良好的吸附性能和芬顿催化氧化性能。优化的降解条件为:n(Fe)∶n(Ce)=1,催化剂用量为2.0 g/L,H_2O_2用量为30 mmol/L,溶液初始p H=7,反应120 min后溶液中结晶紫的脱色率可达97.7%。(本文来源于《石油化工》期刊2018年06期)
吴先元[4](2018)在《乙醇脱氢偶联制丁醇金属—氧化铈基催化剂研究》一文中研究指出由可再生的生物乙醇经过一步催化转化直接制备丁醇燃料或化学品已经成为近年来催化研究领域的热点课题之一。虽然目前使用的某些均相贵金属催化剂和多相金属催化剂在乙醇制丁醇反应中表现出较好的催化性能,但是就工业应用而言目前的乙醇制丁醇催化剂仍然需要解决一些问题:第一、丁醇的收率需要提高;第二、反应需要在更加温和的反应条件下进行;第叁、贵金属价格昂贵,需要用非贵金属催化剂替换。我们通过简单浸渍法制备的Cu-CeO_2/AC催化剂在250℃、2 MPa、LHSV=2h~(-1)、氮气/乙醇=500:1(体积比)的反应条件下,表现出高达46.2%的乙醇转化率、41.3%的丁醇选择性和20%的丁醇收率,并且没有CH_4、CO、CO_2等裂解产物的生成,成为当前类似条件下乙醇催化转化制丁醇的新标杆。随后的N_2的物理吸附、XRD、H_2-TPR、TEM、CO_2-TPD等催化剂表征结果表明:Cu-CeO_2/AC催化剂较高的催化效率主要归功于高分散的Cu、CeO_2纳米粒子分别提供了大量的乙醇脱氢和乙醛羟醛缩合活性中心,并且CeO_2纳米粒子附着或簇拥在金属Cu纳米粒子的表面及周围,阻止了Cu纳米粒子的烧结长大,从而增加了催化剂的稳定性。Cu-CeO_2/AC催化剂上乙醇脱氢、乙醛羟醛缩合和巴豆醛加氢宏观动力学实验结果表明:乙醇制丁醇反应中上述叁个基元步骤的活化能分别为32.5、70.1和12.4 KJ/mol,即乙醛的羟醛缩合是整个总包反应的速率控制步骤。该速控步骤的活化能远小于文献报道的多相酸碱催化剂上乙醛羟醛缩合的活化能,从而解释了碱性CeO_2加入到该催化体系中的关键作用,即CeO_2的加入提高了速控步骤乙醛羟醛缩合反应的速率,进而促进了整个总包反应的进行。基于前期对Cu-CeO_2/AC催化剂的研究,我们使用简单的浸渍法还制备了M-CeO_2/AC(Co,Ni,Fe和Pd)催化剂,并考察了它们催化乙醇转化为丁醇的性能与金属M本身脱氢、加氢和裂解C-C键能力的关系。结果表明:不同金属的乙醇脱氢活性顺序是Cu>Co>Ni>Pd>Fe,加氢活性顺序是Pd>Ni>Co>Cu>Fe,C-C裂解活性顺序是Ni>Co>Fe>Pd>Cu;其中金属Cu具有最高的乙醇脱氢活性,金属Pd或者Ni具有最高的巴豆醛加氢活性,但是金属Ni同时具有最高的C-C键裂解活性,导致其液体产品的总收率最低。(本文来源于《浙江工业大学》期刊2018-06-01)
楼家伟,费兆阳,刘清,陈献,汤吉海[5](2018)在《氧化铈基HCl氧化循环制Cl_2催化剂研究进展》一文中研究指出氯化氢催化氧化技术在副产氯化氢的处理和利用方面有着巨大的应用价值和良好的工业前景。CeO_2基催化剂因其廉价、不易烧结及抗氯化性能优良等诸多优点,被认为是目前最具有应用前景的氯化氢氧化催化剂之一。本文简要地介绍了氯化氢氧化制氯循环工艺,评述了近年来用于氯化氢氧化反应的CeO_2基催化材料,包括CeO_2催化剂、掺杂改性CeO_2催化剂以及CeO_2作助催化剂等。同时在文中还对CeO_2基材料催化HCl氧化的表面反应机理进行阐述。最后结合目前的研究现状,对如何进一步提升CeO_2基催化HCl氧化的反应活性进行了展望。(本文来源于《化工进展》期刊2018年05期)
