本文主要研究内容
作者冯松燕（2019）在《几类有机发光体热活化延迟荧光机制的理论研究》一文中研究指出：有机发光二极管（OLEDs）因在显示器和固态照明等领域有着巨大的应用前景,而备受人们的广泛关注。经过几十年的努力,OLEDs器件得到了长足的发展。然而,到目前为止,该类器件在应用方面存在的最大问题仍是其发光效率过低。众所周知,发光层是OLEDs的重要组成部分,其发光效率是决定器件性能的一个重要参数。因此,开发高效的发光材料是提高OLEDs发光效率的最佳途径。与磷光材料相比,热活化延迟荧光（TADF）材料可以通过反系间窜越过程“捕获”单线态和三线态激子,其最大内部量子效率（IQE）的理论值可以达到100%。此外,基于纯有机分子的TADF发光材料因其价格低廉、制备工艺简单以及绿色环保等优点,格外受研究者的青睐。目前,大量高效的TADF-OLEDs器件被制备出来,但对其发光机制的理论研究还很欠缺。本文拟采用密度泛函理论（DFT）和含时密度泛函理论（TD-DFT）,研究几类TADF有机小分子发光材料的几何结构和光物理性质,并分析它们的结构与性能之间的关系,为开发制备新的TADF发光体提供一定的理论依据。其主要内容如下:1.根据实验报道的一个TADF发光体（AcDPA-2TP）,理论设计出两个新分子（AcDPA-2PP和AcDPA-TPP）,以研究不同受体单元对其TADF机制的影响。采用DFT和TD-DFT方法,优化了它们的几何构型,计算了S1-T1态之间的能量差(ΔEST)以及吸收和发射光谱,并分析了激发态性质。结果发现,它们都具有小的能量差;发射波长均在绿光范围内。此外,通过Marcus速率理论,计算得到了三个分子的反系间窜越速率(kRISC)。结果表明,AcDPA-2PP分子的kRISC速率为5.56×106s-1,约为AcDPA-2TP(2.63×106s-1)的两倍;AcDPA-TPP具有最大的kRISC值(6.97×106s-1)。考虑到AcDPA-2TP是一种实验中发现的有效的TADF发光体,我们新设计的两个分子AcDPA-2PP和AcDPA-TPP也有望是潜在的TADF绿光材料。2.开发有效的TADF深蓝色发光体对OLEDs在显示和照明领域的发展具有重要的意义。基于实验报道的TADF蓝光分子DCZ-TTR,设计了两个新分子（DCZ1-TTR和DCZ2-TTR）,来研究供体单元中两个咔唑基团的相对位置的改变对其TADF性质的影响。研究结果表明,使用BMK泛函模拟得到的吸收和发射光谱很好地再现了实验数据。与DCZ-TTR相比,DCZ1-TTR和DCZ2-TTR的荧光发射峰在环己烷中发生了明显的蓝移;尤其是,计算得到的DCZ2-TTR的发射波长是435 nm,位于深蓝光范围。根据Marcus速率理论,计算得到的DCZ1-TTR和DCZ2-TTR的反系间窜越速率比DCZ-TTR大了12个数量级,更加有利于延迟荧光的发生。这表明我们新设计的两个分子DCZ1-TTR和DCZ2-TTR也有望成为潜在的TADF蓝光或深蓝光材料。这可能是通过简单地改变TADF分子中两个咔唑基团的相对位置以实现深蓝色发射的一种有效策略。3.荧光效率的定量描述对于设计和开发新型TADF发光体至关重要。为此,我们计算了一种新型TADF活性分子2-（9H-咔唑-9-基）-噻吩-5,5,10,10-四氧化物（CZ-TTR）的转换和衰减速率、瞬时荧光效率、延迟荧光效率以及总荧光效率。结果表明,在温度为300 K时,计算得到的T1到S1的反系间窜越速率为9.41×105s-1,这能够与S1态的辐射衰减速率（3.47×105s-1）和非辐射衰减速率（1.04×105s-1）互相竞争,导致了延迟荧光的出现。另外,计算得到的总荧光效率为54.5%,与实验测量的56.7%的光致发光量子产率吻合得很好。研究还发现,S1态和T1态具有显著的电荷转移特征,导致它们的能量差非常小,这是产生有效反系间窜越和较高荧光效率的主要原因。
Abstract
you ji fa guang er ji guan （OLEDs）yin zai xian shi qi he gu tai zhao ming deng ling yu you zhao ju da de ying yong qian jing ,er bei shou ren men de an fan guan zhu 。jing guo ji shi nian de nu li ,OLEDsqi jian de dao le chang zu de fa zhan 。ran er ,dao mu qian wei zhi ,gai lei qi jian zai ying yong fang mian cun zai de zui da wen ti reng shi ji fa guang xiao lv guo di 。zhong suo zhou zhi ,fa guang ceng shi OLEDsde chong yao zu cheng bu fen ,ji fa guang xiao lv shi jue ding qi jian xing neng de yi ge chong yao can shu 。yin ci ,kai fa gao xiao de fa guang cai liao shi di gao OLEDsfa guang xiao lv de zui jia tu jing 。yu lin guang cai liao xiang bi ,re huo hua yan chi ying guang （TADF）cai liao ke yi tong guo fan ji jian cuan yue guo cheng “bu huo ”chan xian tai he san xian tai ji zi ,ji zui da nei bu liang zi xiao lv （IQE）de li lun zhi ke yi da dao 100%。ci wai ,ji yu chun you ji fen zi de TADFfa guang cai liao yin ji jia ge di lian 、zhi bei gong yi jian chan yi ji lu se huan bao deng you dian ,ge wai shou yan jiu zhe de qing lai 。mu qian ,da liang gao xiao de TADF-OLEDsqi jian bei zhi bei chu lai ,dan dui ji fa guang ji zhi de li lun yan jiu hai hen qian que 。ben wen ni cai yong mi du fan han li lun （DFT）he han shi mi du fan han li lun （TD-DFT）,yan jiu ji lei TADFyou ji xiao fen zi fa guang cai liao de ji he jie gou he guang wu li xing zhi ,bing fen xi ta men de jie gou yu xing neng zhi jian de guan ji ,wei kai fa zhi bei xin de TADFfa guang ti di gong yi ding de li lun yi ju 。ji zhu yao nei rong ru xia :1.gen ju shi yan bao dao de yi ge TADFfa guang ti （AcDPA-2TP）,li lun she ji chu liang ge xin fen zi （AcDPA-2PPhe AcDPA-TPP）,yi yan jiu bu tong shou ti chan yuan dui ji TADFji zhi de ying xiang 。