导读:本文包含了晶面控制论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献，主要关键词:高指数晶面金纳米颗粒,金钯双金属纳米颗粒,金钯铂叁金属纳米颗粒,催化
晶面控制论文文献综述
宋亚会[1]（2018）在《高指数晶面金基纳米颗粒的可控制备及其催化和拉曼性能研究》一文中研究指出由于其独特的物理化学性质,金(Au)纳米颗粒在催化、表面增强拉曼散射、生物医学和生物探测等众多领域都有广阔的应用前景。然而,金纳米颗粒的物理化学性质依赖于其形貌和尺寸等。例如,和具有低指数晶面的金纳米颗粒相比,高指数晶面的金纳米颗粒表面具有高密度的原子台阶、边缘部位和扭结等,这些可以作为催化反应的活性位点,所以具有更高的催化性能。此外,它们尖锐的顶角和边缘位置能够产生强烈的电磁场增强,可以大大提高其表面增强拉曼性能。所以可控合成具有高指数晶面的金纳米颗粒可以同时实现其催化性能和表面增强拉曼性能的提高。由于两种金属间协同效应的存在,核壳结构双金属纳米颗粒比单一金属纳米颗粒具有更多的功能和更优异的性能。例如,通过把超薄钯(Pd)层直接沉积在具有高指数晶面的金纳米颗粒表面得到核壳结构的金钯(Au@Pd)纳米颗粒,不仅可以增强其催化性能,还可实现催化反应和原位表面增强拉曼监测的结合。但是,目前由于钯前驱体的用量很大,钯的利用率较低,所以合成的核壳结构的金钯纳米颗粒通常具有很厚的钯层,这会大大降低其催化性能。此外,由于钯的等离子体共振性能较差,厚的钯壳层还会导致所得核壳结构的金钯纳米颗粒的表面增强拉曼性能大大降低。所以,迫切需要一种能够严格控制钯层厚度的新方法,实现具有超薄钯层的高指数晶面核壳结构的金钯纳米颗粒的制备。此外,由于铂(Pt)在质子电解液膜燃料电池中作为催化剂时表现出的高成本、低活性以及稳定性较差等缺点,因此获得具备高电催化活性和稳定性的含铂催化剂依然是个紧迫的任务。含铂催化剂不仅要降低铂的使用量,而且还要提高其电催化性能。此外,若金存在于含铂催化剂中,会大大提高其稳定性。然而,由于金和铂之间表面能的限制,在金纳米颗粒表面直接沉积铂来制备高催化活性的金铂催化剂,还是相对比较困难的。但钯和铂之间有很好的相容性,金和铂之间表面能的限制问题可以通过加入钯来解决。但是,对于叁金属核壳结构的纳米催化剂来说,过渡层的质量是非常重要的,因为它会直接影响其催化性能。因此,为实现其催化性能的增强,通过选择具有合适的晶面的金纳米颗粒作为核,在金核和铂壳层之间形成完美的过渡层将是非常有意义的。基于以上问题,本论文以高指数晶面金基纳米颗粒的制备及应用为研究目标,首先,通过种子生长法制备了 70nm的二十四面体金纳米颗粒,然后再用它们作为种子,成功制备了尺寸范围为60～255 nm的{331}晶面二十四面体金纳米颗粒。接着,通过调节十六烷基叁甲基氯化铵(CTAC)生长溶液的pH值,在不同形貌金纳米颗粒({331}晶面二十四面体、立方体和球形)的表面成功实现了原子层厚度的钯的外延生长。最后,通过加入两批次的还原剂抗坏血酸,在具有{331}晶面的二十四面体金纳米颗粒的表面生长了高质量的过渡钯层和均一的钯铂合金壳层,从而得到超支化的,具有二十四面体形貌的核壳结构金钯铂(Au@PdPt)纳米颗粒。具体研究内容如下:在第二章中,首先探究了在CTAC溶液中制备的金种子对二十四面体金纳米颗粒的晶面指数的影响。用十六烷基叁甲基溴化铵(CTAB)配体包覆的金颗粒作为种子,能够得到{221}晶面的二十四面体金纳米颗粒。而用CTAC配体包覆的金颗粒作为种子,可以成功制备出尺寸可控的{331}晶面的二十四面体金纳米颗粒。另外,经过探究发现,{331}晶面二十四面体金纳米颗粒的电催化性能和表面增强拉曼性能都具有尺寸依赖性。和多孔金纳米颗粒(0.088mAcm-2)相比,尺寸为110nm的{331}晶面二十四面体金纳米颗粒(0.178mAcm-2)碱性条件下催化甲醇氧化的催化活性更强。500圈循环测试之后,{331}晶面二十四面体金纳米颗粒的电流密度下降了不到百分之七。尺寸为175 nm的{331}晶面二十四面体金纳米颗粒表现出最优异的表面增强拉曼性能。当对氨基苯硫酚的浓度为3×10-6M时,对氨基苯硫酚a1模式的增强因子可以达到109。这是因为和球形金纳米颗粒相比,二十四面体金纳米颗粒的尖锐顶角使其具有更强的表面增强拉曼性能。在第叁章中,通过调节CTAC水溶液的pH值和钯前驱体的用量,实现了具有几个原子层厚度的超薄钯层在金纳米颗粒({331}晶面二十四面体、球形和立方体)表面的外延生长。以{331}晶面二十四面体Au@PdnL(n代表钯原子层的个数)纳米颗粒为例,钯在最优的pH值下能够外延生长的最大壳层厚度为4个原子层。