张俊芬[6](2018)在《二氧化铈基纳米复合粒子的制备及其性能研究》一文中研究指出纳米尺度的二氧化铈(CeO_2)粒子因具有特殊的催化性能,而在汽车尾气处理、低温水-气转换反应和燃料电池等方面受到了众多研究人员的密切关注。但是,由于CeO_2纳米粒子具有较高的表面能,在实际使用过程中粒子之间非常容易发生不可逆的聚集,从而导致其催化性能出现明显的衰退。并且,聚集的发生也会影响CeO_2纳米粒子的重复使用。为了克服上述的缺点,寻找合适的载体,制备CeO_2基纳米复合粒子已经成为了一个研究的热点。载体的存在不仅可以有效地改善CeO_2纳米粒子的催化稳定性,而且在特定的情况下还可以提高CeO_2纳米粒子的催化活性。基于此,本论文主要从简化CeO_2基纳米复合粒子的制备以及催化性能的改善展开研究工作。具体的内容包括以下叁个方面:(1)聚苯乙烯/二氧化铈(PS/CeO_2)纳米复合粒子的可控制备及催化性能的研究利用胶体体系的热力学效应,本章发展了一种简单的制备方法成功地将CeO_2纳米粒子组装到了聚苯乙烯(PS)微球的表面。具体而言,为了使整个胶体体系的吉布斯自由能下降,亲水的CeO_2纳米粒子扮演了稳定剂的角色,自发地沉积到疏水的PS微球表面,即得到PS/CeO_2纳米复合粒子。与制备聚合物微球负载纳米二氧化铈的传统方法相比,本章中提出的制备方法具有一个突出的优点,即避免了对聚合物微球载体进行复杂的表面功能化或修饰,而这在已报道的方法中通常是必不可少的。此外,研究结果表明,简单地通过改变硝酸铈浓度和反应温度,就可以调控PS微球表面沉积的CeO_2纳米粒子的尺寸和数量。最后,以所得的PS/CeO_2纳米复合粒子为催化剂,考察了其对双氧水氧化降解甲基橙(MO)的催化作用。值得注意的,这些纳米复合粒子可以非常有效地催化双氧水氧化降解MO,并且在重复使用的过程中,它们体现出了良好的稳定性。(2)聚苯乙烯/还原氧化石墨烯@二氧化铈(PS/RGO@CeO_2)纳米复合粒子的可控制备及催化性能的研究本章通过简单两步法,首次制备得到叁元组分的PS/RGO@CeO_2纳米复合粒子。以还原氧化石墨烯(RGO)作为功能性材料与CeO_2纳米粒子复合可以提高电子的传导能力,从而提高CeO_2纳米粒子的催化活性,另一方面,以合适的载体形成叁元复合催化剂,还可以解决石墨烯在使用过程中的堆迭问题。采用简单的方法成功制备PS/RGO@CeO_2复合粒子,主要制备过程如下:首先制备PS微球,并利用PS微球与GO之间的疏水和π电子作用,在未经表面修饰的PS微球表面均匀的包覆GO,再经过还原得到PS/RGO;随后加热PS/RGO分散液并加入Ce(NO_3)_3和六亚甲基四胺HMT),经反应得到PS/RGO@CeO_2复合粒子。在上述制备过程中以HMT稳定的CeO_2复合粒子与PS/RGO根据静电相互作用复合,通过改变Ce(NO_3)_3的投料量和反应温度,可轻松调控复合粒子中CeO_2纳米粒子的粒径以及负载量。根据此原理当AHA代替HMT时,仍可成功制备复合粒子。将PS/RGO@CeO_2复合粒子用于亚甲基蓝(MB)染料的催化,并与CeO_2粒径相似的PS/CeO_2对比发现PS/RGO@CeO_2复合粒子展现出了更高的催化活性。(3)钯@二氧化铈(Pd@CeO_2)中空复合微球的可控制备及催化性能的研究本章采用牺牲模板法,成功的将Pd纳米粒子封装在CeO_2壳层内部,制得反蓝莓型Pd@CeO_2中空复合复合微球。在制备Pd纳米粒子时,本文没有加入额外的强还原剂;由于与CeO_2纳米粒子费米能级存在差异,Pd提高了CeO_2的催化活性;此外,中空复合微球的结构稳定性较好,进一步解决了该复合粒子在使用过程中的稳定问题。