cai yong DFThe TD-DFTfang fa ,you hua le ta men de ji he gou xing ,ji suan le S1-T1tai zhi jian de neng liang cha (ΔEST)yi ji xi shou he fa she guang pu ,bing fen xi le ji fa tai xing zhi 。jie guo fa xian ,ta men dou ju you xiao de neng liang cha ;fa she bo chang jun zai lu guang fan wei nei 。ci wai ,tong guo Marcussu lv li lun ,ji suan de dao le san ge fen zi de fan ji jian cuan yue su lv (kRISC)。jie guo biao ming ,AcDPA-2PPfen zi de kRISCsu lv wei 5.56×106s-1,yao wei AcDPA-2TP(2.63×106s-1)de liang bei ;AcDPA-TPPju you zui da de kRISCzhi (6.97×106s-1)。kao lv dao AcDPA-2TPshi yi chong shi yan zhong fa xian de you xiao de TADFfa guang ti ,wo men xin she ji de liang ge fen zi AcDPA-2PPhe AcDPA-TPPye you wang shi qian zai de TADFlu guang cai liao 。2.kai fa you xiao de TADFshen lan se fa guang ti dui OLEDszai xian shi he zhao ming ling yu de fa zhan ju you chong yao de yi yi 。ji yu shi yan bao dao de TADFlan guang fen zi DCZ-TTR,she ji le liang ge xin fen zi （DCZ1-TTRhe DCZ2-TTR）,lai yan jiu gong ti chan yuan zhong liang ge ka zuo ji tuan de xiang dui wei zhi de gai bian dui ji TADFxing zhi de ying xiang 。yan jiu jie guo biao ming ,shi yong BMKfan han mo ni de dao de xi shou he fa she guang pu hen hao de zai xian le shi yan shu ju 。yu DCZ-TTRxiang bi ,DCZ1-TTRhe DCZ2-TTRde ying guang fa she feng zai huan ji wan zhong fa sheng le ming xian de lan yi ;you ji shi ,ji suan de dao de DCZ2-TTRde fa she bo chang shi 435 nm,wei yu shen lan guang fan wei 。gen ju Marcussu lv li lun ,ji suan de dao de DCZ1-TTRhe DCZ2-TTRde fan ji jian cuan yue su lv bi DCZ-TTRda le 12ge shu liang ji ,geng jia you li yu yan chi ying guang de fa sheng 。zhe biao ming wo men xin she ji de liang ge fen zi DCZ1-TTRhe DCZ2-TTRye you wang cheng wei qian zai de TADFlan guang huo shen lan guang cai liao 。zhe ke neng shi tong guo jian chan de gai bian TADFfen zi zhong liang ge ka zuo ji tuan de xiang dui wei zhi yi shi xian shen lan se fa she de yi chong you xiao ce lve 。3.ying guang xiao lv de ding liang miao shu dui yu she ji he kai fa xin xing TADFfa guang ti zhi guan chong yao 。wei ci ,wo men ji suan le yi chong xin xing TADFhuo xing fen zi 2-（9H-ka zuo -9-ji ）-sai fen -5,5,10,10-si yang hua wu （CZ-TTR）de zhuai huan he cui jian su lv 、shun shi ying guang xiao lv 、yan chi ying guang xiao lv yi ji zong ying guang xiao lv 。jie guo biao ming ,zai wen du wei 300 Kshi ,ji suan de dao de T1dao S1de fan ji jian cuan yue su lv wei 9.41×105s-1,zhe neng gou yu S1tai de fu she cui jian su lv （3.47×105s-1）he fei fu she cui jian su lv （1.04×105s-1）hu xiang jing zheng ,dao zhi le yan chi ying guang de chu xian 。ling wai ,ji suan de dao de zong ying guang xiao lv wei 54.5%,yu shi yan ce liang de 56.7%de guang zhi fa guang liang zi chan lv wen ge de hen hao 。yan jiu hai fa xian ,S1tai he T1tai ju you xian zhe de dian he zhuai yi te zheng ,dao zhi ta men de neng liang cha fei chang xiao ,zhe shi chan sheng you xiao fan ji jian cuan yue he jiao gao ying guang xiao lv de zhu yao yuan yin 。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自河南大学的冯松燕，发表于刊物河南大学2019-09-20论文，是一篇关于热活化延迟荧光论文,反系间窜越论文,荧光效率论文,河南大学2019-09-20论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自河南大学2019-09-20论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
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