谭力:稀土基金属-有机框架材料的设计合成及其对离子的荧光探测论文

谭力:稀土基金属-有机框架材料的设计合成及其对离子的荧光探测论文

本文主要研究内容

作者谭力(2019)在《稀土基金属-有机框架材料的设计合成及其对离子的荧光探测》一文中研究指出:水是生命之源。作为人们日常生活中不可或缺的元素,干净安全的饮用水是人们健康生活的基石。当前,社会快速发展,环境问题加剧,其中饮用水安全问题更是一大焦点,由其导致的重大安全事故屡见不鲜。饮用水中含有适当含量的矿物盐和微量元素,这些生命必需的物质和纯水一起补充人体所需,维持人体健康平衡,因此针对饮用水中成分及含量的检测意义重大。在众多检测方法中,荧光探测技术由于其测试灵敏度高、特异性好、测试手段简便受到人们的青睐。稀土元素在传统无机荧光材料中已被广泛应用,近期兴起的发光金属-有机框架材料将稀土离子引入周期性多孔结构之中,兼具晶体框架特异的富集作用、结构可设计性与稀土离子优异的荧光性能,有望在进一步的实际应用中发挥其作用。金属-有机框架材料(Metal-organic frameworks,简称MOFs)又称为多孔配位聚合物(Porous coordination polymers,简称PCP)[1,2],是金属离子或金属团簇通过有机配体以配位键的形式连接进而延伸形成的具有长程有序结构的晶体框架材料[3.4]。发光金属-有机框架材料(Luminescent metal-organic frameworks,简称LMOFs)[5]是其中一个重要的分支。MOFs的设计和制备具有高度的可调性,选用能级匹配、含有特定路易斯位点的有机配体与稀土离子通过溶剂热法可以合成具有孔道结构、稳定性好的发光稀土基金属-有机框架材料。基于路易斯酸碱配位,利用MOFs主体与客体探测目标的相互作用影响框架结构中有机配体与稀土离子之间的能量传递,可以实现以稀土离子荧光强度的变化为信的定性、定量的特异性探测。文中选用有机配体L1(3-(3,5-(dicarboxylphenyl)-5-(4-cacarboxylphenyl)-1HH-1,2,4-triazole),通过溶剂热法合成了一种新型的具有孔道结构和较大比表面积(597 m2·g-1)的铽基稀土MOF材料Tb-MOF-1,该MOF具有良好的稳定性和荧光性能,能够对水溶液中的磷酸根离子进行探测,探测特异性高、检测限低至11 nM。其探测机理在于MOF框架结构中的稀土离子作为路易斯酸位点,易与水溶液中的磷酸根离子配位,使得Tb-MOF-1的结构一定程度破坏,从而实现对水中磷酸根离子的淬灭型荧光探测。选用有机配体L2(2,5-Pyridinedicarboxylic acid),以溶剂热法设计合成了一种铕基稀土MOF材料Eu-MOF-2。该MOF材料具有良好的水稳性和荧光性能,能够实现对水中铝离子的淬灭型荧光探测,且具有良好的特异性和低检测限(13μM);并进一步探索了其探测机理:MOF框架中配体上的N与铝离子的配位作用影响了含羧酸配体向稀土离子的敏化作用,改变了该MOF具有的Eu3+特征性荧光发射的强度,达到了铝离子探测的目的。在第三章内容的基础上,使用有机配体L3(4,4’-(1,3-Phenylene)dibenzoic acid,C20H14O4),通过溶剂热反应在弱碱性条件下合成了一种新型的铕基稀土MOF材料Eu-MOF-3,合成条件中原位加入少量氟离子生成的F-@Eu-MOF-3仍旧能够保持Eu-MOF-3原本的结构。F-@Eu-MOF-3具有良好的稳定性,能够同时发射归属于配体分子和Eu3+的特征荧光。在应用中,利用铝离子与F-@Eu-MOF-3中的F-配位,实现了对水溶液中铝离子的荧光增强型检测。该荧光探针较Eu-MOF-2探测准确性更高,检测限更低(1.7 μM)。

