固载钯催化剂论文-张琳玮,陆晓倩,骆珍,刘阳

固载钯催化剂论文-张琳玮,陆晓倩,骆珍,刘阳

导读:本文包含了固载钯催化剂论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献,主要关键词:软模板法,氮掺杂碳管,电催化剂,甘油氧化

固载钯催化剂论文文献综述

张琳玮,陆晓倩,骆珍,刘阳[1](2019)在《氮掺杂碳管载钯催化剂的制备及其电催化甘油氧化性能》一文中研究指出通过软模板法制备得到两端封闭的中空管状聚吡咯(PPy-NTs),以其作为前体经过不同温度高温碳化得到含氮碳纳米管(N-CNTs),负载钯金属制备得到了Pd/N-CNTs电催化剂.通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)等对催化剂结构、形貌及组成进行表征,使用电化学工作站对催化剂进行对甘油氧化反应的电催化性能研究.结果表明,制备得到的催化剂中,Pd/N-CNTs(800)对甘油氧化的电催化活性最优.Pd/N-CNTs(800)中N-CNTs为两端封闭的中空管状结构,形貌较均一;钯纳米粒子均匀分布在N-CNTs载体上,平均粒径2±0.2 nm.其对甘油氧化的峰电流值为2.08 A·mg■;在-0.1 V恒电位下1 800 s时的稳态电流值为0.59 A·mg■,是Pd/C催化剂的2.15倍;表现出了良好的甘油氧化电催化性能.(本文来源于《兰州理工大学学报》期刊2019年05期)

[2](2019)在《城市环境所在低比表面纤维基载钯催化剂去除VOCs研究中取得进展》一文中研究指出挥发性有机物(VOCs)是加重大气复合污染的重要前驱体之一。根据"十叁五"规划纲要,2020年VOCs排放总量较2015年要下降10%以上。要实现总量减排,亟需加大VOCs污染控制力度。催化燃烧技术是去除VOCs的主流技术之一,应用最为广泛的催化剂为贵金属催化剂。催化剂载体能提升贵金属分散和改变贵金属化学态,在VOCs转化活性、稳定性等方(本文来源于《能源化工》期刊2019年02期)

肖发新,吴琪,杨玉茹,胡吕[3](2018)在《废碳载钯催化剂回收钯工艺研究》一文中研究指出以废碳载钯催化剂为研究对象,经过焙烧、还原后采用盐酸-双氧水体系浸出,从浸出液中提纯得到海绵钯,对焙烧及浸出工艺条件对钯浸出率影响进行了研究。结果表明,随着焙烧温度、焙烧时间、水合肼用量、盐酸用量、双氧水用量的增大,钯浸出率先增大后减小。对0.5 g废催化剂样品,其适宜的焙烧条件为600℃焙烧30 min,还原剂为0.1 m L水合肼,以2 m L盐酸、0.2 m L双氧水为浸出剂,钯的累计浸出率为99.72%。表征分析结果显示,焙砂主要为球状颗粒物,原料中由活性炭为主要成分的块状和棒状物基本消失;焙砂主要含有钯、二氧化硅、硫酸钙和氧化钯,其中钯含量由2%提高到18.26%。(本文来源于《贵金属》期刊2018年02期)

