阳成强:双通道化学放大—宽带腔增强过氧自由基测量系统的发展与应用论文

阳成强:双通道化学放大—宽带腔增强过氧自由基测量系统的发展与应用论文

本文主要研究内容

作者阳成强(2019)在《双通道化学放大—宽带腔增强过氧自由基测量系统的发展与应用》一文中研究指出:过氧自由基(RO2和H02)是挥发性有机物(VOCs)大气氧化反应过程中的关键中间体,在一次污染物降解和二次污染物形成过程中起着承上启下的作用。它可以将NO转化为N02,进而光解产生O3,造成大气03浓度的累积。同时,其进一步反应生成的低挥发性有机物是二次有机气溶胶(SOA)生成的重要前体物。因此,过氧自由基对深入研究VOCs大气化学过程和SOA生成机制具有重要意义。然而,由于过氧自由基活性高、浓度低、寿命短,以及复杂大气环境影响大,其准确测量一直是大气化学中的难点问题。论文围绕大气过氧自由基高灵敏度探测技术及其应用开展研究,论文的主要工作及创新如下:1、研制了用于实际大气中过氧自由基测量的双通道化学放大-宽带腔增强过氧自由基测量系统(PERCA-IBBCEAS)。建立了双氧水热解装置获取稳定的H02源,用于PERCA系统中关键的放大参量,化学链长(CL)的标定。通过对影响链长的参数(NO浓度等)进行优化,获得了最佳链长约为92±11。同时,实验验证了双通道PERCA系统可以有效地避免空气中N02和03对测量的干扰。2、提出并建立了基于大直径Nafion干燥管的进样系统,可有效地降低相对湿度对链长的干扰。在进样口相对湿度(RHinlet)为48%时,链长较干燥条件下(RH为5%)仅降低了约12%(未干燥时降低约67%)。但进样口相对湿度更高时(大于70%),干燥效果会有所下降。3、进一步设计建立了基于Nafion干燥管的化学反应腔并应用于双通道PERCA系统。实验表明,当进样口相对湿度为87%时,链长较干燥条件下仅下降1 0%,且CL与RHnlet呈近似线性相关,圆满地解决了相对湿度对链长干扰的难题。4、将双通道化学放大-宽带腔增强过氧自由基测量系统成功地应用于烟雾箱模拟研究以及实际外场观测实验。在烟雾箱中模拟了α-蒎烯在不同03浓度下的氧化过程,利用双通道PERCA系统测量了反应过程中过氧自由基的浓度变化,并结合MCM化学机理模型,分析了α-蒎烯臭氧化过程中几种主要过氧自由基的生成路径以及进一步生成SOA的主要反应过程。在中国科学院广州地球化学研究所站点,开展了过氧自由基的连续外场观测实验,获得该地区过氧自由基的实时浓度,在观测期间过氧自由基的最高浓度约为370pptv,为大气模式分析提供了关键数据。

Abstract

guo yang zi you ji (RO2he H02)shi hui fa xing you ji wu (VOCs)da qi yang hua fan ying guo cheng zhong de guan jian zhong jian ti ,zai yi ci wu ran wu jiang jie he er ci wu ran wu xing cheng guo cheng zhong qi zhao cheng shang qi xia de zuo yong 。ta ke yi jiang NOzhuai hua wei N02,jin er guang jie chan sheng O3,zao cheng da qi 03nong du de lei ji 。tong shi ,ji jin yi bu fan ying sheng cheng de di hui fa xing you ji wu shi er ci you ji qi rong jiao (SOA)sheng cheng de chong yao qian ti wu 。yin ci ,guo yang zi you ji dui shen ru yan jiu VOCsda qi hua xue guo cheng he SOAsheng cheng ji zhi ju you chong yao yi yi 。ran er ,you yu guo yang zi you ji huo xing gao 、nong du di 、shou ming duan ,yi ji fu za da qi huan jing ying xiang da ,ji zhun que ce liang yi zhi shi da qi hua xue zhong de nan dian wen ti 。lun wen wei rao da qi guo yang zi you ji gao ling min du tan ce ji shu ji ji ying yong kai zhan yan jiu ,lun wen de zhu yao gong zuo ji chuang xin ru xia :1、yan zhi le yong yu shi ji da qi zhong guo yang zi you ji ce liang de shuang tong dao hua xue fang da -kuan dai qiang zeng jiang guo yang zi you ji ce liang ji tong (PERCA-IBBCEAS)。jian li le shuang yang shui re jie zhuang zhi huo qu wen ding de H02yuan ,yong yu PERCAji tong zhong guan jian de fang da can liang ,hua xue lian chang (CL)de biao ding 。tong guo dui ying xiang lian chang de can shu (NOnong du deng )jin hang you hua ,huo de le zui jia lian chang yao wei 92±11。tong shi ,shi yan yan zheng le shuang tong dao PERCAji tong ke yi you xiao de bi mian kong qi zhong N02he 03dui ce liang de gan rao 。2、di chu bing jian li le ji yu da zhi jing Nafiongan zao guan de jin yang ji tong ,ke you xiao de jiang di xiang dui shi du dui lian chang de gan rao 。zai jin yang kou xiang dui shi du (RHinlet)wei 48%shi ,lian chang jiao gan zao tiao jian xia (RHwei 5%)jin jiang di le yao 12%(wei gan zao shi jiang di yao 67%)。dan jin yang kou xiang dui shi du geng gao shi (da yu 70%),gan zao xiao guo hui you suo xia jiang 。3、jin yi bu she ji jian li le ji yu Nafiongan zao guan de hua xue fan ying qiang bing ying yong yu shuang tong dao PERCAji tong 。shi yan biao ming ,dang jin yang kou xiang dui shi du wei 87%shi ,lian chang jiao gan zao tiao jian xia jin xia jiang 1 0%,ju CLyu RHnletcheng jin shi xian xing xiang guan ,yuan man de jie jue le xiang dui shi du dui lian chang gan rao de nan ti 。4、jiang shuang tong dao hua xue fang da -kuan dai qiang zeng jiang guo yang zi you ji ce liang ji tong cheng gong de ying yong yu yan wu xiang mo ni yan jiu yi ji shi ji wai chang guan ce shi yan 。zai yan wu xiang zhong mo ni le α-pai xi zai bu tong 03nong du xia de yang hua guo cheng ,li yong shuang tong dao PERCAji tong ce liang le fan ying guo cheng zhong guo yang zi you ji de nong du bian hua ,bing jie ge MCMhua xue ji li mo xing ,fen xi le α-pai xi chou yang hua guo cheng zhong ji chong zhu yao guo yang zi you ji de sheng cheng lu jing yi ji jin yi bu sheng cheng SOAde zhu yao fan ying guo cheng 。zai zhong guo ke xue yuan an zhou de qiu hua xue yan jiu suo zhan dian ,kai zhan le guo yang zi you ji de lian xu wai chang guan ce shi yan ,huo de gai de ou guo yang zi you ji de shi shi nong du ,zai guan ce ji jian guo yang zi you ji de zui gao nong du yao wei 370pptv,wei da qi mo shi fen xi di gong le guan jian shu ju 。

论文参考文献

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自中国科学技术大学的阳成强,发表于刊物中国科学技术大学2019-07-12论文,是一篇关于过氧自由基论文,技术改进论文,实际应用论文,中国科学技术大学2019-07-12论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自中国科学技术大学2019-07-12论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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