本文主要研究内容
作者徐俊（2019）在《氨与甲苯二次有机气溶胶形成含氮化合物的实验研究》一文中研究指出：来源于机动车尾气等人为源排放的甲苯及其苯系物,是大气中存在的主要挥发性有机物,能与OH自由基等大气氧化剂在光照条件下发生氧化反应形成苯系物二次有机气溶胶（SOA）。SOA是大气细颗粒物(PM2.5)的重要组成部分,在特定条件下可引发光化学烟雾和产生灰霾,对气候变化、大气能见度和人体健康产生重要影响。氨（NH3）是大气中存在的主要碱性污染气体,在与大气中的H2SO4、HNO3等酸性气体发生酸碱中和反应形成无机铵盐外,还能与醛类、羧酸等有机物相互作用形成含氮化合物,从而影响大气SOA的形成和化学组分。以往的研究重点普遍侧重于生物源SOA与NH3的光化学反应研究,对人为源SOA特别是苯系物SOA与NH3的反应研究,却鲜见报道。在此基础上,本论文以人为源甲苯SOA为研究对象,对NH3与甲苯SOA形成含氮化合物的反应机理和影响因素展开实验探究,这将有助于对大气棕色碳形成的深入理解。文中首先搭建了一套用于研究甲苯SOA光氧化的的烟雾腔装置,并利用该装置取得如下实验成果:在OH自由基与甲苯的光氧化体系中,与无NH3时相比,有NH3条件下反应产物在205 nm和270 nm处有紫外吸收,并具有较强的荧光效率;红外光谱存在C=O、C-O、O-H、C=N、C-N和N-H键的特征吸收峰;气溶胶激光飞行时间质谱含有m/z=18（NH4+）、44（COO-）和m/z=67（C3H3N2+）、41（C2H2N+）、28（CH2N+）等特征裂解碎片峰。扫描移动粒径谱仪测得有NH3时甲苯SOA粒子的中心粒径和质量浓度比无NH3条件下分别增加了50%和25%。这表明,甲苯光氧化产物在有NH3时形成了有机酸铵和咪唑类含氮有机化合物,并且NH3能够显著促进甲苯SOA的形成。有机酸铵类和咪唑类含氮产物的生成浓度随着紫外光照时间的延长和甲苯、NH3、O3浓度的增加而逐渐增大,但当O3浓度达到一定值后,光解产生的高浓度OH自由基使甲苯光氧化产物中挥发性化合物的生成量增加,从而不利于含氮有机物的形成;水分子的增加使O3光解产生的OH自由基浓度减少,从而导致有机酸铵和咪唑类产物的生成浓度随着相对湿度的增大而降低。无机种子气溶胶具有大的比表面积,能够作为甲苯光氧化气相产物凝结和与NH3反应的中心,从而促进含氮有机产物的生成,促进作用顺序为氯化钙>硅酸钠>硫酸铵>氯化钠>硝酸铵。有机酸铵类和咪唑类产物的生成浓度随氯化钙种子气溶胶浓度和酸度的增加而逐渐增大,随着相对湿度的增大反而减小。当氯化钙种子气溶胶为碱性时,OH负离子与凝结的有机酸发生酸碱中和反应,抑制二醛化合物水合形成四醇产物,从而不利于含氮有机产物的生成。
Abstract
lai yuan yu ji dong che wei qi deng ren wei yuan pai fang de jia ben ji ji ben ji wu ,shi da qi zhong cun zai de zhu yao hui fa xing you ji wu ,neng yu OHzi you ji deng da qi yang hua ji zai guang zhao tiao jian xia fa sheng yang hua fan ying xing cheng ben ji wu er ci you ji qi rong jiao （SOA）。SOAshi da qi xi ke li wu (PM2.5)de chong yao zu cheng bu fen ,zai te ding tiao jian xia ke yin fa guang hua xue yan wu he chan sheng hui mai ,dui qi hou bian hua 、da qi neng jian du he ren ti jian kang chan sheng chong yao ying xiang 。an （NH3）shi da qi zhong cun zai de zhu yao jian xing wu ran qi ti ,zai yu da qi zhong de H2SO4、HNO3deng suan xing qi ti fa sheng suan jian zhong he fan ying xing cheng mo ji an yan wai ,hai neng yu quan lei 、suo suan deng you ji wu xiang hu zuo yong xing cheng han dan hua ge wu ,cong er ying xiang da qi SOAde xing cheng he hua xue zu fen 。yi wang de yan jiu chong dian pu bian ce chong yu sheng wu yuan SOAyu NH3de guang hua xue fan ying yan jiu ,dui ren wei yuan SOAte bie shi ben ji wu SOAyu NH3de fan ying yan jiu ,que xian jian bao dao 。zai ci ji chu shang ,ben lun wen yi ren wei yuan jia ben SOAwei yan jiu dui xiang ,dui NH3yu jia ben SOAxing cheng han dan hua ge wu de fan ying ji li he ying xiang yin su zhan kai shi yan tan jiu ,zhe jiang you zhu yu dui da qi zong se tan xing cheng de shen ru li jie 。