和商业钯碳(Pd/C)(31 m2g-1,0.2 AmgPd-1 和 0.6mAcm-2)相比,所得二十四面体 Au@Pd1L 纳米颗粒(100.9m2g-1,13.2A mgPd1 和 13.1mAcm-2)对乙醇氧化的电催化活性和稳定性都有很大的提高。它们的活性比表面积(ECSA),质量比活性和面积比活性分别是商业Pd/C的4.8,66和21.8倍。此外,所得二十四面体Au@Pd1L纳米颗粒不仅能够显着提高还原对硝基苯酚的化学催化活性,还能实现用表面增强拉曼对钯催化还原对硝基苯硫酚的反应过程进行原位监测。在第四章中,通过加入两批次的还原剂抗坏血酸,在{331}晶面二十四面体金纳米颗粒的表面生长过渡钯层和均一的钯铂(PdPt)合金壳层,从而得到超支化的,具有二十四面体形貌的核壳结构金钯铂(HTCS Au100@Pd20Pt20)纳米颗粒。通过调节钯、铂前驱体的量以及钯和铂的配比,可以得到最佳厚度和组成的HTCS Au100@PdxPty纳米颗粒(其中x和y分别指钯和铂相对于金的摩尔比)。因为金核表面长满细小的钯铂多枝,所以其活性比表面积可以高达55.4m2 gPt-1。以甲醇和甲酸的催化氧化为例,选择了具有不同晶面的叁种类型的金核,探究过渡钯层对于核壳结构的纳米颗粒催化性能的影响。通过比较它们的电化学性能,HTCS Au100@Pd20Pt20纳米颗粒的电化学性能增强主要归功于二十四面体金纳米颗粒和结晶度高的PdPt合金壳层之间的电荷转移增强,以及独特的多枝状的钯铂合金壳层和核壳结构。和商业铂黑以及其他形貌的Au@PdPt纳米颗粒相比,得到的HTCS Au100@Pd20Pt20纳米颗粒对甲醇和甲酸的催化氧化表现出更优异的催化性能。除此之外,由于具有优异的抗一氧化碳中毒能力,HTCS Au100@Pd20Pt20纳米颗粒表现出了最好的稳定性。在第五章中,我们对现有的工作进行了总结与展望。综上所述,我们制备出了均一的具有高指数晶面的金纳米颗粒,具有超薄钯层的金钯核壳双金属纳米颗粒和超支化的,具有二十四面体形貌的金钯铂叁金属纳米颗粒,大大拓展了金基纳米颗粒在催化和表面增强拉曼领域的应用。(本文来源于《山东大学》期刊2018-05-31）
王晓阳[2]（2018）在《SrTiO_3纳米催化剂的晶面控制合成及其光催化性能及机理研究》一文中研究指出近年来,室内空气质量已经逐渐成为影响人体健康的一个关键因素。室内空气污染物中最常见且危害最大的莫过于甲醛,其已经被世界卫生组织确定为一类致癌物。除此之外,随着煤炭、石油、天然气等传统不可再生能源的过度开采,能源危机也成了备受人们关注的问题。光催化技术是一种有着广阔前景的绿色技术,在环境和能源领域有着广泛的应用。钛酸锶(SrTiO_3)作为一种典型的钙钛矿型氧化物,因其独特的光电性质和高效的光催化活性,已经成为了一种有潜力的高效光催化剂。而半导体纳米材料暴露的晶面是影响其光催化活性的一个重要因素。因此,本研究采用水热法制备出了叁种暴露不同晶面的SrTiO_3纳米催化剂,研究了其对HCHO的光催化氧化性能以及光催化产氢性能,并通过对叁种SrTiO_3纳米催化剂进行负载石墨烯改性进一步提升了它们的光催化产氢活性。本研究的主要内容如下:(1)采用简单快速的水热法成功合成了叁种暴露不同晶面的SrTiO_3纳米催化剂。表征分析表明,SrTiO_3-001纳米催化剂的形貌为立方体结构,仅暴露6个{001}晶面;SrTiO_3-110-1和SrTiO_3-110-2纳米催化剂的形貌均为十八面体结构,暴露6个{001}晶面和12个{110}晶面,但SrTiO_3-110-2纳米催化剂暴露{001}晶面的比例更小,暴露{110}晶面的比例更大。此外,叁种SrTiO_3纳米催化剂的价带位置相同,而SrTiO_3-110-1和SrTiO_3-110-2纳米催化剂具有相同的导带位置,且均比SrTiO_3-001纳米催化剂的导带位置更高。(2)SrTiO_3纳米催化剂光催化氧化HCHO的反应遵循准一级反应动力学。SrTiO_3-110-2纳米催化剂氧化降解HCHO的反应速率分别是SrTiO_3-110-1和SrTiO_3-001纳米催化剂的4.1倍和6.8倍,并且该催化剂经过5次循环实验后,HCHO的去除率和CO_2的产率并没有出现任何的下降趋势,光催化氧化性能稳定,循环利用性良好。捕获实验和EPR测试分析结果证明,SrTiO_3纳米催化剂暴露的{110}晶面能够有效地活化O_2分子与电子结合生成O_2~(·-),而暴露的{001}晶面则不行。这主要是由于与SrTiO_3-001纳米催化剂相比,SrTiO_3-110纳米催化剂具有相对更高的导带位置,且对O_2分子具有更低的表面吸附能、更强的电荷分离能力以及在被吸附的O_2分子上具有更加优越的电荷积聚能力。