赵强:CoMo/TiO2-Al2O3加氢脱硫催化剂的制备及性能研究论文

赵强:CoMo/TiO2-Al2O3加氢脱硫催化剂的制备及性能研究论文

本文主要研究内容

作者赵强(2019)在《CoMo/TiO2-Al2O3加氢脱硫催化剂的制备及性能研究》一文中研究指出:自2019年1月1日起,我国开始实施国Ⅵ燃油标准,这也意味着必须全面提升油品质量,减少污染物排放!加氢脱硫(HDS)作为主流油品精制工艺在世界上得到广泛的应用,而催化剂的制备工艺是其核心技术。本文的主要目的是开发针对催化裂化汽油HDS的催化剂,使其比传统工业催化剂更加高效环保,同时降低成本。本论文以Co-Mo为活性组分,TiO2-Al2O3为复合载体,噻吩为模型化合物,辅助低温氮气吸-脱附、XRD、SEM、H2-TPR等表征手段,考察了不同制备方法对催化剂脱硫性能的影响,并在加压固定床反应器上对其预硫化过程以及HDS过程的工艺参数进行了详细的优化。研究结果表明,一锅法催化剂的HDS性能最佳。该催化剂制备工艺简单,避免多次焙烧,降低了生产成本;另外,在焙烧时,活性组分前驱体的分解与分散和拟薄水铝石的分解同时发生,对其结构相的形成产生一定的影响,改善了其孔结构性质,使活性组分分散状态好,硫化程度高,生成更多的活性中心。在300℃、3.5MPa条件下,采用混合硫化法对该催化剂预硫化1.5h后,发现其硫化程度最彻底。并且在反应温度为280℃、反应压力为3.5MPa、液时空速为2h-1、氢油体积比为700的条件下,能够最大限度地发挥其催化效率,在有效范围内节省了能耗,降低了成本。其次,本论文考察了不同络合剂对一锅法催化剂性能的影响,并继续以柠檬酸(CA)为例,探究了CA引入方式和添加量对其催化性能的影响。实验结果显示,络合剂的加入可以一定程度上改进金属和载体的相互作用,提高活性组分的分散度,促进催化剂的硫化还原,从而提高活性。然而,不同络合剂对其活性影响的程度不同,采用后处理法浸渍CA改性制备的催化剂对噻吩的脱除能力最强,其最佳添加量为CA/Co=1.5。经过CA改性,可以延迟Co的硫化,抑制四面体Mo物种的形成,促进八面体Mo物种形成,从而利于MoS2片晶的堆叠,生成较多的Co-Mo-S(Ⅱ)活性相。为进一步提升一锅法催化剂的HDS效率,本文又对其进行了相关的金属助剂改性,探索了不同助剂金属改性对其脱硫性能的影响,并进一步以Ce元素为例,详细考察了Ce的添加顺序和添加量对其脱硫活性的影响。结果表明,与Fe、K元素相比,Ce改性的催化剂活性较高。先加入Ce,后加入CoMo制备的催化剂,在Ce含量为1.5%的条件下,其对噻吩的脱除效率可达98%以上。Ce可以修饰载体,生成较多的孔隙结构,利于活性金属的附着和反应中物质的交换;并且能够一定程度上削弱了活性金属与复合载体间的相互作用,促进了CoMo活性金属的硫化还原。

