导读:本文包含了化学功能化论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献，主要关键词:电致化学发光,电化学,碰撞,超微电极
化学功能化论文文献综述
刘美周[1]（2019）在《钌联吡啶功能化纳米粒子的电化学和电致化学发光碰撞研究》一文中研究指出单颗粒电化学分析(Electrochemical analysis of single nanoparticle)检测技术是近二十年发展起来的,主要涉及对单个纳米材料的电化学性能、电催化活性、单个材料性能和单个生物分子行为等研究。20世纪50年代出现的纳米孔电化学可以实现对单分子、单纳米粒子和单细胞等检测,但该技术属于间接方法,无法得到纳米粒子本身的电化学性质。作为一种简便、快速的单颗粒电化学碰撞分析法,不仅能够获取单个纳米粒子(Single nanoparticles,SNPs)的一些性能,如粒径、浓度、聚集和催化反应活性,而且在电催化,生物电化学和生物传感等方面有着广泛的应用。目前,研究单颗粒检测方法主要有以下几类:光学方法、扫描探针显微法和电化学碰撞法等。单颗粒碰撞电化学检测主要依据阻挡、整体电解、电催化放大、电荷取代这四种模式来实现。电致化学发光法(Electrogenerated chemiluminescence,ECL)兼有电化学和化学发光法的双重优点,相对于电化学,ECL检测限低,灵敏度高;相对于荧光,ECL则不需要光源和分光系统,能够简化仪器,降低背景值。然而,关于电致化学发光检测单颗粒碰撞的研究鲜有报道。本论文以功能化纳米粒子上负载电致化学发光试剂钌联吡啶为研究对象,以提高在超微电极上单颗粒检测的电化学和电致化学发光碰撞信号为目标,研究了两种新型单颗粒的电化学和电致化学发光碰撞行为。全文共分为叁章,主要内容如下:第一章,首先,综述了超微电极(Ultramicroelectrodes,UME)的概念、特性、制备方法及相关应用;其次,介绍了单颗粒的特性与应用;随后,概述了单颗粒电化学碰撞的基本原理和电致化学发光的研究;最后,提出本论文的研究内容和意义。第二章,基于Au-Nafion纳米粒子负载钌联吡啶复合物(Ru(bpy)_3Cl_2·6H_2O,Ru),研究了单Au-Nafion@Ru(bpy)_3Cl_2·6H_2O(Au-Nafion@Ru)纳米粒子在超微金电极表面的碰撞行为,建立了检测单Au-Nafion@Ru纳米粒子的电化学和电致化学发光分析法。结果表明:Au-Nafion@Ru与超微电极碰撞过程中,产生的电流响应信号比Nafion@Ru纳米粒子明显增大。同时从电化学碰撞电流-时间曲线中得到Au-Nafion@Ru的电流与电荷、碰撞时间及数目之间的关系。此外,共反应试剂叁正丙胺(Tri-n-propylamine,TPrA)的存在下,实现了Au-Nafion@Ru/TPrA的电化学和电致化学发光信号的同步检测。本章扩展了单颗粒电化学碰撞的研究体系,为深入研究单颗粒ECL碰撞分析奠定了一定的基础。第叁章,合成了一种新型有机染料麦尔多拉蓝(Meldola's Blue,MDB)-钌联吡啶(Ru)纳米粒子(MDB-Ru),研究了MDB-Ru在电极表面的碰撞行为,建立了检测单MDB-Ru有机纳米粒子的电化学和电致化学发光分析法。结果表明:合成的MDB-Ru纳米粒子相比MDB纳米粒子,在超微金电极碰撞中具有较好的电流响应信号。此外,在超微金电极和常规金电极上分别研究了TPrA和N,N-二丁基乙醇胺(DBAE)存在下MDB-Ru的电致化学发光碰撞行为,得出MDB-Ru/DBAE体系在超微电极上具有更强的ECL强度,在常规金电极上的发光强度是MDB-Ru/TPrA体系的10倍左右。本章研究丰富了有机染料单颗粒电化学碰撞体系,该研究将为电化学发光单纳米粒子检测提供了新的思路。(本文来源于《西北大学》期刊2019-06-01）
孔维俊[2]（2019）在《化学发光功能化磁性微球的制备、分析应用及其单粒子化学发光成像研究》一文中研究指出论文首先综述了化学发光的概念及原理、磁性微球在化学发光领域的应用以及单粒子光学成像技术的研究现状。数十年来,由于具有承载能力强、磁化率高、生物相容性好等优点,磁性微球受到了科研工作者和商业资本的共同青睐,因此在临床检测、环境监测、工业生产和生物分析等众多领域中具有了巨大的研究前景和商业价值。然而,在目前的生物分析领域中,磁性微球仅仅被当作一种具有磁分离优势的微纳尺度固相载体材料,用于识别反应前后各类复合物的分离。化学发光功能化材料因其卓越的化学发光性能、自组装特性和生物兼容性,使其能够显着提高化学发光分析法的分析性能。令人遗憾的是,迄今为止,化学发光功能化材料的性能优化仍依赖于传统的整体水平上的“条件试错式”实验方法,效率十分低下。单粒子成像研究是对单个微纳粒子的多种物理、化学性质甚至构效关系进行研究,这使其能够从每一个粒子的个体行为中获得差异化的数据并加以研究,这一特性在极大提高了其在材料优化实验中的研究效率的同时,也显着降低了“条件试错式”的实验方法带来的高昂成本。本论文针对磁性微球的化学发光功能化,开展了化学发光功能化磁性微球的制备、分析应用及其单粒子化学发光成像研究。将化学发光试剂和金属离子共同功能化到了磁性微球表面,成功合成了双功能化的磁性微球,研究其化学发光特性;将其作为固相载体和化学发光传感界面,构建了一种无标记的化学发光适配体传感器,实现了对小分子爆炸物2,4,6-叁硝基甲苯(TNT)的高灵敏检测;设计和搭建了单粒子化学发光成像系统,研制了具有微孔阵列的微流控芯片实现了磁性微球固定,成功获得了单个磁性微球的化学发光图像及动力学曲线;探索了单个磁性微球粒子的构效关系,设计与优化了化学发光功能化材料,提高了以该材料构建的传感器的分析性能。主要内容如下:1.将磁性微球作为固相载体,发展了一种新的合成方法,成功制备了化学发光试剂和催化剂金属离子双功能化磁性材料。