(3)采用一步水热法成功制备了低负载量的RGO/SrTiO_3复合纳米催化剂。表征分析表明,石墨烯与SrTiO_3之间发生了复合,并且RGO/SrTiO_3复合纳米催化剂中SrTiO_3纳米微粒都均匀地分散在单层石墨烯纳米片表面。实验结果表明,SrTiO_3纳米催化剂中SrTiO_3-110-2样品的产氢效果最佳,负载石墨烯改性后的RGO/SrTiO_3复合纳米催化剂的产氢性能相对于SrTiO_3纳米催化剂均有明显地提升,其中产氢速率最快的是1wt.%RGO/SrTiO_3-110-2样品。该样品经过3次循环实验后依然具有良好的光催化产氢性能。(4)贵金属助剂Pt纳米粒子在产氢反应中可以充当电子储存器和产氢的反应活性位点,其和石墨烯纳米片的协同作用能够抑制光生电子-空穴对的复合,降低电子-空穴的复合率,进而增强RGO/SrTiO_3复合样品的光催化产氢活性。由于具有最强电子-空穴分离能力,1wt.%RGO/SrTiO_3-110-2复合纳米催化剂展现出最佳的光催化产氢性能。本研究通过晶面控制合成的暴露{110}晶面的SrTiO_3纳米催化剂具有高效的光催化降解有机污染物和产氢的性能,对设计其他体系的高效光催化剂具有重要的参考价值。(本文来源于《武汉理工大学》期刊2018-04-01）
刘伟[3]（2017）在《单斜相钒酸铋的形貌和晶面控制合成及其光催化性能研究》一文中研究指出半导体光催化技术是一条解决能源和环境等问题的理想途径。单斜相BiVO_4(m-BiVO_4)作为一种代表性的可见光响应半导体光催化剂,具有能充分利用太阳能,具有光催化活性和稳定性高、无毒及成本低等特点已成为研究热点。然而吸附能力差以及光生电子-空穴对易于再复合等问题仍然是制约BiVO_4光催化性能提高的主要因素。为了解决这些问题,本研究通过形貌调控、暴露晶面调控和非金属掺杂等手段来改善BiVO_4样品的光催化性能。采用X射线衍射、扫描电子显微镜、X射线能谱、透射电镜、高分辨透射电镜、选区电子衍射、X射线荧光光谱、紫外-可见漫反射光谱、红外光谱以及氮气吸附-脱附等测试手段对产物进行分析和表征,探讨了典型产物的生长机制,系统地研究了样品的微观结构与光催化性能之间的构效关系。在无表面活性剂、无模板条件下,采用丙叁醇/水混合溶剂热法制备了尺寸均一、形貌规整的棒状m-BiVO_4。并分别研究了较高浓度丙叁醇水溶液和较强酸性条件对产物结构和性能的影响。实验结果表明,当p H值为2时,在较高浓度丙叁醇水溶液(≥25%)中可获得棒状和哑铃状纯m-BiVO_4;当固定丙叁醇水溶液浓度为50%,体系p H值在2~4之间有利于m-BiVO_4的生成,形貌由棒状经橄榄状过渡到球形。硝酸铋原料液中丙叁醇的存在为反应体系提供了不同的铋源物种[Bi3+?Gly]、[Bi O+?Gly]和Bi O+,随着丙叁醇水溶液浓度和前驱体溶液p H值的变化,铋源物种和浓度也会变化,进而引起产物的物相和形貌发生变化。产物形貌的变化与“棒-哑铃-球”的演变过程相似。与哑铃状、球形或其它样品相比,在体积分数为50%丙叁醇水溶液中,前驱体溶液p H值为2时得到的棒状m-BiVO_4光催化活性较高,光催化性能增强的原因可归因于比表面积大、光吸收强和棒状形貌。在低浓度丙叁醇水溶液和弱酸性的温和条件下制备了{010}晶面择优取向并高度暴露的片状m-BiVO_4。系统地研究了溶剂、p H值和反应时间等因素对产物微观结构和光催化性能的影响,探讨了高度暴露{010}晶面片状m-BiVO_4的生长机制。实验结果表明,在弱酸性条件下(p H值在4~6范围内)丙叁醇兼具溶剂和导向剂的双重作用,可诱导m-BiVO_4沿{010}晶面择优生长并使其高度暴露,且产物形貌都为片状。在丙叁醇水溶液体积分数为15%、前驱体溶液p H值为6和反应时间为8 h时制得的m-BiVO_4样品沿{010}晶面择优取向生长程度最高,衍射峰(040)/)211(强度比为2.11,是JCPDS卡片的8.44倍,HRTEM和SAED与XRD的分析结果表明{010}晶面的暴露程度最高。另外,随反应时间的延长该产物由混合相向纯单斜相转变,同时{010}晶面的优先生长程度呈现先增大后下降的趋势,反应时间为8 h时达到了最佳值,继续延长反应时间会造成{010}晶面发生溶解,导致{010}晶面的暴露程度下降。高度暴露{010}晶面片状m-BiVO_4的形成机制符合“溶解-再结晶”、Ostwald熟化和定向搭接机理。{010}晶面暴露程度最高的片状m-BiVO_4具有最高的模拟太阳光驱动降解亚甲基蓝(MB)的光催化活性,一级动力学反应速率常数可达到上述棒状m-BiVO_4的2.2倍,其光催化性能的提高主要归因于高度暴露的{010}晶面有利于促进光生电子和空穴的分离,增多表面活性位点。