崔林艳:基于电活性银及铜氧化物的生物小分子电化学传感分析论文

崔林艳:基于电活性银及铜氧化物的生物小分子电化学传感分析论文

本文主要研究内容

作者崔林艳(2019)在《基于电活性银及铜氧化物的生物小分子电化学传感分析》一文中研究指出:生物小分子是生命体的重要组成部分,对维持机体健康以及处理疾病等方面都有着重要作用。在正常的生命体态中,生物分子参与生物体的正常活动,然而,一旦生物体出现异常,这些生物分子的比例将会出现失衡,进而影响机体的正常运作。因此,如何灵敏以及准确地对生物分子进行分析和鉴定就显得尤为重要,但同时也存在挑战。近几年,随着各类电化学生物传感器被构建,一类基于电活性纳米材料的生物传感器正在引起人们的广泛关注。本文以贵金属银以及半导体铜氧化物在电化学方面的性质为导向,通过研究影响其电化学性质的因素,并利用其作为信标检测生物分子。主要工作如下:1.以电活性Au@Ag NPs为电化学标记剂,本文构建了一种新颖、巧妙以及超灵敏的手性电化学传感平台用于色氨酸异构体(D-Trp)检测。其主要原理是:D-Trp与Cu2+之间的强相互作用导致电活性Au@Ag NPs在电极上组装,产生强烈的从Ag氧化成Ag+的差分脉冲伏安法(DPV)信号;然而,相较于D-Trp,色氨酸(L-Trp)引发Au@Ag NPs低聚物在电极上的组装,产生的DPV信号较弱;利用这种不同的DPV响应信号从而能够灵敏且准确地对D-/L-Trp进行定量。此外,D-Trp的检测限(LOD)为1.21 pM,这种电化学手性传感器同时能够实现对映体过量的特定测定。与之前的报道相对比,电化学手性传感平台拥有灵敏度高、简洁性以及适用性强等优点;另外,这种靶标诱导的比色测定可以转化为电化学测定,用于超灵敏对映选择性手性鉴别领域中的双信号放大。2.本文设计制备了一种操作简单、测量准确的磁性电化学传感器Fe3O4@Au@Ag@CuxO NPs,用于D-氨基酸(D-AAs)的超灵敏手性识别。通过等离子体金属NP、半导体和磁性NP之间的共同作用使得多层Fe3O4@Au@Ag@CuxO NPs在-0.16 V下Cu+向Cu2+发生电子转移,从而产生尖锐的铜剥离峰信号。该信号强度高于Fe3O4@CuxO NPs和Fe3O4@Au@CuxO NPs信号强度约8.9和2.4倍,其主要是利用Au和Ag的协同作用,从而促进外壳电子发生转移。与此同时,D-AAs被D-氨基酸氧化酶(DAAO)催化产生H2O2,CuxO与H2O2进行自催化氧化反应从而诱导Fe3O4@Au@Ag@CuxO NPs的电化学信号减少。Fe3O4@Au@Ag@CuxO NP作为电化学信标在100 pM至10μM范围内实现对D-丙氨酸(D-Ala)灵敏且准确的对映选择性识别。该方案通过引入具有高电子转移效率的等离子体金属NP可以扩展到制造大量电活性标记,用于高灵敏度的可靠对映选择性识别。3.鉴于Cu2O与硫化氢之间的氧化还原作用生成Cu9S8对电化学性质的影响,本文设计了一种以Cu2O作为稳定电化学信标的传感器用于检测内源性H2S。同时,在传感器中引入rGO/Fe3O4,该方法不仅改善了传感平台的电子传导速率而且简化了传感器的构建过程。利用XRD,TEM,XPS测试手段对Cu2O与H2S反应前后的元素以及形貌变化进行了表征。此外,与已有的MB法相比较,该电化学生物平台的检测限为230 pM,检测范围为500 pM-100μM。4.基于上章的研究结果,发现rGO/Fe3O4/Cu2O具有稳定的电化学响应信号,且具备作为参比信号的基本特征。本文合成了一种具有有机聚合物外壳的Ag@RF NPs,在氨气和氧气氛围内,通过Ag与RF外壳之间的原位还原形成Ag纳米点,最后形成了Ag@RF-Ag NPs,并产生了稳定的电化学响应作为检测信号。PSA适配体与Ag@RF-Ag NPs通过-SH与Ag之间的强共价键作用连接在一起。同时,PSA适配体与石墨烯纳米层通过π-π堆集作用发生组装,形成的电化学传感器在扫描范围内出现了相互不影响的Cu2O和Ag的阳极剥离峰。当加入PSA后,适配体与PSA具有更好的特异性结合,使得Ag@RF-Ag NPs从电极表面脱落。因此作为检测信号的Ag氧化峰电流随着PSA浓度增大而逐渐降低,而作为参比信号的Cu2O信号保持不变。同时,构建的比率传感器具有更好的稳定性和准确性。