齐亚妮[4](2018)在《表面含氧基团诱导+聚合环化推动的氮掺杂炭载钯催化剂及其对氯硝基苯选择性加氢性能》一文中研究指出氯代苯胺作为一种重要的有机合成中间体,在精细化学品行业中占有重要地位,其主要来源是氯代芳香硝基化合物的还原反应,其中催化加氢还原法因其操作过程绿色高效、能耗低等特点受到广泛关注。在氯代硝基苯加氢还原制备氯代苯胺的反应过程中极易发生氢解脱氯副反应,产生对设备和催化剂具有腐蚀性的脱氯副产物氯化氢。氮原子外层轨道上包含一对孤对电子,与碳原子之间的电负性差异使得氮原子在掺杂到活性炭结构以后可以有效地调变载体和金属间的电子效应以实现对氢解脱氯副反应的抑制。但是,氮物种在抑制脱氯反应中起到的具体作用还未得到明确解释。本文采用硝酸、双氧水和草酸处理活性炭得到不同表面含氧基团,进一步通过与乙二胺缩合形成不同含氮基团,探究了表面含氧基团引导氮物种形成的机制,研究了不同氮物种形式对催化剂活性炭载体和金属之间电子分布的调变情况,并探讨了对氯硝基苯液相加氢选择性的影响。主要得到如下成果:1)焙烧法微量掺氮(0.5 wt%)下,不同氮前驱体表现出不同的催化性能,分子含氮量越低(双氰胺>尿素≈乙二胺>丙氨酸)越能表现出良好的催化性能。其中,以丙氨酸为氮前驱体的催化剂表现出最佳的催化活性,以乙二胺为氮前驱体的催化剂具有最佳的脱氯抑制能力。2)钯前驱体与载体间的酸碱差异影响催化剂稳定性和催化性能。尤其当负电的氯钯酸为钯前驱体负载在碱性载体上易发生活性组分流失,而以碱性钯氨络合离子为金属前驱体时,催化剂经还原后可以表现出较好的催化性能和稳定性,最佳还原温度为250℃。3)热分解释放一氧化碳的含氧基团倾向于诱导形成较大比例的氨基基团,而热分解形成二氧化碳的含氧基团,倾向于转化形成吡咯型氮。值得注意的是,在吡咯氮为主导的CN_x结构中,吡咯氮和相邻的C(碳)原子、钯原子构成了富电子状态的Pd(钯)活性位,电子由N(氮)原子转移到毗邻的C原子和Pd原子上。富电子活性位有利于富电子态活化氢(H~-)的形成以及产物p-CAN的脱附,最终促成了对脱氯副反应的抑制。实现了p-CAN最佳选择性为99.90%的同时也展现出很好的重复利用性。(本文来源于《浙江工业大学》期刊2018-06-04)

丁顺民[5](2017)在《固体有机碱及其固载钯催化剂的设计合成及在碳—碳键形成反应中的应用》一文中研究指出碳-碳键的构建是有机化学的基础,已有很多的C-C键的构建方法被报道。几乎所有的C-C键形成反应都需要催化剂的参与,均相有机催化剂或金属催化剂残留一直是难以解决的问题。设计合成出高效、易分离、可循环使用的C-C键形成反应的多相催化剂一直是催化工作者追求的目标。有机碱由于其碱性及富电子位点,能催化一些简单的C-C键形成反应,如Aldol,Henry,Knoevenagel等反应;大部分有机碱含有富电子位点也可以作为配体螯合固载贵金属。本文从易功能化的二维材料氧化石墨烯(GO)及可调控官能团的多孔有机聚合物(POPs)出发,设计合成了一系列固体有机碱及其配位固载贵金属催化剂并通过有机元素分析,傅里叶红外,X射线衍射,X射线能谱,扫描电镜,透射电镜及原子发射光谱等对催化剂进行表征。将其应用于适当的C-C键形成反应中,催化剂表现出高效,高选择性,易分离,可循环的特点。(1)超强有机碱1,1,3,3-四甲基胍(TMG)通过氢键作用固载到氧化石墨烯上得到固体有机碱催化剂TMG/GO,并应用于Aldol反应中,该催化剂具有与均相催化接近的催化活性,并能循环使用多次,活性不降低;更重要的是具有很高的Aldol产物选择性,且能在反应过程中保持该选择性。通过实验结果我们提出了一个TMG/GO催化Aldol反应的可能机理。(2)通过酯化反应调变氧化石墨烯表面的酸性基团共价键负载3-氨丙基叁乙氧基硅烷,该能进一步阐述相同反应条件下,碱性基团越多,Aldol反应转化率越高,弱酸性的酚羟基有利于保持Aldol产物不脱水生成烯酮类产物。(3)固体有机碱TMG/GO的氮位点能够螯合固定贵金属Pd,强碱下Pd极易被还原成Pd纳米颗粒。基于该想法,本文通过简单的将Pd(OAc)2与TMG/GO搅拌下合成了Pd@TMG/GO催化剂应用于Heck偶联反应,该催化剂能高效催化Heck偶联反应,并能适用于多种底物,且能多次循环无催化活性降低。(4)均相的邻菲罗啉类催化剂已被报道应用于苯与卤代芳烃的的偶联反应中,而该催化剂不易从反应体系中分离,我们通过傅克反应将邻菲罗啉结构的化合物做成POPs,将该POP应用于苯与碘苯的反应中,产物联苯的收率可达(56%)且适用于碘代芳烃和溴代芳烃与苯的反应(不适用于氯代芳烃),并能循环多次,有助于产物的分离。(5)通过对有机碱咔唑吡啶中的吡啶氮的空间位阻进行调控,发现3,5-咔唑吡啶POP(CNP-2)比2,6-咔唑吡啶POP(CNP-1)更易与Pd(OAc)2形成配合物,固体有机碱载Pd(OAc)2配合物(Pd-CNP-2)在催化卤代芳烃脱卤氰基化过程中无需加入配体和添加剂。且能适用于各类卤代芳烃底物,该催化剂还具有很强的稳定性和可重复使用性能。(本文来源于《南昌大学》期刊2017-06-01)