通过一步水热法合成了暴露{010}晶面的P掺杂m-BiVO_4。P掺杂不会改变样品的物相,但P5+插入到BiVO_4的晶格中替代了V5+会导致m-BiVO_4发生晶格畸变。并且P掺杂会诱导m-BiVO_4沿{010}晶面优先生长,也会对产物的形貌产生影响。P掺杂量为5%时得到的片状m-BiVO_4展示出最高的光催化活性,降解MB过程中的一级动力学反应速率常数是棒状m-BiVO_4的1.2倍。这主要归因于P掺杂以及{010}晶面的有效暴露都会促进光生电子-空穴对的分离而有利于光催化活性的增强。另外,高结晶度、片状形貌和较强的光吸收也有助于提高光催化活性。(本文来源于《哈尔滨工业大学》期刊2017-06-01）
郝海青,袁致涛,李丽匣,张晨[4]（2016）在《油酸钠控制硫酸钙晶须晶面生长的机理研究》一文中研究指出结合油酸钠溶液化学计算、硫酸钙晶须晶面衍射和分子动力学模拟,研究了硫酸钙晶须不同晶面的结构、油酸钠在不同晶面的吸附和硫酸钙晶须的晶面生长。结果表明:硫酸钙晶须晶面中,钙原子与氧原子、氢原子规律分布在(200)晶面和(400)晶面表面;与其它晶面相比,油酸钠与(200)晶面和(400)晶面的作用能较小,吸附构型稳定;(200)晶面和(400)晶面上油酸根与钙离子之间的距离分别为0.239 nm和0.237 nm,小于作用后的油酸根与钠离子之间的距离,得出钙原子是油酸根在晶须晶面作用的活性位点。油酸钠的选择性吸附阻止了(200)晶面和(400)晶面的生长,晶面生长速率的差异使得晶须沿c轴择优生长。(本文来源于《无机材料学报》期刊2016年11期）
周庚侠[5]（2015）在《氮掺杂和晶面控制的SnO_2纳米结构的发光及光催化特性研究》一文中研究指出作为一种重要的直接带隙、宽禁带n型氧化物半导体材料,二氧化锡(SnO2)被广泛地应用到透明电极、光催化、光电探测、气敏传感器、锂电子电池、超级电容器等领域。半导体材料的性能受到到尺寸、形貌、掺杂等因素的影响。对半导体材料进行有目的的掺杂,是改变其物理特性(带隙宽度、导电性、气敏特性、磁性)的一种有效方法。半导体的不同晶面具有不同的原子排列以及不同的电子结构,其暴露的晶面将会影响对表面性质有依赖的应用,例如：光催化、气敏传感等,生长暴露特定晶面的晶体颗粒是提高其性能的另一种有效方法。本文对N掺杂SnO2纳米颗粒的光学性质和电子结构以及采用化学气相沉积(CVD)方法生长具有特定晶面的微米晶体颗粒晶面依赖的催化性能进行了研究,本文获得的主要结果如下：1、利用方便且经济的化学方法合成了掺氮(N)的SnO2纳米晶。Raman光谱测试表明刚制备以及在O2中退火过SnO2纳米晶中存在氧空位以及晶格局部无序。在O2中700℃退火过样品的温度依赖荧光光谱(PL)显示室温下640nm左右有一个宽的发光峰,该发光峰在低温测量的过程中向高能量一侧移动。其激发波长依赖的PL谱揭示在低温时发光峰随着激发能量的增加向高能端移动,并且它的峰宽随着激发能量的增加而减小。在10 K时,蓝光发光峰还随着退火温度的增加而蓝移。光谱分析和理论计算表明PL发光带起源于氧空位以及氮掺杂的共同作用。对于N掺杂SnO2纳米晶的研究能够加深我们对其光学性质的理解并将促进SnO2纳米晶的进一步应用。2、利用Sn粉作为Sn源和C粉作为还原剂,利用CVD方法制备出具有不同晶面的SnO2多面体。通过调节化学气相沉积过程的生长温度,制备出只暴露{101}晶面的八面体和同时具有{101)晶面以及{100}晶面的两种多面体,这两种多面体的{101)晶面的面积比例不同。通过分析生长过程,我们认为多面体的生长机制为气-固(VS)机制,在多面体的生长过程中,晶面的表面能是调节晶体形貌的主要因素。随着生长温度的升高,Sn终端(101)表面的表面能不断降低。将生长温度从1030℃升高到1070℃,制备出(101)和(100)晶面面积比不同的多面体。C粉的还原作用是大面积生长SnO2多面体的的保证。3、利用对苯二甲酸作为荧光探针的评估方法研究了SnO2多面体的催化性能,实验发现具有(101)晶面SnO2八面体生成OH的能力最强,因此其催化性能最高。SnO2多面体的催化性能随着{101}晶面的面积比增加而不断增强,这是由于(101)表面二价Sn离子的5s电子在价带的上方形成表面态,光生空穴很容易被表面态能级捕获,从而减少了光生电子和空穴的空间重迭,也就减小了光生电子和空穴的复合几率。瞬态光电流和电化学阻抗谱的测试都表明由于表面态对光生空穴的捕获使得SnO2八面体光生载流子的分离效率最高。此实验结果表明通过控制晶面生长可以增强SnO2微纳米材料的催化性能。(本文来源于《南京大学》期刊2015-08-01）