该方法利用脱水缩合反应和静电相互作用,直接将化学发光分子(N-(4-氨基丁基)-N-乙基异鲁米诺,ABEI)和催化剂钴离子(Co2+)直接连接到羧基化的磁性微球表面,形成ABEI和Co2+双功能化的磁性微球复合材料Co2+/ABEI/MBs。利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱仪(XPS)和电感耦合等离子体原子发射光谱仪(ICP-AES)等手段对所合成的Co2+/ABEI/MBs复合材料的形貌和组成进行了表征。结果表明,所合成的Co2+/ABEI/MBs是平均直径约为55 μm的球体,且具有良好的单分散性。此外,我们近一步研究了Co2+/ABEI/MBs复合材料的组装机理,研究结果表明ABEI通过酰胺化反应连接到磁性微球表面,而Co2+是通过静电相互作用力和配位作用结合到磁性微球上。所合成的Co2+/ABEI/MBs具有良好的顺磁性、令人满意的稳定性和卓越的化学发光性能,其化学发光强度比仅用ABEI功能化的磁性微球(ABEI/MBs)提高150倍以上。此外,我们进一步探究了Co2+/ABEI/MBs复合材料的化学发光机理。固定在磁性微球表面的Co2+通过非均相催化促进了HO·、ABEI·-和02·-等自由基的生成,导致高强度化学发光的产生。所合成的化学发光功能化磁性微球在具有优异化学发光性能同时还具有良好的顺磁性,使其拥有了在生物分析中极具便利性的磁分离能力,为其在后续生物分析领域中的应用研究打下了基础。2.构建了一种基于Co2+/ABEI/MBs复合材料的无标记高灵敏化学发光适配体传感器,用于检测有机小分子化合物TNT。其构建原理如下:TNT多肽适配体(TNT-apt)可以通过静电相互作用力和配位作用自组装于Co2+/ABEI/MBs的表面,由于TNT-apt会将磁性微球上Co2+活性位点覆盖,导致后者化学发光强度大幅度降低。加入TNT后,TNT和TNT适配体之间会发生更牢固的特异性结合,从而使TNT适配体从Co2+/ABEI/MBs表面脱附,在此过程中,化学发光强度得到了部分的恢复。据此Co2+/ABEI/MBs化学发光强度的变化,我们建立了无标记化学发光适配体传感器用于检测TNT。实验结果显示,所构建的适配体传感器能够在0.05-25 ng/mL范围内检测TNT,检测限达到17 pg/mL。此外,我们对于TNT适配体吸附和脱附的机理进行了详细的研究,并提出了可能的机理。本研究表明Co2+/ABEI/MBs易与生物识别分子结合,并且由于其具有良好的顺磁性,又使其易于与样品基质分离,避免了繁琐耗时的标记和纯化步骤,因此在生物分析中具有重要的应用前景。3.成功设计和搭建了单粒子化学发光显微成像系统。该系统由一台Olympus公司的BX53型正置显微镜、一台高性能EMCCD(Andor公司的iXon-Ultra-897)、配备隔震系统的光学平台以及一台配备了 EMCCD控制软件和数据分析软件的计算机所组成。优化了各种器件、光路和软件操作系统。研究了磁性微球在观察器件上的固定方法,研制了以聚二甲基硅氧烷(PDMS)为基底的多孔器件,实现了磁性微球固定,成功获得了单个磁性微球的化学发光图像及动力学曲线,使用图像和数据处方法对单个磁性微球粒子的化学发光的成像图进行了分析。所搭建的单粒子化学发光显微成像系统成功的获得了清晰完整的化学发光图像,达到了预定的目标,也为后续单粒子化学发光成像研究奠定了重要的基础。4.利用前期工作中搭建的单粒子化学发光显微成像系统,开展了单粒子的化学发光成像研究。由于磁性微球具备在生物识别反应发生后进行快速磁分离洗涤的优势,因此选择了磁性微球作为化学发光功能化材料的模型体系进行研究。首先,利用单粒子化学发光显微成像系统的成像能力,在国际上首次获得了单颗粒磁性微球的化学发光成像图片和动力学曲线。通过分析单个磁性微球化学发光强度随时间变化的曲线,发现了两个反应动力学完全不同的粒子亚群。大多数磁性微球上可以观察到瞬时而微弱化学发光,而极少数粒子上则发射出延迟而强烈的发光。为了探究磁性微球结构及其化学成分与化学发光行为的相互关系,我们使用了共聚焦荧光显微镜(CFM)和扫描电子显微镜对磁性微球进行了原位表征,结果显示延迟且强烈化学发光的粒子在微观结构层面上具有无定型的多核心结构,即多个较小粒径磁性微球被包封结合于较大粒径磁性微球的中空结构内部。根据单粒子化学发光成像研究获得的构效关系,我们对磁性微球的合成步骤进行了合理的优化,显着提升了含无定型多核心结构粒子的比例。使用优化后的磁性微球构建了适配体传感器,显着提高了对TNT的分析灵敏度,达到了提高化学发光分析法分析性能的目的。这项研究证明了单粒子化学发光成像研究对于化学发光功能化材料性能的优化具有重要的指导意义,也为其他功能化材料的性能研究工作提供了新的思路。(本文来源于《中国科学技术大学》期刊2019-05-01）
刘雅婷[3]（2019）在《高强度长时间化学发光功能化材料及其分析应用》一文中研究指出论文首先综述了化学发光基本概念、化学发光功能化材料以及基于化学发光功能化材料的分析方法的研究现状。化学发光功能化材料具有优异的化学发光活性、生物相容性、易于自组装和良好的稳定性等优点,可作为分析探针或分析界面发展生物分析方法。绝大多数已知的化学发光功能化材料表现出闪光型光发射,它们已被应用在临床诊断、食品安全和环境检测等领域对各种分析物进行测定,并且具有高灵敏度以及宽线性范围等优点。然而,闪光型化学发光反应很快,往往会导致分析精确度较差,极大地限制了其实际应用。长期以来,高强度、长时间的化学发光是化学发光领域一直追求的目标。在分析化学领域,在分析时间内具有稳定的化学发光发射能够提高分析的精确度和重现性。此外,已有的化学发光功能化材料的合成方法存在步骤较繁琐、试剂易脱落或泄露等问题。如何进一步改进合成方案,优化发光试剂、催化剂与纳米材料的组合,获得发光性能更加优异的双功能化纳米材料也仍然是一个巨大的挑战。