田超,万颖[6](2016)在《介孔聚合物固载钯催化剂应用于水介质中吡咯双芳基化反应》一文中研究指出吡咯及其衍生物是重要的医药中间体。PdCl_2、Pd(OAc)_2等催化的吡咯C-H键芳基化反应是合成此类化合物的重要方法之一。但上述均相Pd催化剂催化的反应中存在金属Pd的残留,污染产品。且大多数反应需要使用有机溶剂或其他添加剂。相比于有机溶剂,水是自然界中最为丰富,廉价,安全和环境友好的溶剂。将水代替有机溶剂应用于C-H活化反应更绿色环保。在本研究中,我们制备了季铵盐修饰的介孔聚合物钯催化剂(Fig.1a)。该催化剂钯粒径小(约1.5nm)、分散度高。同时,季铵盐的引入在稳定钯纳米粒子的同时,季铵盐中长的碳链也提供疏水性的环境,使有机底物可以更容易在水中的与催化剂活性位点接触。在水介质中吡咯与二苯碘盐的直接双芳基化反应中,该催化剂展现出优异的催化活性(Fig.1b)。该反应体系条件温和、绿色经济、高效稳定。(本文来源于《中国化学会第30届学术年会摘要集-第叁十七分会:纳米催化》期刊2016-07-01)

段林林,付饶,万颖[7](2016)在《高效可回收介孔固载的钯催化剂应用于水相中吲哚C2选择性芳基化反应》一文中研究指出过渡金属催化的C-H键活化与高效转化是有机合成领域重要的研究课题。传统的均相催化剂PdCl_2、Pd(OAc)_2等常被用于此类反应中,但同时也面临着催化剂难以分离,产物易被重金属污染,使用有机溶剂或需其他添加剂等诸多挑战。在本研究中,我们合成了一种新型的季铵盐功能化介孔聚合物材料,并通过离子交换法得到固载钯催化剂。从绿色催化角度出发,催化剂可在水介质中高效催化吲哚与无毒的二芳基碘盐发生C2选择性芳基化反应,且催化反应过程中无需排除空气及其他添加剂(Fig.1)。催化剂经8次循环使用后仍具有较高活性(>90%),反应体系绿色环保,高效稳定。这可能归结于季铵盐的成功引入稳定了钯纳米粒子,且为催化反应提供的富电子环境。(本文来源于《中国化学会第30届学术年会摘要集-第叁十叁分会:绿色化学》期刊2016-07-01)