Abstract

shui shi sheng ming zhi yuan 。zuo wei ren men ri chang sheng huo zhong bu ke huo que de yuan su ,gan jing an quan de yin yong shui shi ren men jian kang sheng huo de ji dan 。dang qian ,she hui kuai su fa zhan ,huan jing wen ti jia ju ,ji zhong yin yong shui an quan wen ti geng shi yi da jiao dian ,you ji dao zhi de chong da an quan shi gu lv jian bu xian 。yin yong shui zhong han you kuo dang han liang de kuang wu yan he wei liang yuan su ,zhe xie sheng ming bi xu de wu zhi he chun shui yi qi bu chong ren ti suo xu ,wei chi ren ti jian kang ping heng ,yin ci zhen dui yin yong shui zhong cheng fen ji han liang de jian ce yi yi chong da 。zai zhong duo jian ce fang fa zhong ,ying guang tan ce ji shu you yu ji ce shi ling min du gao 、te yi xing hao 、ce shi shou duan jian bian shou dao ren men de qing lai 。xi tu yuan su zai chuan tong mo ji ying guang cai liao zhong yi bei an fan ying yong ,jin ji xing qi de fa guang jin shu -you ji kuang jia cai liao jiang xi tu li zi yin ru zhou ji xing duo kong jie gou zhi zhong ,jian ju jing ti kuang jia te yi de fu ji zuo yong 、jie gou ke she ji xing yu xi tu li zi you yi de ying guang xing neng ,you wang zai jin yi bu de shi ji ying yong zhong fa hui ji zuo yong 。jin shu -you ji kuang jia cai liao (Metal-organic frameworks,jian chen MOFs)you chen wei duo kong pei wei ju ge wu (Porous coordination polymers,jian chen PCP)[1,2],shi jin shu li zi huo jin shu tuan cu tong guo you ji pei ti yi pei wei jian de xing shi lian jie jin er yan shen xing cheng de ju you chang cheng you xu jie gou de jing ti kuang jia cai liao [3.4]。fa guang jin shu -you ji kuang jia cai liao (Luminescent metal-organic frameworks,jian chen LMOFs)[5]shi ji zhong yi ge chong yao de fen zhi 。MOFsde she ji he zhi bei ju you gao du de ke diao xing ,shua yong neng ji pi pei 、han you te ding lu yi si wei dian de you ji pei ti yu xi tu li zi tong guo rong ji re fa ke yi ge cheng ju you kong dao jie gou 、wen ding xing hao de fa guang xi tu ji jin shu -you ji kuang jia cai liao 。ji yu lu yi si suan jian pei wei ,li yong MOFszhu ti yu ke ti tan ce mu biao de xiang hu zuo yong ying xiang kuang jia jie gou zhong you ji pei ti yu xi tu li zi zhi jian de neng liang chuan di ,ke yi shi xian yi xi tu li zi ying guang jiang du de bian hua wei xin de ding xing 、ding liang de te yi xing tan ce 。wen zhong shua yong you ji pei ti L1(3-(3,5-(dicarboxylphenyl)-5-(4-cacarboxylphenyl)-1HH-1,2,4-triazole),tong guo rong ji re fa ge cheng le yi chong xin xing de ju you kong dao jie gou he jiao da bi biao mian ji (597 m2·g-1)de te ji xi tu MOFcai liao Tb-MOF-1,gai MOFju you liang hao de wen ding xing he ying guang xing neng ,neng gou dui shui rong ye zhong de lin suan gen li zi jin hang tan ce ,tan ce te yi xing gao 、jian ce xian di zhi 11 nM。ji tan ce ji li zai yu MOFkuang jia jie gou zhong de xi tu li zi zuo wei lu yi si suan wei dian ,yi yu shui rong ye zhong de lin suan gen li zi pei wei ,shi de Tb-MOF-1de jie gou yi ding cheng du po huai ,cong er shi xian dui shui zhong lin suan gen li zi de cui mie xing ying guang tan ce 。shua yong you ji pei ti L2(2,5-Pyridinedicarboxylic acid),yi rong ji re fa she ji ge cheng le yi chong you ji xi tu MOFcai liao Eu-MOF-2。gai MOFcai liao ju you liang hao de shui wen xing he ying guang xing neng ,neng gou shi xian dui shui zhong lv li zi de cui mie xing ying guang tan ce ,ju ju you liang hao de te yi xing he di jian ce xian (13μM);bing jin yi bu tan suo le ji tan ce ji li :MOFkuang jia zhong pei ti shang de Nyu lv li zi de pei wei zuo yong ying xiang le han suo suan pei ti xiang xi tu li zi de min hua zuo yong ,gai bian le gai MOFju you de Eu3+te zheng xing ying guang fa she de jiang du ,da dao le lv li zi tan ce de mu de 。zai di san zhang nei rong de ji chu shang ,shi yong you ji pei ti L3(4,4’-(1,3-Phenylene)dibenzoic acid,C20H14O4),tong guo rong ji re fan ying zai ruo jian xing tiao jian xia ge cheng le yi chong xin xing de you ji xi tu MOFcai liao Eu-MOF-3,ge cheng tiao jian zhong yuan wei jia ru shao liang fu li zi sheng cheng de F-@Eu-MOF-3reng jiu neng gou bao chi Eu-MOF-3yuan ben de jie gou 。F-@Eu-MOF-3ju you liang hao de wen ding xing ,neng gou tong shi fa she gui shu yu pei ti fen zi he Eu3+de te zheng ying guang 。zai ying yong zhong ,li yong lv li zi yu F-@Eu-MOF-3zhong de F-pei wei ,shi xian le dui shui rong ye zhong lv li zi de ying guang zeng jiang xing jian ce 。gai ying guang tan zhen jiao Eu-MOF-2tan ce zhun que xing geng gao ,jian ce xian geng di (1.7 μM)。

论文参考文献

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自浙江大学的谭力,发表于刊物浙江大学2019-07-04论文,是一篇关于金属有机框架材料论文,荧光探测论文,稀土金属论文,路易斯酸碱对论文,浙江大学2019-07-04论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自浙江大学2019-07-04论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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