本论文以“高强度长时间化学发光功能化材料及其分析应用”为研究课题,开展了一系列研究工作。合成了两种高强度长时间化学发光功能化材料,研究了其化学发光强度和持续性方面的特性,并探讨了相关发光机理。提出了新的化学发光功能化纳米材料的合成思路,在不需要添加络合剂的条件下,合成了两种新型的化学发光试剂和催化剂功能化的纳米复合材料,研究了其化学发光特性,并将其用作化学发光纳米分析界面,发展了一种无标记化学发光免疫分析方法,用于急性心肌梗死(AMI)标志物和肽素的快速灵敏检测。主要研究内容如下:1、采用天然材料壳聚糖(CS)、化学发光试剂N-(4-氨丁基)-N-乙基异鲁米诺(ABEI)和催化剂钴离子(Co~(2+)),合成了一种模拟萤火虫高强度长时间化学发光的ABEI/Co~(2+)/CS水凝胶材料。当该水凝胶与H_2O_2反应时,其发光在暗室中肉眼可见,且持续时间超过150小时。研究发现:99.8%Co~(2+)被固定在水凝胶骨架上,而89.5%ABEI分散在水凝胶孔洞中,且H_2O_2在水凝胶中扩散速率很慢,提出了新的“辉光”型化学发光机理-慢扩散控制的异相催化作用机理。当加入氧化剂H_2O_2,其缓慢扩散进入水凝胶,被位于活性中心的催化剂Co~(2+)分解产生活性自由基,接着与化学发光试剂反应产生化学发光。由于Co~(2+)的螯合和异相化作用增强了其催化活性和稳定性,且具有微米/纳米孔洞和高粘度的水凝胶大大降低H_2O_2的扩散速度,从而产生了强而长的化学发光。本项工作在化学发光动力学和催化特性方面模拟了萤火虫生物发光,其发光时间明显优于现有的长时间化学发光体系,如酶参与的化学发光体系和过氧化草酸酯化学发光体系,且该水凝胶合成简单、环境友好、生物兼容性好,为发展无标记纳米化学发光新一代体外诊断技术奠定重要的基础。与此同时,在冷光源、生物传感器、微芯片和生物成像等领域也具有重要的应用潜力。2、合成了具有双催化体系的Co~(2+)/辣根过氧化物酶(HRP)/ABEI功能化CaCO_3微球(HRP/ABEI/Co~(2+)-CaCO_3 MPs)。该材料展现出高强度“辉光型”化学发光发射,其发光在暗室中肉眼可见,并可持续近8小时。与仅包含单一催化剂的ABEI/Co~(2+)-CaCO3微球和HRP/ABEI/CaCO_3微球相比,具有双催化体系的HRP/ABEI/Co~(2+)-CaCO_3微球在化学发光反应启动后的前3小时内能产生更强的化学发光。此外,在发光强度方面,与上一工作中的ABEI/Co~(2+)/CS水凝胶相比,本工作的材料在发光反应启动后的第1个小时内具有显着更强的光发射。HRP/ABEI/Co~(2+)-CaCO_3 MPs优异的化学发光性能归因于我们将多孔CaCO_3微球的高负载能力和良好的生物相容性,与由Co~(2+)/HRP组成的双催化体系所产生的协同效应巧妙地结合在了一起。该材料是中性材料,具有良好的生物相容性以及高强度和持续性的发光特性,在生物分析、生物成像、环境监测和生命科学等诸多领域具有广阔的应用前景。3、充分利用了聚多巴胺丰富的表面活性基团,通过简单的合成策略制备了ABEI和Co~(2+)双功能化的聚多巴胺纳米球复合材料(Co~(2+)-ABEI-PDA)。首先,利用多巴胺分子在碱性条件下的自聚性,获得了聚多巴胺纳米球。然后将化学发光试剂ABEI的氨基通过迈克尔加成反应共价连接到PDA的苯环上,并利用聚多巴胺中的吡咯N以及儿茶酚的羟基与催化剂Co~(2+)发生螯合,将大量催化剂Co~(2+)同时固载在PDA纳米球上,得到ABEI和Co~(2+)双功能化聚多巴胺纳米球。该Co~(2+)-ABEI-PDA纳米球表现出优异的化学发光活性,与不含催化剂的ABEI-PDA纳米球相比,其发光强度增强了近4000倍,超过了使用Cr~(3+)、Pb~(2+)、Fe~(2+)、Fe~(3+)、Cu~(2+)、Cd~(2+)、Mn~(2+)、Hg~(2+)、Ni~(2+)、Au~(3+)来代替 Co~(2+)所合成的各种其他金属离子-ABEI-PDA纳米球。该优异的化学发光特性可归因于以下两方面因素的综合:固载在PDA中的Co络合物能够有效地削弱PDA的自由基清除能力以及其对ABEI-H_2O_2体系的化学发光反应具有良好的催化性。该工作通过选择具有丰富活性官能团的纳米材料作为固载化学发光试剂和催化剂的载体,在不需要使用螯合剂的情况下,实现了化学发光试剂和催化剂高效负载在纳米界面上,获得了发光性能优异的新材料。为设计具有优异化学发光性能的化学发光双功能化纳米材料提供了新的思路,具有重要的意义。4、充分利用了聚多巴胺较好的还原性、丰富的表面活性基团以及良好的生物兼容性,合成了多功能化聚多巴胺纳米球复合材料Co~(2+)-ABEI-AuNPs-PDA。该Co~(2+)-ABEI-AuNPs-PDA具有优异的化学发光特性。进一步地,在该材料上组装识别元素抗体分子,以得到高化学发光性能的免疫分析界面,由此构建了一个无标记化学发光免疫分析平台用于检测AMI标志物和肽素。该分析平台用于检测和肽素时,展现了 10~(-12)～10~(-7)g/mL的较宽线性范围和较低的检测限3.25×10~(-13)g/mL。该分析平台还具有良好的重现性与稳定性,可用于对急性心肌梗死患者血清中和肽素进行检测,在临床急性心肌梗死的快速诊断中具有良好的应用前景。(本文来源于《中国科学技术大学》期刊2019-05-01）
