刘达谊:介孔MCM-41负载二苯基膦金(Ⅰ)配合物的合成及其在碳—碳键和碳—杂键形成反应中的应用研究论文

刘达谊:介孔MCM-41负载二苯基膦金(Ⅰ)配合物的合成及其在碳—碳键和碳—杂键形成反应中的应用研究论文

本文主要研究内容

作者刘达谊(2019)在《介孔MCM-41负载二苯基膦金(Ⅰ)配合物的合成及其在碳—碳键和碳—杂键形成反应中的应用研究》一文中研究指出:本学位论文主要开展了介孔材料MCM-41负载二苯基膦金(Ⅰ)配合物的合成及其在碳-碳和碳-杂键形成反应中的应用研究,论文工作主要分以下五个部分:1、将介孔材料MCM-41与2-(二苯膦基)乙基三乙氧基硅烷在无水甲苯中缩合固载得到二苯基膦功能化的MCM-41材料(MCM-41-PPh2),后者用三甲基氯硅烷(Me3SiCl)进行硅化,再与二甲基硫醚氯化亚金(Me2SAuCl)在无水二氯甲烷中反应制备得到介孔材料MCM-41负载的二苯基膦金(Ⅰ)配合物(MCM-41-PPh2-AuCl)。通过ICP-AES、XRD、BET、EDS、XPS等分析方法对该新型负载金配合物的结构进行了表征。2、研究了MCM-41负载二苯基膦金(Ⅰ)配合物(MCM-41-PPh2-AuCl)催化炔基卤代物水合反应的性能。结果表明:该负载金催化剂在温和的条件下能高效催化炔基卤代物水合反应得到相应的α-卤代甲基酮类化合物,且该负载金催化剂能方便地与产物分离和回收,回收的催化剂循环使用至少七次其催化活性基本保持不变。该工作为制备α-卤代甲基酮提供了一条原子经济性高、产率高、反应条件温和的实用新途径。3、研究了MCM-41负载二苯基膦金(Ⅰ)配合物(MCM-41-PPh2-AuCl)与AgNTf2共催化炔酰胺和丙炔酸衍生物与芳胺的氢胺化反应。结果表明:该负载金催化剂在温和条件下可催化炔酰胺和丙炔酸衍生物与芳胺进行高区域选择性的氢胺化反应,高产率地得到相应的(E)-N-芳基亚胺以及(Z)-烯胺化合物。该负载金催化剂可通过简单的过滤与产物分离回收,回收的金催化剂(MCM-41-PPh2-AuNTf2)不需要再添加AgNTf2作共催化剂就可以循环七次以上,并保持基本一致的催化活性。4、研究了MCM-41负载二苯基膦金(Ⅰ)配合物(MCM-41-PPh2-AuCl)催化乙酸炔丙酯与芳基硼酸的氧化交叉偶联反应。结果表明:在强氧化剂Selectfluor的存在下,该多相金催化的乙酸炔丙酯与芳基硼酸的氧化交叉偶联反应可以顺利进行,为制备各种有价值的(E)-α-芳基-α,β-不饱和酮类化合物提供了一种高效的新方法。该方法具有起始原料易得、产率好、立体选择性高、金催化剂可循环使用等优势。5、研究了MCM-41负载二苯基膦金(Ⅰ)配合物(MCM-41-PPh2-AuCl)在联烯酰胺与芳香胺分子间的氢胺化反应中的催化性能。结果表明:该多相金催化的联烯酰胺与芳香胺分子间的氢胺化反应在温和条件下能高立体选择性的进行,高产率地得到相应的(E)-烯酰胺类化合物,且该负载金催化剂能循环使用七次以上其活性基本保持不变。该研究工作提供了一个方便构建(E)-烯酰胺的新方法。