wen zhong shou xian da jian le yi tao yong yu yan jiu jia ben SOAguang yang hua de de yan wu qiang zhuang zhi ,bing li yong gai zhuang zhi qu de ru xia shi yan cheng guo :zai OHzi you ji yu jia ben de guang yang hua ti ji zhong ,yu mo NH3shi xiang bi ,you NH3tiao jian xia fan ying chan wu zai 205 nmhe 270 nmchu you zi wai xi shou ,bing ju you jiao jiang de ying guang xiao lv ;gong wai guang pu cun zai C=O、C-O、O-H、C=N、C-Nhe N-Hjian de te zheng xi shou feng ;qi rong jiao ji guang fei hang shi jian zhi pu han you m/z=18（NH4+）、44（COO-）he m/z=67（C3H3N2+）、41（C2H2N+）、28（CH2N+）deng te zheng lie jie sui pian feng 。sao miao yi dong li jing pu yi ce de you NH3shi jia ben SOAli zi de zhong xin li jing he zhi liang nong du bi mo NH3tiao jian xia fen bie zeng jia le 50%he 25%。zhe biao ming ,jia ben guang yang hua chan wu zai you NH3shi xing cheng le you ji suan an he mi zuo lei han dan you ji hua ge wu ,bing ju NH3neng gou xian zhe cu jin jia ben SOAde xing cheng 。you ji suan an lei he mi zuo lei han dan chan wu de sheng cheng nong du sui zhao zi wai guang zhao shi jian de yan chang he jia ben 、NH3、O3nong du de zeng jia er zhu jian zeng da ,dan dang O3nong du da dao yi ding zhi hou ,guang jie chan sheng de gao nong du OHzi you ji shi jia ben guang yang hua chan wu zhong hui fa xing hua ge wu de sheng cheng liang zeng jia ,cong er bu li yu han dan you ji wu de xing cheng ;shui fen zi de zeng jia shi O3guang jie chan sheng de OHzi you ji nong du jian shao ,cong er dao zhi you ji suan an he mi zuo lei chan wu de sheng cheng nong du sui zhao xiang dui shi du de zeng da er jiang di 。mo ji chong zi qi rong jiao ju you da de bi biao mian ji ,neng gou zuo wei jia ben guang yang hua qi xiang chan wu ning jie he yu NH3fan ying de zhong xin ,cong er cu jin han dan you ji chan wu de sheng cheng ,cu jin zuo yong shun xu wei lv hua gai >gui suan na >liu suan an >lv hua na >xiao suan an 。you ji suan an lei he mi zuo lei chan wu de sheng cheng nong du sui lv hua gai chong zi qi rong jiao nong du he suan du de zeng jia er zhu jian zeng da ,sui zhao xiang dui shi du de zeng da fan er jian xiao 。dang lv hua gai chong zi qi rong jiao wei jian xing shi ,OHfu li zi yu ning jie de you ji suan fa sheng suan jian zhong he fan ying ,yi zhi er quan hua ge wu shui ge xing cheng si chun chan wu ,cong er bu li yu han dan you ji chan wu de sheng cheng 。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自闽南师范大学的徐俊，发表于刊物闽南师范大学2019-07-08论文，是一篇关于烟雾腔论文,甲苯二次有机气溶胶论文,含氮有机物论文,环境因素论文,无机种子气溶胶论文,闽南师范大学2019-07-08论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自闽南师范大学2019-07-08论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
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