宋亚会,夏海兵[6]（2015）在《{331}晶面二十四面体金纳米晶的可控制备及性能研究》一文中研究指出高指数晶面的贵金属纳米晶不仅拥有优异的电催化性能[1],而且在表面增强拉曼光谱方面也有重要的应用[2]。在本工作中,使用CTAC作为表面活性剂制备的金种子成功合成了60-255纳米尺寸可控的、单分散的具有{331}晶面的二十四面体金纳米晶[3]。研究结果发现,{331}晶面的二十四面体金纳米晶的电催化性能和表面增强拉曼性能都具有尺寸依赖性。和众所周知的纳米多孔金(0.088 mA cm-2)[4]相比,尺寸为110纳米的{331}晶面的二十四面体金纳米晶在碱性条件下甲醇氧化方面表现出极高的催化活性(0.178 mA cm-2),这归因于颗粒表面高密度的原子台阶、纽结等缺陷的存在。以对氨基苯硫酚作为探针分子,175纳米的{331}晶面的二十四面体金纳米晶表现出最高的表面增强拉曼活性。此外,在拉曼增强测试过程中,由于{331}高指数晶面对对氨基苯硫酚分子的激光诱导转变使之在二十四面体表面形成对二巯基偶氮苯(DMAB)。(本文来源于《中国化学会第九届全国无机化学学术会议论文集——k纳米无机化学》期刊2015-07-25）
李蓓蓓[7]（2015）在《富含{001}晶面二氧化钛光催化剂的可控制备及性能研究》一文中研究指出能源短缺和环境污染是目前世界各国面临的重要挑战。半导体光催化技术是人类社会高效利用太阳能和治理环境污染的有效途径之一。由于纳米二氧化钛(TiO2)具有化学性质稳定、毒性小、光催化氧化还原能力较高等优点,因此成为研究和应用最为广泛的一种半导体光催化材料。然而,TiO2的禁带宽度较宽,光响应范围窄,只能吸收利用太阳光谱中的紫外光部分,且量子效率偏低,大大限制了其实际应用和工业化发展。对于锐钛矿TiO2而言,活性{001}晶面与通常暴露的{101}晶面相比,光生电子和空穴复合率降低,量子效率更高。本论文围绕富含高活性{001}晶面的锐钛矿TiO2,通过微结构调控构筑分等级结构和表面掺杂改性拓展可见光响应范围两个途径出发,提高光生载流子的传递效率,进而获得具有高光催化活性的TiO2光催化材料。主要研究内容如下：1.富含{001}面的TiO2纳米晶自组装多孔微球的合成与光催化性能研究。以钛酸丁酯与氢氟酸水热反应合成含有{001}晶面的TiO2纳米晶体为基础,通过加入葡萄糖可获得由富含{001}晶面的Ti02纳米晶自组装而形成的分级多孔微球结构。在水热过程中,葡萄糖分子选择性的吸附在锐钛矿Ti02纳米晶的{001}晶面表面,抑制其生长速度,在较低的晶面导向剂(HF)用量下提高{001}晶面的稳定性；另一方面,葡萄糖分子在水热过程中发生缩聚、脱水形成富含含氧官能团的碳链分子能够发挥粘合剂的作用诱导TiO2纳米晶自组装形成分级介孔微球。更重要的是随着水热反应的进行,葡萄糖缩聚形成的含碳多聚糖分子进一步水热碳化在TiO2纳米晶表面形成碳包覆层,不仅提高了Ti02对可见光的响应性,还增强了催化剂对亚甲基蓝染料的吸附能力,并且Ti-O-C键的存在也有利于光生载流子的传递。与没有碳包覆的样品相比,在可见光下催化降解亚甲基蓝染料的性能提高了4.5倍。2.富含{001}晶面的TiO2纳米片低温氢气等离子辅助快速自掺杂改性。借助低温介质阻挡等离子体(DBD)技术手段,对锐钛矿TiO2纳米片进行还原氢化处理,得到了具有壳核结构的蓝色TiO2纳米片。其外壳由无定形结构形成,内核为{001}晶面暴露的片状晶体结构。通过控制氢气等离子体的还原时间,可以调控无定形外壳中氧空位缺陷和Ti3+的掺杂量。与还原处理前的TiO2纳米片相比,还原处理后得到的Ti3+自掺杂修饰的{001}晶面暴露的TiO2纳米片不仅对可见光具有较强的吸收响应性,而且在可见光照射下羟基自由基的生成数量有明显提高。氢气等离子体还原10 min后得到产物在可见光下催化降解亚甲基蓝染料的表观速率常数是改性处理前TTiO2纳米片的4倍。与传统的金属或非金属离子掺杂结果不同,采用氢气等离子体还原后的Ti3+自掺杂的Ti02纳米片紫外光催化活性没有受到影响。基于实验结果分析,提出了壳-核结构的形成以及无定性壳中的Ti3+和氧空位缺陷在导带底部形成的局域能级能够显着提高Ti02纳米片光吸收性能以及光生电子-空穴分离效率的作用机理。3.富含{001}面的TiO2纳米片的N、Ti3+双杂改性。针对单一Ti3+掺杂无法有效抑制光生电子-空穴复合的问题,提出了采用NH3-DBD等离子体技术对{001}晶面暴露的TiO2纳米片进行一步N、Ti3+共掺杂改性处理。采用Ar/H2/NH3等离子体处理后得到的TiO2纳米片均由晶体内核和无定形外壳两部分组成,但是无定形外壳中的氧空位缺陷和Ti3+的含量取决于放电气氛的选择。与Ar和H2等离子体改性处理相比,NH3-DBD等离子体处理得到的N、Ti3+-共掺杂修饰的Ti02纳米片表现出最优异的可见光降解亚甲基蓝染料催化性能。这主要是由于NH3-DBD等离子体处理过程中对Ti02纳米片的还原而形成的氧空位和Ti3+掺杂决定了TiO2纳米片具有可见光响应性,同时掺杂入晶格的N元素在Ti3+附近阻止了光生电子和空穴的复合而提高了光生载流子的分离效率,二者协同作用,共同提高了催化剂可见光催化性能。(本文来源于《大连理工大学》期刊2015-05-14）