王冰[4]（2019）在《基于铋基功能化纳米复合物及新型信号放大策略的光电化学生物传感方法构建及应用》一文中研究指出光电化学(photoelectrochemical,PEC)生物分析是基于PEC过程和生物识别过程建立起来的一种新的分析方法,具有灵敏度高、成本低、设备简单、易于小型化等优点,引起了人们极大的兴趣。随着对灵敏生物分析的需求不断增长,探索开发有效的方法来显着改善传感器的分析性能至关重要。性能优良的光敏材料和新的信号放大机制的结合将会是满足上述生物分析要求的一种有效策略。本论文合成了具有优良光电性能的叁元Bi_2S_3/Ag_2S/TiO_2纳米管阵列(NTs)和双Bi系异质结等纳米材料,在此基础上,创新性地引入酶辅助电子供体消耗模式、酶催化电子供体生成策略、光生空穴诱导化学氧化还原循环放大(RCA)机制、PEC-化学-化学(PECCC)RCA机制、能量转移(ET)、空间位阻等系列信号放大技术,构建了灵敏检测癌胚抗原(CEA)、肌红蛋白(Myo)等生物标志物的PEC传感新平台,并开展了生化分析应用研究,为疾病标志物的灵敏检测提供了新路径。主要创新点和研究内容如下:1.电子供体消耗型光电化学生物传感器的构建及癌胚抗原高灵敏检测合成了叁元Bi_2S_3/Ag_2S/TiO_2 NTs,并首次将抗坏血酸氧化酶(AAO)催化氧化抗坏血酸(AA)这一生物过程引入PEC生物分析。通过AAO对AA(电子供体)的消耗与二氧化硅(SiO_2)的位阻效应双重猝灭PEC信号,构建了新型的检测癌胚抗原(CEA)的PEC生物传感平台。相对于单一光敏材料,叁元Bi_2S_3/Ag_2S/TiO_2 NTs表现出了更强的光电响应。AAO对电子供体AA的催化氧化,减少了体系中AA的含量,大大降低光电流。作为该传感器信号变化的关键因素,CEA与标记了适配体和AAO的功能化SiO_2探针竞争性的结合,显着增强了光电流。该方法实现了CEA的高灵敏检测,线性范围为0.1 pg/mL-10 ng/mL,检出限(LOD)为0.03 pg/mL。将此方法成功应用于人血清样品中CEA的检测,与信阳市中心医院结果吻合,加标回收率在90.0%-110.0%之间,相对标准偏差(RSDs)不超过4.7%。2.基于Bi_2S_3/Bi_2Sn_2O_7异质结的光生空穴诱导型氧化还原循环:一种通用的分裂式光电化学免疫分析方法首次将酶催化生成电子供体模式与光生空穴诱导化学RCA机制巧妙结合,在异质结光电极与分裂式策略的基础上构建了灵敏的PEC免疫分析。原理如下:碱性磷酸酶(ALP)催化生成AA,AA与Tris[2-羧乙基]盐酸膦(TCEP,还原剂)构成氧化还原循环,新型Bi_2S_3/Bi_2Sn_2O_7异质结和心肌梗死标志物Myo分别作为光电极与目标物。通过免疫反应引入的ALP催化酶底物水解,生成AA;在检测池中,AA先被Bi_2S_3/Bi_2Sn_2O_7异质结上的光生空穴氧化,而后通过其氧化产物(脱氢抗坏血酸)与TCEP的反应再次被生成。如此循环产生了信号放大作用,实现了对Myo的高灵敏检测,线性范围为4.0×10~(-13)-1.0×10~(-7) g/mL,LOD为1.0×10~(-13) g/mL。此方法成功用于人血清样品中Myo的分析,与信阳市中心医院结果相符,加标回收率在88.0%-110.0%之间,RSD不大于5.5%。该工作具有通用性,将有效扩展基于RCA机制的PEC免疫分析的应用。3.光电化学-化学-化学氧化还原循环信号放大:一种新型光电化学生物分析方法的设计及肌红蛋白超灵敏检测信号放大对于实现超灵敏的PEC生物分析至关重要。探索简便有效的多重信号放大策略具有非常大的吸引力。提出了PECCC氧化还原循环概念,通过超灵敏PEC生物分析证明其可以作为一种新的信号放大途径。在Bi_2S_3/Bi_2WO_6光电极的基础上,通过夹心免疫法酶催化生成AA(信号物质),并结合涉及二茂铁羧酸(氧化还原介质)、AA、TCEP(还原剂)的PECCC氧化还原循环。以Myo作为目标物,该方法可以使AA有效再生,从而产生信号放大,实现了超灵敏的分裂式PEC免疫分析。线性范围为1.0×10~(-13)-1.0×10~(-7) g/mL,LOD为3.0×10~(-14)g/mL。此方法成功测定了人血清样品中Myo的含量,加标回收率在80.0-103.1%之间,RSDs在6.0%以内。该工作首次对PECCC氧化还原循环进行了研究,为基于氧化还原循环的PEC生物分析开辟了新路径。4.Ru(NH_3)_6~(3+)/Ru(NH_3)_6~(2+)介导的氧化还原循环:一种实现超灵敏光电化学免疫检测的叁重信号放大策略首次报道了一种Ru(NH_3)_6~(3+)/Ru(NH_3)_6~(2+)介导的PECCC RCA策略并用于新的分裂式PEC免疫分析,实现了叁重信号放大。构建过程如下:通过夹心型免疫反应ALP标记物被固定在界面上,ALP将4-氨基苯基磷酸盐转化为信号物种4-氨基苯酚(AP),随后,AP在检测缓冲液中与氧化还原介质Ru(NH_3)_6~(2+)和还原剂TCEP相互作用。光照下,Ru(NH_3)_6~(2+)首先被Bi_2S_3/BiVO_4光电极上的光生空孔氧化生成Ru(NH_3)_6~(3+),随后通过氧化产物与AP的反应再生,同时AP由产物对苯醌亚胺与TCEP的反应再生。以白细胞介素-6(IL-6)为分析对象,这一Ru(NH_3)_6~(3+)/Ru(NH_3)_6~(2+)介导、AP参与的PECCC RCA与ALP催化放大技术相结合,实现了叁重信号放大,进而实现了IL-6超灵敏的PEC免疫测定。线性范围为5.0×10~(-15)-1.0×10~(-9) g/mL,LOD为2.0×10~(-15) g/mL。此方法成功测定了人血清样品中IL-6的含量,加标回收率在84.9-110.3%之间,RSD不大于7.6%。该工作为基于RCA的PEC生物分析方法的进一步研究提供了一个新的视角。5.CdS:Mn对Au纳米粒子的激子能量转移猝灭效应:一种高效的光电化学microRNA-21检测策略基于CdS:Mn掺杂结构与AuNPs之间的ET猝灭机制发展了一种高效的microRNA-21(miRNA-21)PEC生物检测方法。首先,在TiO_2 NTs的表面通过Cd~(2+)/Mn~(2+)和S~(2-)的连续离子层吸附与反应(SILAR)制备TiO_2-CdS:Mn复合结构,并以此作为固定发夹DNA的传感平台。CdS:Mn与AuNPs之间产生ET效应,发夹DNA与miRNA-21杂交后引起构型变化,二者结合用于检测目标物。没有miRNA-21时,固定的DNA以发夹形式存在;有miRNA-21时,发夹DNA与miRNA-21杂交,变成一个刚性、棒状的双螺旋结构,使AuNPs远离TiO_2-CdS:Mn电极表面,猝灭效应减弱,显着恢复光电流强度。该方法实现了miRNA-21的灵敏检测,线性范围为1.0 fM-10.0 pM,LOD为0.5 fM。此方法成功用于人血清样品中miRNA-21的测定,加标回收率在90%-103.3%之间,RSDs不超过6.3%。(本文来源于《信阳师范学院》期刊2019-05-01）