Abstract

sheng wu xiao fen zi shi sheng ming ti de chong yao zu cheng bu fen ,dui wei chi ji ti jian kang yi ji chu li ji bing deng fang mian dou you zhao chong yao zuo yong 。zai zheng chang de sheng ming ti tai zhong ,sheng wu fen zi can yu sheng wu ti de zheng chang huo dong ,ran er ,yi dan sheng wu ti chu xian yi chang ,zhe xie sheng wu fen zi de bi li jiang hui chu xian shi heng ,jin er ying xiang ji ti de zheng chang yun zuo 。yin ci ,ru he ling min yi ji zhun que de dui sheng wu fen zi jin hang fen xi he jian ding jiu xian de you wei chong yao ,dan tong shi ye cun zai tiao zhan 。jin ji nian ,sui zhao ge lei dian hua xue sheng wu chuan gan qi bei gou jian ,yi lei ji yu dian huo xing na mi cai liao de sheng wu chuan gan qi zheng zai yin qi ren men de an fan guan zhu 。ben wen yi gui jin shu yin yi ji ban dao ti tong yang hua wu zai dian hua xue fang mian de xing zhi wei dao xiang ,tong guo yan jiu ying xiang ji dian hua xue xing zhi de yin su ,bing li yong ji zuo wei xin biao jian ce sheng wu fen zi 。zhu yao gong zuo ru xia :1.yi dian huo xing Au@Ag NPswei dian hua xue biao ji ji ,ben wen gou jian le yi chong xin ying 、qiao miao yi ji chao ling min de shou xing dian hua xue chuan gan ping tai yong yu se an suan yi gou ti (D-Trp)jian ce 。ji zhu yao yuan li shi :D-Trpyu Cu2+zhi jian de jiang xiang hu zuo yong dao zhi dian huo xing Au@Ag NPszai dian ji shang zu zhuang ,chan sheng jiang lie de cong Agyang hua cheng Ag+de cha fen mai chong fu an fa (DPV)xin hao ;ran er ,xiang jiao yu D-Trp,se an suan (L-Trp)yin fa Au@Ag NPsdi ju wu zai dian ji shang de zu zhuang ,chan sheng de DPVxin hao jiao ruo ;li yong zhe chong bu tong de DPVxiang ying xin hao cong er neng gou ling min ju zhun que de dui D-/L-Trpjin hang ding liang 。ci wai ,D-Trpde jian ce xian (LOD)wei 1.21 pM,zhe chong dian hua xue shou xing chuan gan qi tong shi neng gou shi xian dui ying ti guo liang de te ding ce ding 。yu zhi qian de bao dao xiang dui bi ,dian hua xue shou xing chuan gan ping tai yong you ling min du gao 、jian jie xing yi ji kuo yong xing jiang deng you dian ;ling wai ,zhe chong ba biao you dao de bi se ce ding ke yi zhuai hua wei dian hua xue ce ding ,yong yu chao ling min dui ying shua ze xing shou xing jian bie ling yu zhong de shuang xin hao fang da 。2.ben wen she ji zhi bei le yi chong cao zuo jian chan 、ce liang zhun que de ci xing dian hua xue chuan gan qi Fe3O4@Au@Ag@CuxO NPs,yong yu D-an ji suan (D-AAs)de chao ling min shou xing shi bie 。tong guo deng li zi ti jin shu NP、ban dao ti he ci xing NPzhi jian de gong tong zuo yong shi de duo ceng Fe3O4@Au@Ag@CuxO NPszai -0.16 Vxia Cu+xiang Cu2+fa sheng dian zi zhuai yi ,cong er chan sheng jian rui de tong bao li feng xin hao 。gai xin hao jiang du gao yu Fe3O4@CuxO NPshe Fe3O4@Au@CuxO NPsxin hao jiang du yao 8.9he 2.4bei ,ji zhu yao shi li yong Auhe Agde xie tong zuo yong ,cong er cu jin wai ke dian zi fa sheng zhuai yi 。