张文生:丙烷选择氧化制丙烯酸Mo-V-Te-Nb-O催化剂的掺杂研究论文

张文生:丙烷选择氧化制丙烯酸Mo-V-Te-Nb-O催化剂的掺杂研究论文

本文主要研究内容

作者张文生(2019)在《丙烷选择氧化制丙烯酸Mo-V-Te-Nb-O催化剂的掺杂研究》一文中研究指出:丙烯酸是现代化工十分重要的基础原料和中间体之一。目前,工业上制丙烯酸主要以丙烯为原料,通过两步氧化制得。由于丙烯价格较为昂贵,导致生产成本偏高。因此,以储量丰富、廉价易得的丙烷替代丙烯生产丙烯酸成为该领域的研究重点。据专利报道Mo-V-Te-Nb-O复合金属氧化物催化剂是目前效果最佳的丙烷选择氧化制丙烯酸催化剂,其丙烯酸的收率可达48%,但重复性较差,尚不能实现工业化。因此,在此基础上对该催化剂进行进一步调变和改性仍然是该领域的研究重点,同时寻找合适的载体进行催化剂的负载,探索适合用于工业化应用的条件,对优化能源利用结构和推动化工行业的发展具有十分重要的意义。为了进一步研究出性能更加优异、具备工业化应用前景的丙烷选择氧化制丙烯酸的Mo-V-Te-Nb-O催化剂。本研究在实验室前期的研究基础上,主要从事了以下两方面的研究:一方面利用P元素的酸性,Sb元素能促进氧化脱氢、增加晶格氧供体及改善催化剂相结构稳定性等特点,进行元素掺杂,研究P和Sb元素的引入对催化剂催化性能的影响,为更好地改善催化剂性能奠定基础;另一方面进行了载体负载研究,主要考察载体种类、负载方式、载体含量等因素对负载型催化剂催化性能的影响,为更好地实现工业化应用奠定基础。本研究的主要成果如下:(1)以Mo1V0.3Te0.23Nb0.c2O催化剂为基础,进行P和Sb元素的掺杂研究,实验结果表明,适量的P元素(P/Mo=0.02(mol))和Sb元素(Sb/Mo=0.01(mol))的掺杂,均能一定程度上提高催化剂的催化性能。Mo1V0.3Te0.23Nb0.12 P 0.02O催化剂的丙烯酸得率为45.8%,Mo1V0.3Te0.23Nb0.12Sb0.01O催化剂的丙烯酸得率为48.5%,均高于未掺杂的催化剂(42.4%)。(2)P和Sb元素的掺杂,使得催化剂表面的Mo6+和V5+物种的含量减少,催化剂的活性相结构M1相和M2相的相对含量发生变化,催化剂的氧化能力减弱,表面酸性降低,从而导致丙烷转化率下降,丙烯酸的选择性升高。(3)制备了稳定性良好的Mo1V0.3Te0.23Nb0.12O@HZSM-5催化剂。通过负载HZSM-5分子筛发现,载体的负载一定程度上减少了催化剂活性相结构的含量,从而降低了其催化性能,但催化剂的稳定性良好。

Abstract

bing xi suan shi xian dai hua gong shi fen chong yao de ji chu yuan liao he zhong jian ti zhi yi 。mu qian ,gong ye shang zhi bing xi suan zhu yao yi bing xi wei yuan liao ,tong guo liang bu yang hua zhi de 。you yu bing xi jia ge jiao wei ang gui ,dao zhi sheng chan cheng ben pian gao 。yin ci ,yi chu liang feng fu 、lian jia yi de de bing wan ti dai bing xi sheng chan bing xi suan cheng wei gai ling yu de yan jiu chong dian 。ju zhuan li bao dao Mo-V-Te-Nb-Ofu ge jin shu yang hua wu cui hua ji shi mu qian xiao guo zui jia de bing wan shua ze yang hua zhi bing xi suan cui hua ji ,ji bing xi suan de shou lv ke da 48%,dan chong fu xing jiao cha ,shang bu neng shi xian gong ye hua 。yin ci ,zai ci ji chu shang dui gai cui hua ji jin hang jin yi bu diao bian he gai xing reng ran shi gai ling yu de yan jiu chong dian ,tong shi xun zhao ge kuo de zai ti jin hang cui hua ji de fu zai ,tan suo kuo ge yong yu gong ye hua ying yong de tiao jian ,dui you hua neng yuan li yong jie gou he tui dong hua gong hang ye de fa zhan ju you shi fen chong yao de yi yi 。wei le jin yi bu yan jiu chu xing neng geng jia you yi 、ju bei gong ye hua ying yong qian jing de bing wan shua ze yang hua zhi bing xi suan de Mo-V-Te-Nb-Ocui hua ji 。ben yan jiu zai shi yan shi qian ji de yan jiu ji chu shang ,zhu yao cong shi le yi xia liang fang mian de yan jiu :yi fang mian li yong Pyuan su de suan xing ,Sbyuan su neng cu jin yang hua tuo qing 、zeng jia jing ge yang gong ti ji gai shan cui hua ji xiang jie gou wen ding xing deng te dian ,jin hang yuan su can za ,yan jiu Phe Sbyuan su de yin ru dui cui hua ji cui hua xing neng de ying xiang ,wei geng hao de gai shan cui hua ji xing neng dian ding ji chu ;ling yi fang mian jin hang le zai ti fu zai yan jiu ,zhu yao kao cha zai ti chong lei 、fu zai fang shi 、zai ti han liang deng yin su dui fu zai xing cui hua ji cui hua xing neng de ying xiang ,wei geng hao de shi xian gong ye hua ying yong dian ding ji chu 。ben yan jiu de zhu yao cheng guo ru xia :(1)yi Mo1V0.3Te0.23Nb0.c2Ocui hua ji wei ji chu ,jin hang Phe Sbyuan su de can za yan jiu ,shi yan jie guo biao ming ,kuo liang de Pyuan su (P/Mo=0.02(mol))he Sbyuan su (Sb/Mo=0.01(mol))de can za ,jun neng yi ding cheng du shang di gao cui hua ji de cui hua xing neng 。Mo1V0.3Te0.23Nb0.12 P 0.02Ocui hua ji de bing xi suan de lv wei 45.8%,Mo1V0.3Te0.23Nb0.12Sb0.01Ocui hua ji de bing xi suan de lv wei 48.5%,jun gao yu wei can za de cui hua ji (42.4%)。(2)Phe Sbyuan su de can za ,shi de cui hua ji biao mian de Mo6+he V5+wu chong de han liang jian shao ,cui hua ji de huo xing xiang jie gou M1xiang he M2xiang de xiang dui han liang fa sheng bian hua ,cui hua ji de yang hua neng li jian ruo ,biao mian suan xing jiang di ,cong er dao zhi bing wan zhuai hua lv xia jiang ,bing xi suan de shua ze xing sheng gao 。(3)zhi bei le wen ding xing liang hao de Mo1V0.3Te0.23Nb0.12O@HZSM-5cui hua ji 。tong guo fu zai HZSM-5fen zi shai fa xian ,zai ti de fu zai yi ding cheng du shang jian shao le cui hua ji huo xing xiang jie gou de han liang ,cong er jiang di le ji cui hua xing neng ,dan cui hua ji de wen ding xing liang hao 。

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自浙江大学的张文生,发表于刊物浙江大学2019-07-17论文,是一篇关于丙烷论文,丙烯酸论文,选择氧化论文,掺杂论文,浙江大学2019-07-17论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自浙江大学2019-07-17论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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