郭圣达,胡仙超,羊建高,陈颢,周阳[8](2016)在《中空介孔碳化钨微球载钯催化剂对甲酸电催化性能(英文)》一文中研究指出采用喷雾干燥法和还原炭化处理制备具有中空介孔结构的碳化钨钴复合粉(HTCCS),其中,钴的质量含量为6%。在碳化钨钴复合粉表面的钴和氯化钯发生置换反应,得到纳米Pd/WC复合催化剂。采用X射线粉末衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)对样品的形貌和晶型结构进行了表征。结果表明,5.0-6.0 nm钯纳米粒子取代钴均匀分布在碳化钨微球表面。采用循环伏安和计时电流法研究了在酸性溶液中Pd/WC催化剂对甲酸的电催化氧化性能,结果表明,Pd/WC催化剂比Pd/C催化剂对甲酸呈现出更高的电催化氧化活性和稳定性。(本文来源于《燃料化学学报》期刊2016年06期)

刘菁胤[9](2016)在《苯并环己酮-(4-羟乙基苯亚胺)及其共价键合固载镍(Ⅱ)、钯(Ⅱ)催化剂制备与催化降冰片烯共聚》一文中研究指出降冰片烯加成聚合可以制备拥有优越光学和电学性能的稳定高分子材料,但聚合物质脆,低粘附且难溶解,导致加工成型难而限制了其生产应用。通过调整催化剂结构和共聚单体可以实现聚合物结构和微观形貌的调控,从而提升其综合性能。其中,负载型催化剂兼具均相催化剂的高催化活性和结构可设计性以及多相催化剂可控聚合物分子量分布等特点。将催化剂固载于纳米载体上,更是一种提高催化剂稳定性和制备功能化纳米降冰片烯材料的有效措施。本文设计合成了具备羟基功能基团的苯并环己酮-4-羟乙基苯亚胺配体C10H8(O)C[4-C6H4(C2H4OH)NH]CH3,并与后过渡金属预配盐乙二醇二甲醚溴化镍或环辛二烯甲基氯化钯配体交换,制备得到了苯并环己酮-4-羟乙基苯亚胺镍(II)催化剂{Ni[benzocyclohexan-keto(4-hydroxyethylphenyl)imino]2,Ni(II)}和钯(II)催化剂{PdCH3Cl[benzocyclohexan-keto(4-hydroxyethylphenyl)imino],Pd(II)}。通过X射线单晶衍射证实了配体结构。利用羟基与叁甲基铝活化改性的载体纳米二氧化硅(SiO2)或多壁碳纳米管(MWNTs)反应,得到纳米二氧化硅共价键合固载镍(II)、钯(II)催化剂[Ni(II)@Me3Al-SiO2,Pd(II)@Me3Al-SiO2]和多壁碳纳米管共价键合固载镍(II)、钯(II)催化剂[Ni(II)@Me3Al-MWNTs,Pd(II)@Me3AlMWNTs]。对制备得到的苯并环己酮-4-羟乙基苯亚胺镍(II)、钯(II)及其纳米载体共价键合固载镍(II)、钯(II)催化剂以叁五氟苯硼为助催化剂进行了催化降冰片烯均聚研究,并与纳米载体物理共混镍(II)催化剂(Ni(II)/SiO2,Ni(II)/MWNTs)和纳米载体物理共混钯(II)催化剂(Pd(II)/SiO2,Pd(II)/MWNTs)进行比较,活性均可达到105 gpolymer/molmetal·h。纳米载体共价键合固载镍(II)催化剂活性更高,且所需助催化剂量较少,在较高温度和较长时间下也保有高活性。选取苯并环己酮-4-羟乙基苯亚胺镍(II)和纳米载体共价键合固载镍(II)催化剂与叁五氟苯硼构建催化体系,催化降冰片烯与5-降冰片烯-2-羧酸甲酯共聚合,均呈现高催化活性(104 gpolymer/molNi·h),较高分子量[Mw=(2.38-6.10)×104 g/mol]及较窄分子量分布(PDI≈1.4)。当5-降冰片烯-2-羧酸甲酯投料摩尔比为10-50%时,其在共聚物中的插入率可以控制在7.76-40.82 mol%。由于纳米载体的大比表面积和良好热质传递,相比非固载镍(II)和纳米载体物理共混镍(II)催化剂,纳米载体共价键合固载镍(II)催化剂对于共聚合呈现出更高的催化活性、单体插入率、重均分子量以及更窄的分子量分布。通过Kelen-Tüd?s法计算得到两种单体在Ni(II)/B(C6F5)3体系下竞聚率分别为rNB-COOCH3=0.05,rNB=1.83,聚合反应为无规共聚合。聚合物结构通过核磁氢谱、红外光谱等表征确定为乙烯基加成型共聚物。原位制得的非晶纳米复合材料具备良好的溶解性,以及高耐热稳定性(分解温度400°C以上)。纳米复合材料能够通过溶液成膜和静电纺丝技术进行加工,溶液成膜法制备的共聚物薄膜具有良好透光性,静电纺丝技术制备的聚合物纤维直径约1μm。纳米复合材料的微观形貌证明纳米粒子均匀分散在其共聚物基体中且被聚合物包裹成类球形粒子,使其具备良好的机械性能。(本文来源于《南昌大学》期刊2016-05-27)