具体制备过程如下:首先,采用分散聚合法合成PVP稳定的PS微球,取适量PS与氯化钯混合,利用PS表面固有的PVP作为还原剂,制备Pd纳米粒子;接着,取预制的PS/Pd复合粒子并加入Ce(NO_3)_3和HMT,反应后得到PS/Pd@CeO_2复合粒子;最后,用甲苯蚀刻掉PS微球,得到Pd@CeO_2中空复合微球。本章通过简单改变PS的用量即载体和还原剂的用量即可轻松得到不同粒径和负载量的PS/Pd复合粒子。此外,简单调控Ce(NO_3)_3的用量,即可得到不同厚度的CeO_2壳层。以光催化降解MB的模型反应研究所得催化剂的活性和稳定性,实验结果证明,Pd有效的提高了CeO_2的催化活性,而内部封装型的结构也使催化剂具备良好的循环稳定性。(本文来源于《江南大学》期刊2018-05-01)
陈芳[7](2018)在《氧化铈基光催化材料的合成及性能研究》一文中研究指出光催化技术是降解有机污染、改善生态环境的一门新兴技术。开发新型高效的光催化剂是光催化技术的关键。纳米CeO2因具有良好的紫外光吸收、储氧、氧化还原等特性,在光催化领域具有良好的应用前景。然而Ce02的禁带宽度大,对可见光吸收少,对太阳能的利用率低,并且在光催化过程中产生的电子-空穴复合率高。这严重限制了其催化效率的提高。本文通过在CeO2晶格中掺杂Fe、N元素以调节其禁带宽度,提高其对太阳光的吸收率;并通过与石墨烯等复合以提高其比表面积和量子效率。采用水热或溶剂热法合成了纯CeO2颗粒(CeO2 nanoparticles,CeO2-NPs)、花型 CeO2 粉体(CeO2 hierarchical flower-like-nanostructures,CeO2-HFNs)、不同掺杂铁含量的 Fe-CeO2 纳米粉体、不同氮源掺杂的N-10%Fe-CeO2纳米粉体,并成功地将纯CeO2粉体和花型CeO2粉体分别与石墨烯一步复合。采用TEM、XRD、XPS、Raman和UV-Vis等技术对其微观结构与形貌进行了表征,通过催化降解亚甲基蓝溶液实验对其光催化性能进行了系统研究。结果表明:(1)Fe、N掺杂不会改变CeO2的晶体结构,但可以调节Ce02的晶格参数和禁带宽度。O~15%Fe掺杂CeO2粉体中,以10%Fe-CeO2催化速率最快,对亚甲基蓝的降解率从67%提高到95%。不同氮源掺杂10%Fe-CeO2粉体中,以浓氨水(25%)为氮源制备的N-10%Fe-CeO2的催化速率最快,降解率可进一步提高到97%。CeO2催化活性的提高主要是由于掺杂Fe和N降低了 Ce02的禁带宽度,促进了电子-空穴对的产生与反应。(2)CeO2与石墨烯复合能显着提高其光催化性能,CeO2纳米颗粒(CeO2-NPs)可均匀分布在石墨烯片上,降解率从67%提高到88%,提高了 31.3%;花型氧化铺(CeO2-HFNs)被石墨烯片层覆盖并包裹,降解率从73%提高到96%,提高了31.5%。这主要是由于石墨烯能减少CeO2纳米颗粒和花型CeO2产生团聚,比表面积更高,并且产生的光生电子能更快地传输到反应活性点,提高了光生电子-空穴的分离效率。同等条件下,石墨烯复合花型CeO2的催化效率高于石墨烯复合CeO2纳米颗粒,这主要因为片层结构的花型CeO2比表面积大且不会被石墨烯遮盖,而CeO2纳米颗粒更容易团聚,比表面积小,因此前者催化反应活性更高。(本文来源于《湖南大学》期刊2018-05-01)