yu ci tong shi ,D-AAsbei D-an ji suan yang hua mei (DAAO)cui hua chan sheng H2O2,CuxOyu H2O2jin hang zi cui hua yang hua fan ying cong er you dao Fe3O4@Au@Ag@CuxO NPsde dian hua xue xin hao jian shao 。Fe3O4@Au@Ag@CuxO NPzuo wei dian hua xue xin biao zai 100 pMzhi 10μMfan wei nei shi xian dui D-bing an suan (D-Ala)ling min ju zhun que de dui ying shua ze xing shi bie 。gai fang an tong guo yin ru ju you gao dian zi zhuai yi xiao lv de deng li zi ti jin shu NPke yi kuo zhan dao zhi zao da liang dian huo xing biao ji ,yong yu gao ling min du de ke kao dui ying shua ze xing shi bie 。3.jian yu Cu2Oyu liu hua qing zhi jian de yang hua hai yuan zuo yong sheng cheng Cu9S8dui dian hua xue xing zhi de ying xiang ,ben wen she ji le yi chong yi Cu2Ozuo wei wen ding dian hua xue xin biao de chuan gan qi yong yu jian ce nei yuan xing H2S。tong shi ,zai chuan gan qi zhong yin ru rGO/Fe3O4,gai fang fa bu jin gai shan le chuan gan ping tai de dian zi chuan dao su lv er ju jian hua le chuan gan qi de gou jian guo cheng 。li yong XRD,TEM,XPSce shi shou duan dui Cu2Oyu H2Sfan ying qian hou de yuan su yi ji xing mao bian hua jin hang le biao zheng 。ci wai ,yu yi you de MBfa xiang bi jiao ,gai dian hua xue sheng wu ping tai de jian ce xian wei 230 pM,jian ce fan wei wei 500 pM-100μM。4.ji yu shang zhang de yan jiu jie guo ,fa xian rGO/Fe3O4/Cu2Oju you wen ding de dian hua xue xiang ying xin hao ,ju ju bei zuo wei can bi xin hao de ji ben te zheng 。ben wen ge cheng le yi chong ju you you ji ju ge wu wai ke de Ag@RF NPs,zai an qi he yang qi fen wei nei ,tong guo Agyu RFwai ke zhi jian de yuan wei hai yuan xing cheng Agna mi dian ,zui hou xing cheng le Ag@RF-Ag NPs,bing chan sheng le wen ding de dian hua xue xiang ying zuo wei jian ce xin hao 。PSAkuo pei ti yu Ag@RF-Ag NPstong guo -SHyu Agzhi jian de jiang gong jia jian zuo yong lian jie zai yi qi 。tong shi ,PSAkuo pei ti yu dan mo xi na mi ceng tong guo π-πdui ji zuo yong fa sheng zu zhuang ,xing cheng de dian hua xue chuan gan qi zai sao miao fan wei nei chu xian le xiang hu bu ying xiang de Cu2Ohe Agde yang ji bao li feng 。dang jia ru PSAhou ,kuo pei ti yu PSAju you geng hao de te yi xing jie ge ,shi de Ag@RF-Ag NPscong dian ji biao mian tuo la 。yin ci zuo wei jian ce xin hao de Agyang hua feng dian liu sui zhao PSAnong du zeng da er zhu jian jiang di ,er zuo wei can bi xin hao de Cu2Oxin hao bao chi bu bian 。tong shi ,gou jian de bi lv chuan gan qi ju you geng hao de wen ding xing he zhun que xing 。

论文参考文献

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自江南大学的崔林艳,发表于刊物江南大学2019-10-21论文,是一篇关于电化学生物传感论文,电活性论文,生物小分子论文,银及铜氧化论文,江南大学2019-10-21论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自江南大学2019-10-21论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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