崔影[5]（2019）在《配体功能化钛氧簇合物的合成、结构表征及光电化学性质研究》一文中研究指出钛氧簇合物作为一类重要的金所氧簇合物具有丰富的结构特征和物理化学性质。由于具有精确的、原子水平的结构信息,钛氧簇合物可作为TiO_2半导体材料的分子结构模型,建立起分子材料与纳米材料之间的桥梁。近年来,钛氧簇的合成、结构和光电性质调控研究引起了越来越多的关注。本论论设计合成了系列配体功能化修饰钛氧簇合物,通过X-射线单晶衍射对簇合物的晶体结构进行了表征,通过吸收光谱、电化学、光电化学、光催化测试对簇合物的性质进行了系统的研究,并进一步结合理论计算对结构–性能关系进行了深入的分析。本论论研究取得了以下研究成果:1、合成了二茂铁甲酸、1-萘甲酸和1-萘乙酸配体功能化钛氧簇。二茂铁配体的引入显着拓展了钛氧簇的可见光吸收范围,并有效降低了带隙(2.5 eV),同时显示了较强的光电化学活性。2、合成了4-二甲氨基苯甲酸(DMABA),1-金刚烷羧酸(AD)和二甲基丙二酸(DMM)配体功能化的钛氧簇。作为具有给体–π–受体结构的染料分子,4-二甲氨基苯甲酸配体的引入显着降低了钛氧簇的带隙(2.5 eV),并增强了光电化学活性。3、以四氮唑为结构导向剂,合成了4-氯水杨酸功配体能化具有不同核数的钛氧簇合物。光电化学测试和光催化染料降解实验表明在相同外围配体条件下,钛氧簇的核结构对其光电化学和光催化性质有显着的影响。4、合成了系列2,2'-二羟基联苯配体功能化钛氧簇,通过反应条件的改变能够得到不同的团簇结构。光谱测试显示2,2'-二羟基联苯配体的引入有效降低了钛氧簇的带隙。光电化学实验表明较大的笼状团簇核心结构更有利于光电流响应。(本文来源于《信阳师范学院》期刊2019-05-01）
梅宇[6]（2019）在《功能化有序介孔酚醛树脂聚合物的制备及其在二氧化碳化学中的应用》一文中研究指出CO_2是一种无毒、低成本、储量丰富的C1资源,以CO_2为反应原料,通过化学反应合成有价值的有机物是符合绿色化学发展前景的途径之一。多相催化剂由于具有容易回收,可循环利用等特点,被大量应用于二氧化碳的固定和转化中。有序介孔酚醛树脂聚合物由于其独特的性质和优点,成为多相催化剂载体的选择之一。基于此,本论文开发了叁种固载型有序介孔聚合物催化剂,并在二氧化碳转化反应中考察催化剂的性能,具体研究内容如下:(1)以非共轭咪唑基团功能化有序介孔聚合物(3-IMP-MPs)为载体,对3-IMP-MPs材料逐步离子化得到双离子液体功能化有序介孔聚合物(3),并用于催化二氧化碳甲酰化反应。以乙腈为溶剂,在1 MPa和30?C条件下反应18 h,二氧化碳和氮甲基苯胺反应可以得到95%产率。该催化剂对各种底物都有很高的催化效果,拥有很好的普适性,循环五次产率未显着降低。(2)对FDU-15介孔聚合物进行胺基功能化,并用于负载银纳米粒子制得纳米银负载型催化剂,纳米颗粒小且分散均匀,性质稳定、材料比表面积高。以二甲胺功能化的FDU-15材料为载体制备的FDU-DMA/Ag催化剂金属Ag颗粒最小、分散度高。在50?C和常压的条件下,FDU-DMA/Ag催化剂可以很好的催化二氧化碳与端炔化合物反应得到炔酸,循环5次活性没有明显降低。(3)采用商业化的4-胺基苯酚,以叁嵌段共聚物F127为模板剂,通过溶剂挥发诱导自组装的方法,一锅法得到胺基功能化的酚醛树脂有序介孔聚合物(NH_2-MPs-x)。利用小角XRD、N_2吸脱附、TEM、XPS等一系列测试对材料进行了表征。利用NH_2-MPs-x材料吸附金属银离子并原位还原得到有序介孔银催化剂NH_2-MPs-x/Ag,能够高效地催化CO_2和端炔反应制备炔酸。其中NH_2-MPs-10%/Ag的催化活性最高,在50?C和常压的条件下可以达到96%的产率,远高于FDU-DMA/Ag催化剂,且循环5次活性没有明显降低。(本文来源于《华东师范大学》期刊2019-05-01）
秦晓飞[7]（2019）在《基于功能化纳米材料构建光电化学适配体传感器的研究与应用》一文中研究指出光电化学(PEC)检测是一种新兴的技术。由于光电化学检测器的输入和输出信号的能量形式不同,这就使得PEC的背景信号较低,而且具有灵敏度高,稳定性好,操作简单,易微型化等显着特征,非常适合快速和高通量分析。生物分子具有特定的生物亲和性,其与PEC传感器结合构建的PEC生物传感器被广泛认为是一种创新且有效的生物分析方法。到目前为止,PEC技术已被应用于多个检测领域,如:食品检验、水质检测、临床检测等。PEC优异性能的关键在于光敏材料的选择。本论文将无机、有机材料相结合,制备了纳米复合材料,构建了光电化学适配体传感器,实现了对抗生素的检测,主要工作内容如下:1、首先在二氧化钛纳米管(TiO_2NTs)上通过修饰硫化银(Ag_2S)和有机聚合物--聚多巴胺(PDA)形成纳米复合材料,在此基础上固定DNA适配体用于识别目标物,成功构建了用于检测氧氟沙星(OFL)的新型光电化学适配体传感器。Ag_2S的导带高于TiO_2NTs,有利于电子从Ag_2S的导带传到TiO_2NTs的导带进而传到电极表面,而聚多巴胺具有较高的LUMO、HOMO能级,这就进一步加快了电子-空穴对的分离,提高了电子传导速率,进而增大了光电流信号。