本文主要研究内容
作者夏玉林（2019）在《类质同像置换对闪锌矿和黄铁矿表面反应性的制约》一文中研究指出：作为有色金属和稀有分散元素的重要载体,硫化物矿物的表面反应性及其地球化学行为受到广泛的关注,而闪锌矿和黄铁矿是最常见的硫化物矿物。闪锌矿是一种亲汞的硫化物矿物,其对汞的吸附固定作用控制着汞的地球化学行为,并在治理人为汞污染方面具有重要的应用前景。已有研究主要关注闪锌矿对水体中Hg2+的吸附能力和反应机理,但关于闪锌矿对气态Hg0吸附性能与作用机制的研究报道还不多见。黄铁矿的氧化作用会产生大量的酸性矿山废水以及重金属污染,故黄铁矿的表面氧化是当前矿物学以及相关领域的研究热点。黄铁矿的氧化会产生羟基自由基（·OH）。·OH具有较高的氧化还原电位,可无选择性地氧化环境污染物,制约着相关环境物质的迁移,转化和归趋。在自然界中,闪锌矿和黄铁矿结构中广泛存在类质同像置换,可能影响着矿物的物理化学性质以及表面反应性。铁是闪锌矿最常见的置换离子,尽管已有研究表明铁的置换作用增强闪锌矿对Hg2+的去除性能,但其对闪锌矿吸附固定气态Hg0反应性的影响程度和制约机制仍不明确。天然黄铁矿的结构中存在多种过渡族金属离子,已有研究深入探讨了黄铁矿的氧化过程以及产·OH机制,但尚未关注在氧化过程中,典型置换离子对·OH形成速率的影响。为此,本学位论文以“类质同像置换对闪锌矿和黄铁矿表面反应性的制约”为主题,以合成（铁置换）闪锌矿和（钴、镍和锰置换）黄铁矿为研究对象,利用多种现代谱学技术,考察上述典型类质同像置换作用对闪锌矿和黄铁矿晶体结构特征和表面物理化学性质的影响,分别通过闪锌矿吸附气态Hg0,以及黄铁矿氧化产·OH模拟实验,对上述科学问题进行了深入探讨,取得了以下认识:一、揭示了铁置换对闪锌矿吸附气态Hg0性能的制约机制Fe取代闪锌矿中的Zn会伴随O对S的共置换作用,并显著影响闪锌矿的物理化学特性和表面反应性。共置换作用增加了闪锌矿表面的Zn-S键长,增强磁性,但降低了闪锌矿的氧化和还原温度。闪锌矿对气态Hg0的吸附机制遵循类Mars-Maessen原理,即表面Zn-S键断裂与Hg-S键形成。由于共置换作用降低了闪锌矿表面Zn-S的键强,故提高了闪锌矿对气态Hg0的吸附活性。在模拟烟气条件下,铁置换闪锌矿对气态Hg0的吸附速率是纯闪锌矿的4-5倍,并比其他磁性吸附剂具有更优异的气态Hg0吸附性能和循环再生性。上述结果表明,铁置换闪锌矿在燃煤电厂烟气的Hg0污染治理领域具有良好的应用前景。二、阐明了类质同像置换对黄铁矿氧化产·OH性能的制约机制Co、Ni、Mn的置换作用延缓了黄铁矿晶体的生长,增加了表面Fe-S键长,使黄铁矿暴露更多高能反应面。这些置换离子会增加黄铁矿的比表面积和电子传递效率,降低黄铁矿的热稳定性。在有氧的酸性水溶液中,纯黄铁矿和Co、Ni、Mn置换黄铁矿氧化产·OH的速率（比表面积标化）分别为:1.30×10-3、4.40×10-3、1.29×10-1和1.94×10-3?mol L-1min-1 g m-2。置换离子不同程度地提高黄铁矿的电子传递效率,促进了中间产物H2O2的形成,从而增强黄铁矿在有氧的酸性水溶液中产·OH的能力。Co-Py的电子传递效率最高;Ni-Py具有（111）高能反应面,能促进黄铁矿的氧化;Mn-Py溶液中Fe3+会显著抑制H2O2的生成。因此,置换离子对黄铁矿氧化产·OH速率的促进作用,按照由大到小排序为:Co>Ni>Mn。以上研究成果将有助于深入理解和掌握闪锌矿和黄铁矿的地球化学行为,并为两种矿物在环境工程中的应用奠定理论基础。
Abstract
zuo wei you se jin shu he xi you fen san yuan su de chong yao zai ti ,liu hua wu kuang wu de biao mian fan ying xing ji ji de qiu hua xue hang wei shou dao an fan de guan zhu ,er shan xin kuang he huang tie kuang shi zui chang jian de liu hua wu kuang wu 。shan xin kuang shi yi chong qin gong de liu hua wu kuang wu ,ji dui gong de xi fu gu ding zuo yong kong zhi zhao gong de de qiu hua xue hang wei ,bing zai zhi li ren wei gong wu ran fang mian ju you chong yao de ying yong qian jing 。yi you yan jiu zhu yao guan zhu shan xin kuang dui shui ti zhong Hg2+de xi fu neng li he fan ying ji li ,dan guan yu shan xin kuang dui qi tai Hg0xi fu xing neng yu zuo yong ji zhi de yan jiu bao dao hai bu duo jian 。huang tie kuang de yang hua zuo yong hui chan sheng da liang de suan xing kuang shan fei shui yi ji chong jin shu wu ran ,gu huang tie kuang de biao mian yang hua shi dang qian kuang wu xue yi ji xiang guan ling yu de yan jiu re dian 。