赵博生[8](2018)在《纳米氧化铈基吸附剂的调控制备及吸附二氧化碳的研究》一文中研究指出随着全球工业化进程不断加快,化石燃料等能源的消耗随之增多,CO_2的排放也随之增加,由此带来的气候变暖、海平面上升、冰山融化等问题已引起各国学者的高度重视。如何减少CO_2的排放并将其转换为能源、材料以及高附加值的化学品有着重要意义。本文基于乙二胺(EDA)+乙二醇(EG)体系捕集、活化CO_2并转化为一种CO_2储集材料(CO_2SM),以此发展了一种绿色新型的二氧化碳捕集与利用(CCU)方法。首先,EDA+EG体系捕集CO_2生成白色固体为烷基碳酸铵盐,即CO_2SM。在加热的条件下,CO_2SM能够释放CO_2、EDA和EG。CO_2可溶于水形成碳酸根,为碳酸盐的制备提供了新的思路。生成的EDA和EG体系能够再次吸收CO_2,为实现碳酸盐的循环制备开辟了新途径。其次,利用水热法研究CO_2间接矿化为碳酸盐的过程。用CO_2SM和氯化铈溶液反应制备碱式碳酸铈(CeCO_3OH),并考察了CO_2SM用量、反应温度、反应时间、铈离子浓度对CeCO_3OH制备的影响,最终制得了叁种形貌(领结,彗星,蒲公英)均一的具有纳米结构的CeCO_3OH。通过焙烧CeCO_3OH制得CeO_2,在室温下对CO_2进行了吸附研究。为了简化制备过程,实验考察了搅拌法制备碳酸铈的过程,最终得到了片状纳米结构的碳酸铈,进一步焙烧制得了片状纳米CeO_2,考察其对CO_2的吸附性能。结果表明,片状纳米CeO_2晶体对CO_2表现出一定的吸附性能。为了提高CeO_2对CO_2的吸附性能,实验还考察了Ce-Ca复合碳酸盐搅拌法的制备过程,经焙烧制得Ce-Ca复合氧化物,考察了其吸附CO_2的性能,结果表明,Ca的掺杂明显提高了CeO_2对CO_2的吸附性能。论文提出了一种简单绿色无外加模板碳酸盐的制备方法,经焙烧制得金属氧化物。过程中,CO_2SM不仅可以作为碳酸根的来源,还可以作为晶体调节剂调控碳酸盐的成核、晶化、生长、形貌和晶型。不含沉淀的滤液不仅能够循环吸收CO_2,还可以循环制备晶型一致的碳酸盐。整个过程集CO_2捕集、储存和资源化利用于一体,为发展新型的技术提供了参考和思路。(本文来源于《内蒙古工业大学》期刊2018-05-01)
丁咏仪[9](2018)在《非晶态二氧化铈基纳米材料的制备及其光催化性能研究》一文中研究指出二氧化铈(CeO_2)是一种重要的稀土氧化物半导体材料,具有Ce~(4+)/Ce~(3+)的变价特性与高效的储放氧能力,在光催化领域有广泛应用。然而,晶态CeO_2低的可见光吸收与高的载流子复合率限制了其光催化效率的提高。与晶态材料相比,非晶态半导体具有“短程有序,长程无序”的结构特性,无序结构可以提供较多的催化活性位点与改善光学性能。对CeO_2进行结构改性有望提高其光催化活性。本文制备出叁种具有非晶态结构的CeO_2基纳米材料,通过光催化降解亚甲基蓝表征其光催化活性,研究非晶态结构与材料性能之间的关系。主要内容如下:(1)以SiO_2为载体,制备非晶态CeO_2-SiO_2材料,研究制备方法、Ce/Si摩尔比例(rCe:Si)和焙烧温度(T)对材料结构及性能的影响规律。实验结果表明,相对直接沉淀法和热分解法,溶胶-凝胶法更有利于限制CeO_2结晶和晶体生长;在此方法下,当rCe:Si≤0.06,T≤400℃时,材料为非晶态。在相同铈含量和焙烧温度时,非晶态CeO_2-SiO_2相比晶态试样具有更小的带隙能,更大的比表面积与Ce~(3+)含量,但载流子分离效率之间的差异并不明显,光催化效率提高了6.9%。(2)采用溶胶-凝胶法,通过rCe:Ti的调控,制备得到叁种不同结构组成的CeO_2-TiO_2材料:晶态CeO_2@非晶态TiO_2结构(cC@aT)、非晶态CeO_2@非晶态TiO_2(aC@aT)和晶态TiO_2@非晶态CeO_2结构(cT@aC)。