氧氟沙星适配体与聚多巴胺能够通过迈克尔加成反应固定在电极上,在最佳条件下,此光电适配体传感器在检测氧氟沙星时表现出较低的检测下限0.75pM,并且当OFL的浓度从5.0 pM增加到100 nM时,传感器的光电流响应与OFL浓度的对数成正比。该传感器实现了对OFL的光电化学检测,具有线性范围宽、检测下限低,灵敏度高、稳定性好、特异性强等优点,可用于食品和水样的检测。2、通过简便的两步合成将WS_2和Bi_2S_3修饰在ITO电极上,成功构建了光电化学检测平台。DNA适配体通过壳聚糖固定在电极上,然后通过碱基互补配对将适配体互补链固定在电极上,并结合罗丹明B(RhB)的放大技术,实现了对氨苄青霉素(AMP)的定量检测。其中,WS_2通过电泳沉积技术固定在ITO上,然后再通过层层离子吸附法(SILAR)将Bi_2S_3修饰在WS_2表面。Bi_2S_3的修饰极大地增加了对可见光的吸收,加快了电子-空穴分离,增加了电子转移速率,显着增加了光电流。当对AMP进行检测时,检测下限为0.05 pM,线性范围为0.1pM~50 nM,可以看出该传感器具有检测下限低、线性范围宽、灵敏度高、稳定性好、特异性强等优点,为AMP的残留检测提供了一种有效的方法。(本文来源于《山东师范大学》期刊2019-03-15）
张丽媛,王立恒,王丽莉,董佩佩,刘和真[8]（2019）在《基于巯基-炔基点击化学的苯硼酸功能化材料的制备及其在糖蛋白/糖肽选择性富集中的应用研究》一文中研究指出硼亲和色谱法在糖肽/糖蛋白选择性富集中的应用趋于成熟。硼酸亲和材料的选择性、生物相容性、制备过程是否简便均是开发新型苯硼酸功能化材料需要考虑的问题。本研究针对硼酸亲和材料开发的关键问题,设计并制备了一种新型苯硼酸功能化材料(TYBA材料)。此材料采用基于巯基-炔基的无铜催化点击化学方法进行合成,生物相容性好,制备方法简便。红外光谱表征结果证明材料合成成功。采用基质辅助激光解吸离子化-飞行时间质谱(MALDI-TOF-MS)测试TYBA材料的糖肽富集选择性,结果表明,TYBA材料能够分别从辣根过氧化物酶(HRP)和免疫球蛋白G(Ig G)酶解液中鉴定出11个和8个糖肽;以HRP-牛血清白蛋白(BSA)酶解液(1∶10,n/n)混合物作为研究对象,富集后能够鉴定出8个糖肽信号。采用SDS-PAGE凝胶电泳考察TYBA材料的糖蛋白富集选择性,以HRP、Ig G、核糖核酸酶B(RNase B)作为考察对象,结果表明,TYBA材料对不同类型糖蛋白具有较好的富集选择性。以实际人血清样品为测试对象验证TYBA材料在实际生物样品中的应用价值。结果表明,富集后非糖蛋白得到较大程度去除,糖蛋白得以富集。所制备的材料和方法具有大规模分离处理实际蛋白质样品的应用前景。(本文来源于《分析化学》期刊2019年01期）
朱姝,王庆红,李真,冉佩瑶,林霞[9]（2018）在《基于功能化还原氧化石墨烯和金钯合金纳米粒子的谷氨酸电致化学发光生物传感器研究》一文中研究指出该实验设计了基于氯化血红素功能化的还原氧化石墨烯(H-RGO)、金钯合金纳米粒子(AuPdNPs)和L-谷氨酸氧化酶(L-GluOx)的特异性L-谷氨酸(L-Glu)电致化学发光(ECL)生物传感器。实验首先将H-RGO修饰于电极上,再通过电沉积的方式将Au-PdNPs负载于H-RGO表面,L-GluOx通过与AuPdNPs的键合作用实现固载,构建ECL生物传感界面。纳米材料的制备以及传感界面的逐步构建过程通过扫描电子显微镜(SEM)、X-射线能量散射谱(EDS)、紫外可见吸收光谱技术(UV-vis)和电化学技术等测试方法进行了验证。实验发现纳米材料Au-PdNPs和H-RGO二者的协同催化作用极大的改进了传感器的灵敏度。在优化的条件下,L-谷氨酸在1.0×10~(-7)mol/L至5.00×10~(-3)mol/L浓度范围内,ECL信号强度与其浓度对数呈线性相关性。该ECL生物传感器制备简单、响应快速、检测灵敏、稳定性和选择性好,在谷氨酸的检测应用方面具有较大的发展潜力。(本文来源于《化学传感器》期刊2018年04期）
李琪[10]（2018）在《金属离子催化剂和发光试剂双功能化二维纳米材料的合成、化学发光及其分析应用》一文中研究指出论文首先综述了化学发光(Chemiluminescent,CL)的基本概念和原理、化学发光功能化纳米材料及其研究进展。近几年来,催化剂和化学发光试剂双功能化纳米材料的概念被提出,双功能化纳米材料不仅保持了纳米材料本身优良的特性,还具有优异的化学发光性能,极大地拓展了化学发光分析方法在临床诊断、药物分析、环境监测和食品安全检测等领域的应用。然而,现有的双功能化纳米材料的发光性能仍不能满足超微量目标物的检测和化学发光成像技术的需求。二维纳米材料具有纳米尺度的层状结构,通常具有特殊的物理化学性质,易于表面改性和功能化,在许多领域都具有广泛的应用。本论文以“金属离子催化剂和发光试剂双功能化二维纳米材料的合成、化学发光及其分析应用”为研究课题,开展了一系列工作。基于配位化学、π-π相互作用、静电作用和特定的化学反应,将发光试剂和金属离子催化剂同时功能化到二维材料表面,开发了四种新型金属离子催化剂和发光试剂双功能化二维纳米材料。对所合成的这四种新型化学发光二维材料的形貌、表面成分进行了表征,探索了其组装机理,着重研究了它们的化学发光行为和化学发光机理。基于所合成的双功能化二维纳米材料,开发了一系列化学发光分析应用研究,包括开发了一种免试剂、快速和选择性检测抗坏血酸的传感器;构建了一种发光动力学时间分辨检测巯基乙酸的传感模型;开发了一种智能手机化学发光成像分析技术,初步用于H2O2的快速测定。详细内容如下:1.发展了一种简单的合成策略,通过π-π堆积和静电相互作用,制备了新型的光泽精与色氨酸合钴配合物发光功能化石墨烯材料(Co(Trp)2/几uc/GO)。该材料具有优异的稳定性和水溶性。