huang tie kuang de yang hua hui chan sheng qiang ji zi you ji （·OH）。·OHju you jiao gao de yang hua hai yuan dian wei ,ke mo shua ze xing de yang hua huan jing wu ran wu ,zhi yao zhao xiang guan huan jing wu zhi de qian yi ,zhuai hua he gui qu 。zai zi ran jie zhong ,shan xin kuang he huang tie kuang jie gou zhong an fan cun zai lei zhi tong xiang zhi huan ,ke neng ying xiang zhao kuang wu de wu li hua xue xing zhi yi ji biao mian fan ying xing 。tie shi shan xin kuang zui chang jian de zhi huan li zi ,jin guan yi you yan jiu biao ming tie de zhi huan zuo yong zeng jiang shan xin kuang dui Hg2+de qu chu xing neng ,dan ji dui shan xin kuang xi fu gu ding qi tai Hg0fan ying xing de ying xiang cheng du he zhi yao ji zhi reng bu ming que 。tian ran huang tie kuang de jie gou zhong cun zai duo chong guo du zu jin shu li zi ,yi you yan jiu shen ru tan tao le huang tie kuang de yang hua guo cheng yi ji chan ·OHji zhi ,dan shang wei guan zhu zai yang hua guo cheng zhong ,dian xing zhi huan li zi dui ·OHxing cheng su lv de ying xiang 。wei ci ,ben xue wei lun wen yi “lei zhi tong xiang zhi huan dui shan xin kuang he huang tie kuang biao mian fan ying xing de zhi yao ”wei zhu ti ,yi ge cheng （tie zhi huan ）shan xin kuang he （gu 、nie he meng zhi huan ）huang tie kuang wei yan jiu dui xiang ,li yong duo chong xian dai pu xue ji shu ,kao cha shang shu dian xing lei zhi tong xiang zhi huan zuo yong dui shan xin kuang he huang tie kuang jing ti jie gou te zheng he biao mian wu li hua xue xing zhi de ying xiang ,fen bie tong guo shan xin kuang xi fu qi tai Hg0,yi ji huang tie kuang yang hua chan ·OHmo ni shi yan ,dui shang shu ke xue wen ti jin hang le shen ru tan tao ,qu de le yi xia ren shi :yi 、jie shi le tie zhi huan dui shan xin kuang xi fu qi tai Hg0xing neng de zhi yao ji zhi Fequ dai shan xin kuang zhong de Znhui ban sui Odui Sde gong zhi huan zuo yong ,bing xian zhe ying xiang shan xin kuang de wu li hua xue te xing he biao mian fan ying xing 。gong zhi huan zuo yong zeng jia le shan xin kuang biao mian de Zn-Sjian chang ,zeng jiang ci xing ,dan jiang di le shan xin kuang de yang hua he hai yuan wen du 。shan xin kuang dui qi tai Hg0de xi fu ji zhi zun xun lei Mars-Maessenyuan li ,ji biao mian Zn-Sjian duan lie yu Hg-Sjian xing cheng 。