黄樊[8]（2015）在《氧化钴基催化材料形貌、晶面控制与催化性能研究》一文中研究指出近年来,随着纳米技术的快速发展,在溶液体系中通过自下而上的合成技术可以在纳米水平上有效控制固体催化剂颗粒的组成、形貌和尺寸。大量的研究表明纳米材料的催化性能在很大程度上取决于该材料的形貌和尺寸,而形貌影响的实质是通过对形貌的可控合成来选择性暴露材料的活性晶面。因此,通过对多相催化纳米材料的形貌可控合成,选择性暴露活性晶面,从而显着提高材料催化活性、稳定性以及选择性,是当前多相催化纳米材料的研究热点之一。Co3O4纳米材料用途广泛,用作催化剂时常用于CO催化氧化和对烃类的催化燃烧,其催化性能与Co3O4的粒径尺寸和形貌有直接关系。本文的研究重点是对Co3O4纳米材料及其复合纳米材料的尺寸和形貌进行可控合成,并探索了催化材料的形貌和组成对CO催化活性的影响。本文采用水热法,合成了叁种形貌Co3O4纳米材料；并在此基础上,采用二次水热法制备了叁种形貌CeO2/Co3O4复合氧化物催化剂。然后用XRD(X-ray Diffraction)、N2吸附/脱附(BET)、SEM(Scanning Electron Microscope)、 TEM(Transmission Electron Microscope)、H2-TPR(H2 Temperature Programmed Reduction)等技术手段对所得催化剂进行了表征,最后在固定床反应器上采用程序升温氧化反应(TPO, Temperature Programmed Oxidation)技术对催化剂进行了CO氧化的活性评价。通过实验研究,得到以下结论：(1)通过对钻源、反应温度、反应时间、表面活性剂(CTAB)、升温速率、煅烧温度等因素的考察,探究了Co3O4材料的形貌随这些因素的变化规律。研究发现,制备棒状Co3O4纳米材料的最佳条件是：COCl2为钴源、水热温度120℃、水热时间16 h、CTAB用量1g/100ml)；片状形貌Co3O4材料的最佳条件是：Co(NO3)2为钴源、反应温度140℃、反应时间16 h、CTAB(1 g/100ml);立方形貌Co3O4纳米材料的最佳条件是：Co(NO3)2/CoCl2为钴源、反应温度200℃、反应时间16 h、CTAB (1 g/100ml)。通过分析钴源对Co3O4纳米材料前驱体形貌的影响,提出阴离子效应加以解释,即用COCl2作为钴源时,溶液中的CO32-扮演晶面生长抑制剂角色,它选择性降低了前驱体粒子{001}和{100)面的生长速度,导致{010)面生长速度相对较快,使得最终前驱体形貌为瘦长棒状。当Co(NO3)2作为钴源时,溶液中的CO32-依然作为晶面生长抑制剂,但是其受到NO3-的空间位阻效应的影响,使得其转而选择性抑制了{010}面生长速度,从而相对加快了{012}面生长速度,导致前驱体最终形成片状形貌。而当该反应在高温下运行时,前驱体形貌最终呈纳米立方状,这显示无论CO32-的原本的晶面生长抑制剂作用或是其与NO3-相互作用后的晶面生长抑制作用均失效,这可能是由于在高温下粒子热运动过于剧烈的原因。最后综合所有实验因素对前驱体形貌的影响,提出了制备不同形貌Co3O4前驱体的“合成地图”。通过焙烧,研究发现获得Co3O4纳米材料的最佳升温速率为2/min,并在400℃焙烧3 h,经过该焙烧条件得到的Co3O4纳米材料较好地继承了其前驱体的形貌,但获得的Co3O4纳米材料呈多孔状,且叁种形貌Co3O4纳米材料均具有{110}暴露晶面。最后对所得Co3O4纳米材料进行了CO催化氧化实验,研究表明：Co3O4纳米材料形貌发育成熟的样品对CO催化氧化性能明显优于未成熟的；且叁种形貌Co3O4纳米材料对CO催化氧化性能的排序为：片状形貌Co3O4>立方Co3O4>棒状形貌Co3O4。(2)在一次水热获得的Co3O4前驱体的基础上,通过加入铈源二次水热再高温焙烧的方法获得了具有CeO2高分散性的叁种形貌CeO2/Co3O4复合催化剂。复合催化剂CeO2/Co3O4的CO催化性能在很大程度上取决于该催化剂的形貌和铈的添加量。对催化氧化CO的性能的研究表明,叁种形貌CeO2/Co3O4催化性能排序为：片状CeO2/Co3O4复合催化剂>立方状CeO2/Co3O4复合催化剂>棒状状CeO2/Co3O4复合催化剂。复合催化剂中铈的负载量对其催化性能有重要影响,较高铈钴比的样品对CO催化氧化性能有明显的提升(本文来源于《昆明理工大学》期刊2015-05-01）
