本文主要研究内容
作者张生,刘海,张娜,夏荣,况思宇,尹鸽平,马新宾（2019）在《铂纳米晶的电子结构调控用于高效乙醇电化学氧化（英文）》一文中研究指出：直接乙醇燃料电池是一种高效、绿色的低温燃料电池,但其发展受到阳极电催化氧化乙醇缓慢动力学的限制.目前,Pt基材料是最适合用于乙醇氧化反应（EOR）的电催化剂.然而其活性中心容易被反应过程中生成的中间体CO吸附而中毒,在很大程度上降低了催化剂的活性和稳定性.减轻Pt中毒的一种有效方法是引入第二种金属（如Sn,Ru,Rh等）以形成双金属催化剂.其中,Pt-Sn双金属催化剂由于其优异的乙醇氧化性能而得到了广泛研究.根据相关报道,与Pt相邻的Sn原子有利于H2O在其表面吸附解离并形成OHads活性物种,从而促进Pt表面反应中间体CO的氧化并重新释放出活性位.在金属氧化物中,氧化锡（SnOx）由于其在酸性电解质中较高的稳定性而被广泛用作DAFC中的助催化剂.目前,大多数研究认为,引入第二金属后催化活性的增强源于几何效应,而其中电子效应的影响却不明确.因此,深入了解Pt和SnOx之间的电子效应对于提高乙醇的电催化性能具有重要意义.本文首先通过乙二醇法合成了Pt/SnOx/石墨烯纳米复合材料,通过X-射线衍射（XRD）和透射电子显微镜（TEM）对催化剂的结构和形貌进行了表征.结果表明,Pt/SnOx异质结构均匀分散在石墨烯载体上.XPS表明,催化剂中的Pt主要以Pt0形式存在,其被认为是乙醇氧化的主要活性位点.同时,Pt/SnOx/石墨烯中Pt 4f的结合能相对于Pt/C催化剂负向移动了0.37e V,这主要是由于存在从石墨烯和SnOx到Pt的电子转移,证明了载体和金属氧化物对Pt活性中心的电子改性.电化学循环伏安（CV）曲线中,正扫的氧化峰反映了电催化剂对乙醇的氧化能力.Pt/SnOx/石墨烯和Pt/石墨烯的峰电流密度分别是商业Pt/XC-72催化剂的2.82和1.82倍,表明Pt/SnOx/石墨烯具有更加优异的乙醇电催化氧化活性.此外,Pt/SnOx/石墨烯的正向氧化峰电位比Pt/石墨烯和Pt/XC-72低约30至40 m V,表明SnOx和石墨烯的引入降低了乙醇氧化的起始电位.CO氧化实验中,Pt/SnOx/石墨烯对应乙醇氧化的起始电位和峰电位都有所下降,表明CO在Pt/SnOx/石墨烯上更容易被氧化.Pt/SnOx/石墨烯催化剂的CO氧化增强效应可以解释为SnOx和石墨烯的供电子效应降低了Pt对CO中π反键轨道的电子给予能力,从而削弱了CO在Pt上的吸附.此外,在Pt/SnOx异质结构中,SnOx的电子给予效应可促进H2O的解离,在Pt上产生更多的OHads并加速相邻Pt活性位点上COads的氧化.Pt/SnOx/石墨烯也显示出良好的稳定性,这主要是由于石墨烯和SnOx的电子给予效应使得Pt表面的电子亲和力减弱,从而产生更多的氧化物质(如水分解中的OHads),加速了中毒中间体的氧化和去除效率.与常规的铂纳米催化剂相比,该催化剂表现出较高的活性和稳定性,是非常有潜力的乙醇电氧化催化剂.