在碱性条件下,Co(Trp)2/Luc/GO与H202反应时表现了优异的化学发光活性,发光强度相比于实验室前期工作开发的光泽精单功能化石墨烯材料提高了 30倍。研究表明,色氨酸合钴配合物修饰到光泽精功能化石墨烯上对光泽精的化学发光具有优异催化性能。进一步,我们探究了其CL机理,发现Co~(2+)能够促进O2·-、HO·自由基以及Co~(2+)-HO2-的形成,加速光泽精的化学发光反应,从而提高化学发光强度。此外,在含有溶解氧的碱性溶液中,抗坏血酸能够与Co(Trp)2/Luc/GO材料直接反应产生化学发光。采用Co(Trp)2/Luc/GO材料作为反应平台,设计了一种简单、高选择性、无试剂的化学发光传感器,用于检测抗坏血酸,可以实现抗坏血酸从5.0 ×10-7 mol/L到1.0× 10-3mol/L的测定,检测限达到0.4μmol/L。该传感器可用于人体尿液样品中抗坏血酸浓度的定量分析。该工作表明光泽精与色氨酸合钴配合物发光功能化石墨烯材料可以作为构建传感器的理想纳米界面,Co(Trp)2/Luc/GO材料在生物传感、分析检测等领域具有广阔应用前景。2.发展了一种新型的基于氧化石墨烯的发光功能化材料(CoⅡ(HQS)2/ABEI/rGO),其具有良好的稳定性并且易于纯化。发光试剂和催化剂喹啉合钴配合物通过π-π堆积和静电作用被成功组装到石墨烯的表面。CoⅡ(HQS)2/ABEI/rGO材料作为化学发光反应纳米平台可以与氧化试剂H2O2、溶解氧O2和KIO4在碱性溶液反应能够产生强的化学发光,表现出优异的催化性能。在H2O2、溶解氧O2和KIO4反应体系中,该功能化材料相对于前期工作合成的ABEI单功能化氧化石墨烯的化学发光强度分别提高了 80,500和150倍。研究发现,CoⅡ(HQS)2可以催化GO表面上活性自由基的产生,例如羟基自由基(HO·)、超氧自由基(O2·-)、高碘酸根阴离子自由基(IⅥ)和π-共轭的碳自由基(π-C=C·)。这些活性自由基与ABEI反应形成ABEI·-。ABEI·-进一步与O2-反应,最终产生强的化学发光信号。该工作为功能化氧化石墨烯杂化材料的物理化学性质提供了新的认识。由于CoⅡ(HQS)2/ABEI/rGO作为纳米催化平台,可以作为构建新型传感器的理想纳米界面,因而在生物分析、生物传感器、生物成像和微芯片等领域具有重要的应用前景。3.通过酰胺化反应、静电作用和配位作用,将发光试剂ABEI和催化剂Cu~(2+)共同修饰到石墨烯量子点表面,合成了一种新型的催化剂和发光试剂共同功能化石墨烯量子点材料(Cu~(2+)/ABEI@GQDs)。该纳米材料在碱性和弱碱性条件下均展示了优异的化学发光特性,发光性能优于之前报道的ABEI单功能化石墨烯量子点,其发光强度提高了200倍。在Cu~(2+)/ABEI@GQDs-H2O2化学发光体系中,GQDs可以促进自由基产生和电子转移,Cu~(2+)可以催化H2O2分解产生活性含氧自由基,基于两者的协同效应化学发光强度和持续时间得到了较大的提高。此外,研究发现在含有巯基化合物的反应体系中,Cu~(2+)优先氧化巯基生成Cu+,然后与巯基形成(RS-CuⅠ)配合物,从而抑制了 Cu~(2+)-Cu+循环催化H2O2分解的过程中,导致化学发光几乎猝灭。待巯基化合物反应完,化学发光信号逐渐恢复。基于上述原理,我们以巯基乙酸为研究对象,构建了一个发光动力学时间分辨检测巯基乙酸浓度的传感模型。该传感模型的化学发光恢复所需时间与巯基浓度呈线性关系。该检测策略可以为化学发光分析方法的设计和应用提供新的思路。4.采用二维层状纳米粘土、化学发光试剂鲁米诺和催化剂Co~(2+),制备了发光功能化的纳米粘土水凝胶(Co~(2+)/Lum-LAP)。鲁米诺通过氢键、静电作用和π电子作用吸附LAP表面。随后Co~(2+)作为阳离子交换剂,在静电吸引和渗透压的协同作用下吸附到LAP层表面,最后LAP在电荷的作用下自组装成“卡牌屋”的结构形成水凝胶。Co~(2+)/Lum-LAP水凝胶具有优异的化学发光性能,在黑暗条件下发光肉眼可见,并能持续一个小时以上。在Co~(2+)/Lum-LAP水凝胶-H202体系中,Co~(2+)可以催化H2O2分解产生活性自由基,LAP在凝胶中易形成紧密的层状结构,降低了H2O2的扩散速率,从而产生了强而长的化学发光。由于纳米粘土吸附固载Co~(2+)增强了其催化活性和稳定性,使得Co~(2+)/Lum-LAP水凝胶在弱酸性和中性条件下,依然能保持强的化学发光。基于化学发光成像分析技术,成功开发了一种快速和简便的测定H2O2浓度的方法。证明了其在智能手机检测应用的可能。基于以上优点,Co~(2+)/Lum-LAP水凝胶在生物传感器、微芯片和生物成像等方面具有重要的应用潜力。(本文来源于《中国科学技术大学》期刊2018-10-01）
化学功能化论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
论文首先综述了化学发光的概念及原理、磁性微球在化学发光领域的应用以及单粒子光学成像技术的研究现状。数十年来,由于具有承载能力强、磁化率高、生物相容性好等优点,磁性微球受到了科研工作者和商业资本的共同青睐,因此在临床检测、环境监测、工业生产和生物分析等众多领域中具有了巨大的研究前景和商业价值。然而,在目前的生物分析领域中,磁性微球仅仅被当作一种具有磁分离优势的微纳尺度固相载体材料,用于识别反应前后各类复合物的分离。化学发光功能化材料因其卓越的化学发光性能、自组装特性和生物兼容性,使其能够显着提高化学发光分析法的分析性能。令人遗憾的是,迄今为止,化学发光功能化材料的性能优化仍依赖于传统的整体水平上的“条件试错式”实验方法,效率十分低下。单粒子成像研究是对单个微纳粒子的多种物理、化学性质甚至构效关系进行研究,这使其能够从每一个粒子的个体行为中获得差异化的数据并加以研究,这一特性在极大提高了其在材料优化实验中的研究效率的同时,也显着降低了“条件试错式”的实验方法带来的高昂成本。