郝燕[10](2015)在《纳米结构炭固载钯催化剂的制备及其苯甲醇氧化性能研究》一文中研究指出钯炭纳米催化剂能够在温和的反应条件下高选择性地催化氧化苯甲醇制备苯甲醛。由于钯纳米粒子稳定性差,在催化剂制备过程中经高温热处理容易发生团聚,或者在反应过程易发生流失等,造成催化活性降低。因此,通过改进制备方法得到高分散和高稳定的钯炭纳米催化剂,仍是提高催化剂活性的关键。本论文选择具有不同结构的纳米炭(例如:含氮纳米炭球、片层炭以及管状有序介孔炭)为载体制备了钯炭纳米催化剂,将其应用于温和条件下的苯甲醇氧化反应。采用“热解镶嵌”和“空间限域”两种方法实现钯纳米粒子的有效固载,并进一步通过优化催化剂制备工艺探索合成高分散、高稳定和高活性钯炭纳米催化剂的方法。(1)以尺寸均匀分布(-180 nm)且表面含氮的聚苯并恶嗪纳米球为载体,利用氮原子和钯离子的配位作用,采用“热解镶嵌”的方法制备出高分散的钯炭纳米催化剂,钯纳米粒子的平均尺寸约为3nm。通过调变钯的负载量、浸渍时间和热处理温度等条件,考察影响催化活性的主要因素,探索最佳制备工艺。结果表明,在钯的负载量为1 wt%且浸渍时间为1小时的条件下制备的催化剂,在底物比为1000:1时苯甲醇的反应速率为21.7 mol/(L min gpd),对苯甲醛的选择性大于99%。同时,该催化剂经过五次循环反应后转化率从99%降低至85%,通过空气气氛焙烧的方法催化剂活性能够恢复至96%,表现出良好的循环稳定性。(2)利用二维片层纳米结构在其平面法线方向具有较短的扩散路径,利于反应物扩散的特点,选择聚苯并嗯嗪片层材料为载体,采用“热解镶嵌”的方法制备出高分散的钯炭纳米催化剂,钯纳米粒子的平均尺寸约为2.5 nm。通过不同片层厚度的载体制备催化剂,研究载体扩散路径对催化活性的影响。结果表明载体片层厚度约为9 nm时制备的催化剂,在底物比为1000:1的条件下苯甲醇的反应速率为32.5 mol/(L min gpd),对苯甲醛的选择性大于99%。通过优化反应条件,反应速率可达42 mol/(L min gpd)。催化剂经过五次循环反应后转化率降低至81%,通过空气气氛200℃焙烧的方法处理反应后的催化剂,其转化率可恢复至98%,表现出良好的循环使用性。(3)管状有序介孔孔道(3-5 nm)对钯纳米粒子有着“空间限域”作用,有利于制备高分散的钯炭纳米催化剂。通过比较分别以球状、片状和管状载体制备的钯炭纳米催化剂在苯甲醇氧化反应中的活性,结果表明管状介孔炭负载钯催化剂的活性相对较低。鉴于金纳米粒子具有活化分子氧的能力,而且钯与金的电子协同作用有利于促进反应进行,因此在活性组分中加入金。结果表明,当钯和金的摩尔比例为4:1时制备的催化剂比单纯钯催化剂的转化率高出35%,得到的钯金纳米粒子均匀地分布在介孔孔道内,平均尺寸约为4 nm。通过研究载体孔道结构对催化活性的影响,结果表明双介孔孔道载体CMK-5因其连通发达的孔道结构有利于反应物的扩散,在底物比为1000:1的条件下苯甲醇的反应速率为28.3 mol/(L min gpd)。通过研究双金属浸渍顺序对催化活性的影响,结果显示钯金纳米粒子表面钯富集的催化剂更有利于催化氧化苯甲醇。由于活性组分表面被部分产物覆盖,此催化剂经过五次循环反应后转化率从92%降低至72%,经空气气氛下200℃焙烧处理催化剂活性恢复至90%。(本文来源于《大连理工大学》期刊2015-10-30)