钟澄,刘杰,倪正洋,邓意达,陈彬[9]（2014）在《(100)晶面择优的铂铱合金立方体纳米颗粒的可控制备及其高电催化活性(英文)》一文中研究指出同时控制纳米贵金属颗粒的形状(表面原子结构)和成分对进一步提升其性能具有重要意义.针对铂铱合金纳米颗粒,已有研究发现铱原子的引入会降低铂基合金纳米颗粒在一些体系中的催化活性.本文首次制备了具有(100)择优晶面的铂铱立方体纳米颗粒,并在一(100)敏感的模型反应(即氨的电催化氧化反应)中,发现其特殊的高催化活性.所制备的铂铱立方体纳米颗粒具有规则的(100)晶面特征,并伴随有晶格收缩现象,此外铂和铱存在电子交互作用.铂铱立方体纳米颗粒的特定催化活性高于纯铂纳米颗粒,并远高于普通多晶铂铱纳米颗粒.该现象一方面可归因于具有高催化活性的铂(100)活性点,另一方面可归因于铱和铂的协同效应.以上研究结果表明,在铂基合金纳米颗粒形状可控的前提下,引入铱原子可进一步提升其催化活性,这对于发展具有高催化活性的贵金属纳米颗粒具有一定的指导意义.(本文来源于《Science China Materials》期刊2014年01期）
白雪[10]（2014）在《WO_3纳米晶微观形貌、物相和晶面结构控制及气敏性能研究》一文中研究指出WO_3基半导体金属氧化物气体传感器具有制造简单、成本低廉、灵敏度高、响应速度快和可靠性高等优点,受到科研工作者和工业界的重视。本课题利用水热法,通过控制结构导向剂的种类和含量、水热温度、体系pH值以及热处理工艺制备WO_3纳米晶并对其进行气敏测试,研究了材料形貌、物相结构和晶面结构对材料气敏性能的影响,并探讨了气敏选择性机理以及提高材料气敏选择性的方法。WO_3纳米晶的微观形貌对其气敏响应量、响应/恢复时间、灵敏度和选择性都具有重要影响。相对于WO_3纳米粒子,纳米棒和纳米块,纳米片由于具有取向性、粒径较小且无团聚现象,具有最高的气体响应量、灵敏度和最好的选择性。因此不同形貌的WO_3纳米晶材料表现出不同的气敏性能,WO_3二维纳米晶气敏性能优异,在制备气敏器件中将发挥重要的作用。WO_3纳米晶的物相结构对其气敏性能,尤其是选择性具有重要影响。叁斜相WO_3纳米片在230°C对20 ppm丙酮气体的响应量为9.6,响应时间和恢复时间分别为15 s和16 s,且基线稳定,对其他气体的响应量低于4,具有气敏选择性好、灵敏度高、稳定性好以及工作温度低等优点,气敏性能优于单斜相和六方相。这是由于叁斜相WO_3纳米晶具有离心结构,结构对称性低于单斜相和六方相,具有较大的偶极矩。极性分子丙酮也具有较大的偶极矩,因而与叁斜相WO_3之间的相互作用较强,使得叁斜相WO_3对丙酮具有较大的响应量。叁斜相WO_3纳米片在100°C对NO_2具有超敏特性和极好的选择性,对300 ppb NO_2气体的响应量为18.8。由于NO_2具有未配位电子对,是强氧化性和强电负性气体,与WO_3接触后极易夺取材料表面电子使材料电阻值显着升高,因而WO_3表现出对NO_2极强的敏感性和选择性。暴露晶面和晶面原子结构对材料气敏性能具有重要影响。叁斜相WO_3纳米片由于暴露(200)晶面,晶体表面具有较多O1c活性点位,可与被测气体分子在其工作温度下发生化学吸附和反应,而单斜相和六方相在其主晶面上则暴露较少或不暴露O1c点位。因此,在单斜、叁斜和六方相叁者中,叁斜相WO_3纳米片具有最好的气敏活性和最高的气敏响应量。(本文来源于《天津大学》期刊2014-12-01）
晶面控制论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