aC@aT结构试样(rCe:Ti=0.25)具有最大的比表面积(117 m~2·g~(-1))和最小的带隙能(2.35 eV),然而光生载流子复合率相对其它两种结构较高。cT@aC试样(rCe:Ti=0.05)的载流子分离效率和光催化速率最高,约为纯TiO_2的5倍。由此可得,晶态@非晶态的核壳结构相比单纯非晶态结构,更有利于光催化活性的提高。(3)利用NaBH_4氢化热处理的方法,制备晶态CeO_2@非晶态CeO_(2-x)核壳结构材料,通过保温时长调控其非晶壳层含量。研究发现,随着保温时间的延长,材料颜色逐渐变深,Ce~(3+)比例和氧空位浓度逐渐增加,可见和近红外光区的吸收强度逐渐增强。当保温时长为60 min时,材料的载流子分离效率和光催化效率最高,比原始晶态CeO_2试样提高了近40%。当保温时间过长时,材料表面缺陷过量,成为光生载流子的复合中心,光催化效率反而有所下降。(本文来源于《江苏大学》期刊2018-05-01)
宫正,孙文平,曹加锋,刘卫[10](2018)在《消除掺杂氧化铈基固体氧化物燃料电池内短路的相关研究》一文中研究指出掺杂的氧化铈(DCO)在中低温下具有较高的离子电导率,在含H_2O和CO_2的气氛下比较稳定以及与电极材料化学相容性好等优点,被认为是一种非常有应用前景的中低温电解质材料[1]。然而在电池运行环境中,由于电解质一侧是暴露在还原性气氛(燃料气)中,DCO中的Ce~(4+)易被还原成Ce~(3+),从而在电解质中引入n型电子电导,造成电池部分内短路。DCO基电池内短路问题还会造成燃料浪费等问题。此外,DCO中铈离子半径的变化必然会使晶格发生畸变,导致电解质膜机械强度的降低,造成电池性能的衰减等问题[2]。在文献中关于解决氧化铈基电池内短路的众多解决方法中,使用含Ba阳极材料是解决DCO基燃料电池内短路问题最简单有效的解决方法。在此基础上,我们通过结构设计研究了含Ba层阳极功能层NiO-BZCY的厚度对生成电阻阻挡层的厚度和质量,电池的开路电压和电池的功率密度的影响。同时还发现,NiO-SCYb阳极Sr的扩散也能原位生成电子阻挡层提高氧化铈基电池的开路电压。此外,我们还对含Ba、Sr阳极应用于氧化铈基SOFC做了相关研究。通过调控阳极Ba,Sr的含量,我们成功制备出了高性能的氧化铈基电池。(本文来源于《第叁届全国新能源与化工新材料学术会议暨全国能量转换与存储材料学术研讨会摘要集》期刊2018-04-14)
氧化铈基论文开题报告
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
CO对大气环境和人体健康造成了严重的危害。近年来,随着人民生活水平的不断提高,居民对室内空气的品质要求越来越高,室内及封闭/半封闭空间的CO污染引起了广泛的重视。室内及封闭/半封闭空间的CO污染场所湿度大、污染气成分复杂且污染突发性强。活性组份与氧化铈载体之间的相互作用是决定CO催化活性和抗水性能的关键因素,然而对相互作用机制的了解还不够深入,并且当前的研究工作主要集中在相互作用对催化剂活性组份和载体的影响,而较少关注其对反应中间产物的影响。本文通过火焰燃烧法和掺杂调控了氧化铈基催化剂的氧缺陷浓度以及活性组份和载体之间的相互作用,制备了一系列具有高效CO催化活性和抗水性的氧化铈基催化剂以及快速去除CO的催化组件,并运用原位漫反射红外光谱捕捉了催化剂在CO氧化过程中的表面信息,探索了活性组份与氧化铈载体之间相互作用机制及其对反应中间产物的影响,从而深入理解了催化剂物理化学性能、反应中间产物以及催化活性叁者之间的关系。