Abstract
zhi jie yi chun ran liao dian chi shi yi chong gao xiao 、lu se de di wen ran liao dian chi ,dan ji fa zhan shou dao yang ji dian cui hua yang hua yi chun huan man dong li xue de xian zhi .mu qian ,Ptji cai liao shi zui kuo ge yong yu yi chun yang hua fan ying （EOR）de dian cui hua ji .ran er ji huo xing zhong xin rong yi bei fan ying guo cheng zhong sheng cheng de zhong jian ti COxi fu er zhong du ,zai hen da cheng du shang jiang di le cui hua ji de huo xing he wen ding xing .jian qing Ptzhong du de yi chong you xiao fang fa shi yin ru di er chong jin shu （ru Sn,Ru,Rhdeng ）yi xing cheng shuang jin shu cui hua ji .ji zhong ,Pt-Snshuang jin shu cui hua ji you yu ji you yi de yi chun yang hua xing neng er de dao le an fan yan jiu .gen ju xiang guan bao dao ,yu Ptxiang lin de Snyuan zi you li yu H2Ozai ji biao mian xi fu jie li bing xing cheng OHadshuo xing wu chong ,cong er cu jin Ptbiao mian fan ying zhong jian ti COde yang hua bing chong xin shi fang chu huo xing wei .zai jin shu yang hua wu zhong ,yang hua xi （SnOx）you yu ji zai suan xing dian jie zhi zhong jiao gao de wen ding xing er bei an fan yong zuo DAFCzhong de zhu cui hua ji .mu qian ,da duo shu yan jiu ren wei ,yin ru di er jin shu hou cui hua huo xing de zeng jiang yuan yu ji he xiao ying ,er ji zhong dian zi xiao ying de ying xiang que bu ming que .yin ci ,shen ru le jie Pthe SnOxzhi jian de dian zi xiao ying dui yu di gao yi chun de dian cui hua xing neng ju you chong yao yi yi .ben wen shou xian tong guo yi er chun fa ge cheng le Pt/SnOx/dan mo xi na mi fu ge cai liao ,tong guo X-she xian yan she （XRD）he tou she dian zi xian wei jing （TEM）dui cui hua ji de jie gou he xing mao jin hang le biao zheng .jie guo biao ming ,Pt/SnOxyi zhi jie gou jun yun fen san zai dan mo xi zai ti shang .XPSbiao ming ,cui hua ji zhong de Ptzhu yao yi Pt0xing shi cun zai ,ji bei ren wei shi yi chun yang hua de zhu yao huo xing wei dian .tong shi ,Pt/SnOx/dan mo xi zhong Pt 4fde jie ge neng xiang dui yu Pt/Ccui hua ji fu xiang yi dong le 0.37e V,zhe zhu yao shi you yu cun zai cong dan mo xi he SnOxdao Ptde dian zi zhuai yi ,zheng ming le zai ti he jin shu yang hua wu dui Pthuo xing zhong xin de dian zi gai xing .dian hua xue xun huan fu an （CV）qu xian zhong ,zheng sao de yang hua feng fan ying le dian cui hua ji dui yi chun de yang hua neng li .Pt/SnOx/dan mo xi he Pt/dan mo xi de feng dian liu mi du fen bie shi shang ye Pt/XC-72cui hua ji de 2.82he 1.82bei ,biao ming Pt/SnOx/dan mo xi ju you geng jia you yi de yi chun dian cui hua yang hua huo xing .ci wai ,Pt/SnOx/dan mo xi de zheng xiang yang hua feng dian wei bi Pt/dan mo xi he Pt/XC-72di yao 30zhi 40 m V,biao ming SnOxhe dan mo xi de yin ru jiang di le yi chun yang hua de qi shi dian wei .COyang hua shi yan zhong ,Pt/SnOx/dan mo xi dui ying yi chun yang hua de qi shi dian wei he feng dian wei dou you suo xia jiang ,biao ming COzai Pt/SnOx/dan mo xi shang geng rong yi bei yang hua .Pt/SnOx/dan mo xi cui hua ji de COyang hua zeng jiang xiao ying ke yi jie shi wei SnOxhe dan mo xi de gong dian zi xiao ying jiang di le Ptdui COzhong πfan jian gui dao de dian zi gei yu neng li ,cong er xiao ruo le COzai Ptshang de xi fu .ci wai ,zai Pt/SnOxyi zhi jie gou zhong ,SnOxde dian zi gei yu xiao ying ke cu jin H2Ode jie li ,zai Ptshang chan sheng geng duo de OHadsbing jia su xiang lin Pthuo xing wei dian shang COadsde yang hua .Pt/SnOx/dan mo xi ye xian shi chu liang hao de wen ding xing ,zhe zhu yao shi you yu dan mo xi he SnOxde dian zi gei yu xiao ying shi de Ptbiao mian de dian zi qin he li jian ruo ,cong er chan sheng geng duo de yang hua wu zhi (ru shui fen jie zhong de OHads),jia su le zhong du zhong jian ti de yang hua he qu chu xiao lv .yu chang gui de bo na mi cui hua ji xiang bi ,gai cui hua ji biao xian chu jiao gao de huo xing he wen ding xing ,shi fei chang you qian li de yi chun dian yang hua cui hua ji .
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自Chinese Journal of Catalysis的张生,刘海,张娜,夏荣,况思宇,尹鸽平,马新宾，发表于刊物Chinese Journal of Catalysis2019年12期论文，是一篇关于铂纳米晶论文,乙醇氧化论文,电催化剂论文,氧化锡异质结论文,电子效应论文,Chinese Journal of Catalysis2019年12期论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自Chinese Journal of Catalysis2019年12期论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
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