本论文针对磁性微球的化学发光功能化,开展了化学发光功能化磁性微球的制备、分析应用及其单粒子化学发光成像研究。将化学发光试剂和金属离子共同功能化到了磁性微球表面,成功合成了双功能化的磁性微球,研究其化学发光特性;将其作为固相载体和化学发光传感界面,构建了一种无标记的化学发光适配体传感器,实现了对小分子爆炸物2,4,6-叁硝基甲苯(TNT)的高灵敏检测;设计和搭建了单粒子化学发光成像系统,研制了具有微孔阵列的微流控芯片实现了磁性微球固定,成功获得了单个磁性微球的化学发光图像及动力学曲线;探索了单个磁性微球粒子的构效关系,设计与优化了化学发光功能化材料,提高了以该材料构建的传感器的分析性能。主要内容如下:1.将磁性微球作为固相载体,发展了一种新的合成方法,成功制备了化学发光试剂和催化剂金属离子双功能化磁性材料。该方法利用脱水缩合反应和静电相互作用,直接将化学发光分子(N-(4-氨基丁基)-N-乙基异鲁米诺,ABEI)和催化剂钴离子(Co2+)直接连接到羧基化的磁性微球表面,形成ABEI和Co2+双功能化的磁性微球复合材料Co2+/ABEI/MBs。利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱仪(XPS)和电感耦合等离子体原子发射光谱仪(ICP-AES)等手段对所合成的Co2+/ABEI/MBs复合材料的形貌和组成进行了表征。结果表明,所合成的Co2+/ABEI/MBs是平均直径约为55 μm的球体,且具有良好的单分散性。此外,我们近一步研究了Co2+/ABEI/MBs复合材料的组装机理,研究结果表明ABEI通过酰胺化反应连接到磁性微球表面,而Co2+是通过静电相互作用力和配位作用结合到磁性微球上。所合成的Co2+/ABEI/MBs具有良好的顺磁性、令人满意的稳定性和卓越的化学发光性能,其化学发光强度比仅用ABEI功能化的磁性微球(ABEI/MBs)提高150倍以上。此外,我们进一步探究了Co2+/ABEI/MBs复合材料的化学发光机理。固定在磁性微球表面的Co2+通过非均相催化促进了HO·、ABEI·-和02·-等自由基的生成,导致高强度化学发光的产生。所合成的化学发光功能化磁性微球在具有优异化学发光性能同时还具有良好的顺磁性,使其拥有了在生物分析中极具便利性的磁分离能力,为其在后续生物分析领域中的应用研究打下了基础。2.构建了一种基于Co2+/ABEI/MBs复合材料的无标记高灵敏化学发光适配体传感器,用于检测有机小分子化合物TNT。其构建原理如下:TNT多肽适配体(TNT-apt)可以通过静电相互作用力和配位作用自组装于Co2+/ABEI/MBs的表面,由于TNT-apt会将磁性微球上Co2+活性位点覆盖,导致后者化学发光强度大幅度降低。加入TNT后,TNT和TNT适配体之间会发生更牢固的特异性结合,从而使TNT适配体从Co2+/ABEI/MBs表面脱附,在此过程中,化学发光强度得到了部分的恢复。据此Co2+/ABEI/MBs化学发光强度的变化,我们建立了无标记化学发光适配体传感器用于检测TNT。实验结果显示,所构建的适配体传感器能够在0.05-25 ng/mL范围内检测TNT,检测限达到17 pg/mL。此外,我们对于TNT适配体吸附和脱附的机理进行了详细的研究,并提出了可能的机理。本研究表明Co2+/ABEI/MBs易与生物识别分子结合,并且由于其具有良好的顺磁性,又使其易于与样品基质分离,避免了繁琐耗时的标记和纯化步骤,因此在生物分析中具有重要的应用前景。3.成功设计和搭建了单粒子化学发光显微成像系统。该系统由一台Olympus公司的BX53型正置显微镜、一台高性能EMCCD(Andor公司的iXon-Ultra-897)、配备隔震系统的光学平台以及一台配备了 EMCCD控制软件和数据分析软件的计算机所组成。优化了各种器件、光路和软件操作系统。研究了磁性微球在观察器件上的固定方法,研制了以聚二甲基硅氧烷(PDMS)为基底的多孔器件,实现了磁性微球固定,成功获得了单个磁性微球的化学发光图像及动力学曲线,使用图像和数据处方法对单个磁性微球粒子的化学发光的成像图进行了分析。所搭建的单粒子化学发光显微成像系统成功的获得了清晰完整的化学发光图像,达到了预定的目标,也为后续单粒子化学发光成像研究奠定了重要的基础。4.利用前期工作中搭建的单粒子化学发光显微成像系统,开展了单粒子的化学发光成像研究。由于磁性微球具备在生物识别反应发生后进行快速磁分离洗涤的优势,因此选择了磁性微球作为化学发光功能化材料的模型体系进行研究。首先,利用单粒子化学发光显微成像系统的成像能力,在国际上首次获得了单颗粒磁性微球的化学发光成像图片和动力学曲线。通过分析单个磁性微球化学发光强度随时间变化的曲线,发现了两个反应动力学完全不同的粒子亚群。大多数磁性微球上可以观察到瞬时而微弱化学发光,而极少数粒子上则发射出延迟而强烈的发光。为了探究磁性微球结构及其化学成分与化学发光行为的相互关系,我们使用了共聚焦荧光显微镜(CFM)和扫描电子显微镜对磁性微球进行了原位表征,结果显示延迟且强烈化学发光的粒子在微观结构层面上具有无定型的多核心结构,即多个较小粒径磁性微球被包封结合于较大粒径磁性微球的中空结构内部。根据单粒子化学发光成像研究获得的构效关系,我们对磁性微球的合成步骤进行了合理的优化,显着提升了含无定型多核心结构粒子的比例。使用优化后的磁性微球构建了适配体传感器,显着提高了对TNT的分析灵敏度,达到了提高化学发光分析法分析性能的目的。这项研究证明了单粒子化学发光成像研究对于化学发光功能化材料性能的优化具有重要的指导意义,也为其他功能化材料的性能研究工作提供了新的思路。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
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