主要内容及结果如下:(1)针对室内及封闭/半封闭空间湿度大的工况环境,制备了具有高效CO氧化活性和抗水性的CuO-Ce02催化剂。用乙酸铜和乙酸铈作为前驱物,丙酸为溶剂,采用火焰燃烧法制备了不同CuO含量的CuO-Ce02催化剂。考察了CuO组份对催化剂物理化学、表面结构和化学性能的影响。重点研究了CuO和CeO2之间的相互作用机制及其在有无水蒸气的条件下对CO催化氧化中间产物的影响。结果表明,14%CuCe样品(CuO相对Ce02的重量比为14wt.%)在空速60000 ml g-1 h-1下表现出最佳的CO催化氧化活性、优异的稳定性和抗水性,T90=98℃。这是由于催化剂CuO和Ce02之间强烈的电子相互作用促进了更多缺陷(晶格扭曲、Ce3+和氧空位)的产生,同时增强了催化剂的还原性。原位漫反射红外分析表明,强烈的相互作用能使催化剂在低温下脱除羟基和吸附CO。值得注意的是,在通入水汽的情况下,虽然水汽带来的羟基覆盖在催化剂表面对活性吸附中心Cu+吸附CO产生了负面影响,但是同时羟基的存在也给催化活性带来了正面效应,使催化剂形成更少的碳中间产物,并且提高了脱附速率更快的碳酸氢盐的比例,使催化剂具有良好的抗水性。(2)在CuO-CeO2催化体系中掺杂Mn以进一步提高CO的催化氧化活性。选用乙酸锰、乙酸铜和乙酸铈作为前驱物,丙酸为溶剂,采用火焰燃烧法制备了MnOx-CuO-CeO2催化剂。研究了 Mn掺杂后氧化物之间的相互作用对催化剂表面结构,化学性能和电子性能的影响。重点研究了氧化物之间的相互作用机制及其对CO催化氧化中间产物的影响。结果表明,1Mn-Cu-Ce催化剂(Mn/Cu摩尔比为1:5)的活性最强,这是由于氧化物之间的相互作用最强从而使催化剂具有优异的织构性能,丰富的化学吸附氧和高速的氧迁移率。原位漫反射红外分析表明,以上因素在CO催化氧化过程中会进一步诱导了更多的Cu+吸附CO,且产生了较少的碳中间产物,从而成功地增强了催化剂的活性。此外,lMn-Cu-Ce催化剂由于氧化物之间的强烈相互作用还表现出优异的稳定性和耐水性。(3)以治理室内及封闭/半封闭空间内高温燃烧器排放的CO混合气(CO为主,少量的NOx和烃类)为目标,制备了具有高活性耐高温的Zr掺杂Pd/CeO2催化剂。考察了Zr掺杂Pd/Ce02催化剂高温老化前后(1000 ℃下热处理5小时)催化剂的表面结构、化学和电子性能对CO混合气去除效率的影响。结果表明,PdCeo.50Zro50样品老化前后没有发生相分离和明显的晶粒长大,且Pd到载体的电子转移可以增强两者之间的相互作用从而促进载体表面氧空位的形成,并激发出大量的表面活性氧。因此,PdCeo.5oZr0.50样品在老化前后表现出最佳的催化活性,可以有效地去除混合气中的CO和NO。(4)面对室内及封闭/半封闭空间内的CO突发性污染,制备了快速升温去除CO的催化组件。采用火焰燃烧法在FeCrAl电热丝上沉积催化剂涂层,涂层具有良好的机械结合力,这是由于金属基体中的A1元素在火焰燃烧的高温富氧环境中向外扩散,形成了反应型的中间粘接层。因此,金属整体式催化剂在320℃下通断电3500次循环后仍然可以保持稳定的高活性;其次,耦合通电加热的方式可以实现使金属整体式催化剂快速升温。从室温升温到320℃仅需要8秒钟,升温到680 ℃仅需要15秒。此外,CuO-CeO2金属整体式催化剂对CO的反应速率要高于其颗粒催化剂,且在320℃有良好的稳定性。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
氧化铈基论文参考文献
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