Abstract

ben xue wei lun wen zhu yao kai zhan le jie kong cai liao MCM-41fu zai er ben ji lin jin (Ⅰ)pei ge wu de ge cheng ji ji zai tan -tan he tan -za jian xing cheng fan ying zhong de ying yong yan jiu ,lun wen gong zuo zhu yao fen yi xia wu ge bu fen :1、jiang jie kong cai liao MCM-41yu 2-(er ben lin ji )yi ji san yi yang ji gui wan zai mo shui jia ben zhong su ge gu zai de dao er ben ji lin gong neng hua de MCM-41cai liao (MCM-41-PPh2),hou zhe yong san jia ji lv gui wan (Me3SiCl)jin hang gui hua ,zai yu er jia ji liu mi lv hua ya jin (Me2SAuCl)zai mo shui er lv jia wan zhong fan ying zhi bei de dao jie kong cai liao MCM-41fu zai de er ben ji lin jin (Ⅰ)pei ge wu (MCM-41-PPh2-AuCl)。tong guo ICP-AES、XRD、BET、EDS、XPSdeng fen xi fang fa dui gai xin xing fu zai jin pei ge wu de jie gou jin hang le biao zheng 。2、yan jiu le MCM-41fu zai er ben ji lin jin (Ⅰ)pei ge wu (MCM-41-PPh2-AuCl)cui hua gui ji lu dai wu shui ge fan ying de xing neng 。jie guo biao ming :gai fu zai jin cui hua ji zai wen he de tiao jian xia neng gao xiao cui hua gui ji lu dai wu shui ge fan ying de dao xiang ying de α-lu dai jia ji tong lei hua ge wu ,ju gai fu zai jin cui hua ji neng fang bian de yu chan wu fen li he hui shou ,hui shou de cui hua ji xun huan shi yong zhi shao qi ci ji cui hua huo xing ji ben bao chi bu bian 。gai gong zuo wei zhi bei α-lu dai jia ji tong di gong le yi tiao yuan zi jing ji xing gao 、chan lv gao 、fan ying tiao jian wen he de shi yong xin tu jing 。3、yan jiu le MCM-41fu zai er ben ji lin jin (Ⅰ)pei ge wu (MCM-41-PPh2-AuCl)yu AgNTf2gong cui hua gui xian an he bing gui suan yan sheng wu yu fang an de qing an hua fan ying 。jie guo biao ming :gai fu zai jin cui hua ji zai wen he tiao jian xia ke cui hua gui xian an he bing gui suan yan sheng wu yu fang an jin hang gao ou yu shua ze xing de qing an hua fan ying ,gao chan lv de de dao xiang ying de (E)-N-fang ji ya an yi ji (Z)-xi an hua ge wu 。gai fu zai jin cui hua ji ke tong guo jian chan de guo lv yu chan wu fen li hui shou ,hui shou de jin cui hua ji (MCM-41-PPh2-AuNTf2)bu xu yao zai tian jia AgNTf2zuo gong cui hua ji jiu ke yi xun huan qi ci yi shang ,bing bao chi ji ben yi zhi de cui hua huo xing 。4、yan jiu le MCM-41fu zai er ben ji lin jin (Ⅰ)pei ge wu (MCM-41-PPh2-AuCl)cui hua yi suan gui bing zhi yu fang ji peng suan de yang hua jiao cha ou lian fan ying 。jie guo biao ming :zai jiang yang hua ji Selectfluorde cun zai xia ,gai duo xiang jin cui hua de yi suan gui bing zhi yu fang ji peng suan de yang hua jiao cha ou lian fan ying ke yi shun li jin hang ,wei zhi bei ge chong you jia zhi de (E)-α-fang ji -α,β-bu bao he tong lei hua ge wu di gong le yi chong gao xiao de xin fang fa 。gai fang fa ju you qi shi yuan liao yi de 、chan lv hao 、li ti shua ze xing gao 、jin cui hua ji ke xun huan shi yong deng you shi 。5、yan jiu le MCM-41fu zai er ben ji lin jin (Ⅰ)pei ge wu (MCM-41-PPh2-AuCl)zai lian xi xian an yu fang xiang an fen zi jian de qing an hua fan ying zhong de cui hua xing neng 。jie guo biao ming :gai duo xiang jin cui hua de lian xi xian an yu fang xiang an fen zi jian de qing an hua fan ying zai wen he tiao jian xia neng gao li ti shua ze xing de jin hang ,gao chan lv de de dao xiang ying de (E)-xi xian an lei hua ge wu ,ju gai fu zai jin cui hua ji neng xun huan shi yong qi ci yi shang ji huo xing ji ben bao chi bu bian 。gai yan jiu gong zuo di gong le yi ge fang bian gou jian (E)-xi xian an de xin fang fa 。

论文参考文献

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自江西师范大学的刘达谊,发表于刊物江西师范大学2019-07-10论文,是一篇关于介孔论文,二苯基膦金配合物论文,多相催化论文,催化剂循环论文,江西师范大学2019-07-10论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自江西师范大学2019-07-10论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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