近年来,室内空气质量已经逐渐成为影响人体健康的一个关键因素。室内空气污染物中最常见且危害最大的莫过于甲醛,其已经被世界卫生组织确定为一类致癌物。除此之外,随着煤炭、石油、天然气等传统不可再生能源的过度开采,能源危机也成了备受人们关注的问题。光催化技术是一种有着广阔前景的绿色技术,在环境和能源领域有着广泛的应用。钛酸锶(SrTiO_3)作为一种典型的钙钛矿型氧化物,因其独特的光电性质和高效的光催化活性,已经成为了一种有潜力的高效光催化剂。而半导体纳米材料暴露的晶面是影响其光催化活性的一个重要因素。因此,本研究采用水热法制备出了叁种暴露不同晶面的SrTiO_3纳米催化剂,研究了其对HCHO的光催化氧化性能以及光催化产氢性能,并通过对叁种SrTiO_3纳米催化剂进行负载石墨烯改性进一步提升了它们的光催化产氢活性。本研究的主要内容如下:(1)采用简单快速的水热法成功合成了叁种暴露不同晶面的SrTiO_3纳米催化剂。表征分析表明,SrTiO_3-001纳米催化剂的形貌为立方体结构,仅暴露6个{001}晶面;SrTiO_3-110-1和SrTiO_3-110-2纳米催化剂的形貌均为十八面体结构,暴露6个{001}晶面和12个{110}晶面,但SrTiO_3-110-2纳米催化剂暴露{001}晶面的比例更小,暴露{110}晶面的比例更大。此外,叁种SrTiO_3纳米催化剂的价带位置相同,而SrTiO_3-110-1和SrTiO_3-110-2纳米催化剂具有相同的导带位置,且均比SrTiO_3-001纳米催化剂的导带位置更高。(2)SrTiO_3纳米催化剂光催化氧化HCHO的反应遵循准一级反应动力学。SrTiO_3-110-2纳米催化剂氧化降解HCHO的反应速率分别是SrTiO_3-110-1和SrTiO_3-001纳米催化剂的4.1倍和6.8倍,并且该催化剂经过5次循环实验后,HCHO的去除率和CO_2的产率并没有出现任何的下降趋势,光催化氧化性能稳定,循环利用性良好。捕获实验和EPR测试分析结果证明,SrTiO_3纳米催化剂暴露的{110}晶面能够有效地活化O_2分子与电子结合生成O_2~(·-),而暴露的{001}晶面则不行。这主要是由于与SrTiO_3-001纳米催化剂相比,SrTiO_3-110纳米催化剂具有相对更高的导带位置,且对O_2分子具有更低的表面吸附能、更强的电荷分离能力以及在被吸附的O_2分子上具有更加优越的电荷积聚能力。(3)采用一步水热法成功制备了低负载量的RGO/SrTiO_3复合纳米催化剂。表征分析表明,石墨烯与SrTiO_3之间发生了复合,并且RGO/SrTiO_3复合纳米催化剂中SrTiO_3纳米微粒都均匀地分散在单层石墨烯纳米片表面。实验结果表明,SrTiO_3纳米催化剂中SrTiO_3-110-2样品的产氢效果最佳,负载石墨烯改性后的RGO/SrTiO_3复合纳米催化剂的产氢性能相对于SrTiO_3纳米催化剂均有明显地提升,其中产氢速率最快的是1wt.%RGO/SrTiO_3-110-2样品。该样品经过3次循环实验后依然具有良好的光催化产氢性能。(4)贵金属助剂Pt纳米粒子在产氢反应中可以充当电子储存器和产氢的反应活性位点,其和石墨烯纳米片的协同作用能够抑制光生电子-空穴对的复合,降低电子-空穴的复合率,进而增强RGO/SrTiO_3复合样品的光催化产氢活性。由于具有最强电子-空穴分离能力,1wt.%RGO/SrTiO_3-110-2复合纳米催化剂展现出最佳的光催化产氢性能。本研究通过晶面控制合成的暴露{110}晶面的SrTiO_3纳米催化剂具有高效的光催化降解有机污染物和产氢的性能,对设计其他体系的高效光催化剂具有重要的参考价值。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
晶面控制论文参考文献
[1].宋亚会.高指数晶面金基纳米颗粒的可控制备及其催化和拉曼性能研究[D].山东大学.2018
[2].王晓阳.SrTiO_3纳米催化剂的晶面控制合成及其光催化性能及机理研究[D].武汉理工大学.2018
[3].刘伟.单斜相钒酸铋的形貌和晶面控制合成及其光催化性能研究[D].哈尔滨工业大学.2017
[4].郝海青,袁致涛,李丽匣,张晨.油酸钠控制硫酸钙晶须晶面生长的机理研究[J].无机材料学报.2016
[5].周庚侠.氮掺杂和晶面控制的SnO_2纳米结构的发光及光催化特性研究[D].南京大学.2015
[6].宋亚会,夏海兵.{331}晶面二十四面体金纳米晶的可控制备及性能研究[C].中国化学会第九届全国无机化学学术会议论文集——k纳米无机化学.2015
[7].李蓓蓓.富含{001}晶面二氧化钛光催化剂的可控制备及性能研究[D].大连理工大学.2015
[8].黄樊.氧化钴基催化材料形貌、晶面控制与催化性能研究[D].昆明理工大学.2015
[9].钟澄,刘杰,倪正洋,邓意达,陈彬.(100)晶面择优的铂铱合金立方体纳米颗粒的可控制备及其高电催化活性(英文)[J].ScienceChinaMaterials.2014
[10].白雪.WO_3纳米晶微观形貌、物相和晶面结构控制及气敏性能研究[D].天津大学.2014
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