固载钯催化剂论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

挥发性有机物(VOCs)是加重大气复合污染的重要前驱体之一。根据"十叁五"规划纲要,2020年VOCs排放总量较2015年要下降10%以上。要实现总量减排,亟需加大VOCs污染控制力度。催化燃烧技术是去除VOCs的主流技术之一,应用最为广泛的催化剂为贵金属催化剂。催化剂载体能提升贵金属分散和改变贵金属化学态,在VOCs转化活性、稳定性等方

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

固载钯催化剂论文参考文献

[1].张琳玮,陆晓倩,骆珍,刘阳.氮掺杂碳管载钯催化剂的制备及其电催化甘油氧化性能[J].兰州理工大学学报.2019

[2]..城市环境所在低比表面纤维基载钯催化剂去除VOCs研究中取得进展[J].能源化工.2019

[3].肖发新,吴琪,杨玉茹,胡吕.废碳载钯催化剂回收钯工艺研究[J].贵金属.2018

[4].齐亚妮.表面含氧基团诱导+聚合环化推动的氮掺杂炭载钯催化剂及其对氯硝基苯选择性加氢性能[D].浙江工业大学.2018

[5].丁顺民.固体有机碱及其固载钯催化剂的设计合成及在碳—碳键形成反应中的应用[D].南昌大学.2017

[6].田超,万颖.介孔聚合物固载钯催化剂应用于水介质中吡咯双芳基化反应[C].中国化学会第30届学术年会摘要集-第叁十七分会:纳米催化.2016

[7].段林林,付饶,万颖.高效可回收介孔固载的钯催化剂应用于水相中吲哚C2选择性芳基化反应[C].中国化学会第30届学术年会摘要集-第叁十叁分会:绿色化学.2016

[8].郭圣达,胡仙超,羊建高,陈颢,周阳.中空介孔碳化钨微球载钯催化剂对甲酸电催化性能(英文)[J].燃料化学学报.2016

[9].刘菁胤.苯并环己酮-(4-羟乙基苯亚胺)及其共价键合固载镍(Ⅱ)、钯(Ⅱ)催化剂制备与催化降冰片烯共聚[D].南昌大学.2016

[10].郝燕.纳米结构炭固载钯催化剂的制备及其苯甲醇氧化性能研究[D].大连理工大学.2015

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