you yu gong zhi huan zuo yong jiang di le shan xin kuang biao mian Zn-Sde jian jiang ,gu di gao le shan xin kuang dui qi tai Hg0de xi fu huo xing 。zai mo ni yan qi tiao jian xia ,tie zhi huan shan xin kuang dui qi tai Hg0de xi fu su lv shi chun shan xin kuang de 4-5bei ,bing bi ji ta ci xing xi fu ji ju you geng you yi de qi tai Hg0xi fu xing neng he xun huan zai sheng xing 。shang shu jie guo biao ming ,tie zhi huan shan xin kuang zai ran mei dian an yan qi de Hg0wu ran zhi li ling yu ju you liang hao de ying yong qian jing 。er 、chan ming le lei zhi tong xiang zhi huan dui huang tie kuang yang hua chan ·OHxing neng de zhi yao ji zhi Co、Ni、Mnde zhi huan zuo yong yan huan le huang tie kuang jing ti de sheng chang ,zeng jia le biao mian Fe-Sjian chang ,shi huang tie kuang bao lou geng duo gao neng fan ying mian 。zhe xie zhi huan li zi hui zeng jia huang tie kuang de bi biao mian ji he dian zi chuan di xiao lv ,jiang di huang tie kuang de re wen ding xing 。zai you yang de suan xing shui rong ye zhong ,chun huang tie kuang he Co、Ni、Mnzhi huan huang tie kuang yang hua chan ·OHde su lv （bi biao mian ji biao hua ）fen bie wei :1.30×10-3、4.40×10-3、1.29×10-1he 1.94×10-3?mol L-1min-1 g m-2。zhi huan li zi bu tong cheng du de di gao huang tie kuang de dian zi chuan di xiao lv ,cu jin le zhong jian chan wu H2O2de xing cheng ,cong er zeng jiang huang tie kuang zai you yang de suan xing shui rong ye zhong chan ·OHde neng li 。Co-Pyde dian zi chuan di xiao lv zui gao ;Ni-Pyju you （111）gao neng fan ying mian ,neng cu jin huang tie kuang de yang hua ;Mn-Pyrong ye zhong Fe3+hui xian zhe yi zhi H2O2de sheng cheng 。yin ci ,zhi huan li zi dui huang tie kuang yang hua chan ·OHsu lv de cu jin zuo yong ,an zhao you da dao xiao pai xu wei :Co>Ni>Mn。yi shang yan jiu cheng guo jiang you zhu yu shen ru li jie he zhang wo shan xin kuang he huang tie kuang de de qiu hua xue hang wei ,bing wei liang chong kuang wu zai huan jing gong cheng zhong de ying yong dian ding li lun ji chu 。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自中国科学院大学(中国科学院广州地球化学研究所)的夏玉林，发表于刊物中国科学院大学(中国科学院广州地球化学研究所)2019-07-08论文，是一篇关于闪锌矿论文,黄铁矿论文,类质同像置换论文,表面反应性论文,中国科学院大学(中国科学院广州地球化学研究所)2019-07-08论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自中国科学院大学(中国科学院广州地球化学研究所)2019-07-08论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
标签：闪锌矿论文; 黄铁矿论文; 类质同像置换论文; 表面反应性论文; 中国科学院大学(中国科学院广州地球化学研究所)2019-07-08论文;