Abstract

zi 2019nian 1yue 1ri qi ,wo guo kai shi shi shi guo Ⅵran you biao zhun ,zhe ye yi wei zhao bi xu quan mian di sheng you pin zhi liang ,jian shao wu ran wu pai fang !jia qing tuo liu (HDS)zuo wei zhu liu you pin jing zhi gong yi zai shi jie shang de dao an fan de ying yong ,er cui hua ji de zhi bei gong yi shi ji he xin ji shu 。ben wen de zhu yao mu de shi kai fa zhen dui cui hua lie hua qi you HDSde cui hua ji ,shi ji bi chuan tong gong ye cui hua ji geng jia gao xiao huan bao ,tong shi jiang di cheng ben 。ben lun wen yi Co-Mowei huo xing zu fen ,TiO2-Al2O3wei fu ge zai ti ,sai fen wei mo xing hua ge wu ,fu zhu di wen dan qi xi -tuo fu 、XRD、SEM、H2-TPRdeng biao zheng shou duan ,kao cha le bu tong zhi bei fang fa dui cui hua ji tuo liu xing neng de ying xiang ,bing zai jia ya gu ding chuang fan ying qi shang dui ji yu liu hua guo cheng yi ji HDSguo cheng de gong yi can shu jin hang le xiang xi de you hua 。yan jiu jie guo biao ming ,yi guo fa cui hua ji de HDSxing neng zui jia 。gai cui hua ji zhi bei gong yi jian chan ,bi mian duo ci bei shao ,jiang di le sheng chan cheng ben ;ling wai ,zai bei shao shi ,huo xing zu fen qian qu ti de fen jie yu fen san he ni bao shui lv dan de fen jie tong shi fa sheng ,dui ji jie gou xiang de xing cheng chan sheng yi ding de ying xiang ,gai shan le ji kong jie gou xing zhi ,shi huo xing zu fen fen san zhuang tai hao ,liu hua cheng du gao ,sheng cheng geng duo de huo xing zhong xin 。zai 300℃、3.5MPatiao jian xia ,cai yong hun ge liu hua fa dui gai cui hua ji yu liu hua 1.5hhou ,fa xian ji liu hua cheng du zui che de 。bing ju zai fan ying wen du wei 280℃、fan ying ya li wei 3.5MPa、ye shi kong su wei 2h-1、qing you ti ji bi wei 700de tiao jian xia ,neng gou zui da xian du de fa hui ji cui hua xiao lv ,zai you xiao fan wei nei jie sheng le neng hao ,jiang di le cheng ben 。ji ci ,ben lun wen kao cha le bu tong lao ge ji dui yi guo fa cui hua ji xing neng de ying xiang ,bing ji xu yi ning meng suan (CA)wei li ,tan jiu le CAyin ru fang shi he tian jia liang dui ji cui hua xing neng de ying xiang 。shi yan jie guo xian shi ,lao ge ji de jia ru ke yi yi ding cheng du shang gai jin jin shu he zai ti de xiang hu zuo yong ,di gao huo xing zu fen de fen san du ,cu jin cui hua ji de liu hua hai yuan ,cong er di gao huo xing 。ran er ,bu tong lao ge ji dui ji huo xing ying xiang de cheng du bu tong ,cai yong hou chu li fa jin zi CAgai xing zhi bei de cui hua ji dui sai fen de tuo chu neng li zui jiang ,ji zui jia tian jia liang wei CA/Co=1.5。jing guo CAgai xing ,ke yi yan chi Code liu hua ,yi zhi si mian ti Mowu chong de xing cheng ,cu jin ba mian ti Mowu chong xing cheng ,cong er li yu MoS2pian jing de dui die ,sheng cheng jiao duo de Co-Mo-S(Ⅱ)huo xing xiang 。wei jin yi bu di sheng yi guo fa cui hua ji de HDSxiao lv ,ben wen you dui ji jin hang le xiang guan de jin shu zhu ji gai xing ,tan suo le bu tong zhu ji jin shu gai xing dui ji tuo liu xing neng de ying xiang ,bing jin yi bu yi Ceyuan su wei li ,xiang xi kao cha le Cede tian jia shun xu he tian jia liang dui ji tuo liu huo xing de ying xiang 。jie guo biao ming ,yu Fe、Kyuan su xiang bi ,Cegai xing de cui hua ji huo xing jiao gao 。xian jia ru Ce,hou jia ru CoMozhi bei de cui hua ji ,zai Cehan liang wei 1.5%de tiao jian xia ,ji dui sai fen de tuo chu xiao lv ke da 98%yi shang 。Ceke yi xiu shi zai ti ,sheng cheng jiao duo de kong xi jie gou ,li yu huo xing jin shu de fu zhao he fan ying zhong wu zhi de jiao huan ;bing ju neng gou yi ding cheng du shang xiao ruo le huo xing jin shu yu fu ge zai ti jian de xiang hu zuo yong ,cu jin le CoMohuo xing jin shu de liu hua hai yuan 。

论文参考文献

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自青岛科技大学的赵强,发表于刊物青岛科技大学2019-07-19论文,是一篇关于钴钼论文,催化剂论文,加氢脱硫论文,噻吩论文,柠檬酸论文,青岛科技大学2019-07-19论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自青岛科技大学2019-07-19论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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