吕丽:碱木质素基有序介孔碳固体酸制备及催化果糖制5-HMF研究论文

吕丽:碱木质素基有序介孔碳固体酸制备及催化果糖制5-HMF研究论文

本文主要研究内容

作者吕丽(2019)在《碱木质素基有序介孔碳固体酸制备及催化果糖制5-HMF研究》一文中研究指出:本文以碱木质素为碳源,经热化学酚化和溶剂挥发诱导自组装合成碱木质素基有序介孔碳(LDMC),再经浓H2SO4磺化得到碱木质素基有序介孔碳固体酸催化剂(LDMC-SO3H)并应用于果糖制5-羟甲基糠醛(5-HMF)的脱水反应中。首先,将碱木质素热化学酚化改性降解为低分子量酚系化合物,部分替代苯酚,与甲醛交联形成碱木质素基酚醛树脂前驱体(LPF),采用溶剂挥发诱导自组装技术,考察模板剂种类及添加量、模板剂复配比例、碳化温度等主要因素对碱木质素基介孔碳材料有序性的影响。采用浓硫酸磺化法获得碱木质素基有序介孔碳固体酸。通过SAXS、TEM、BET、TGA、FTIR、NH3-TPD和酸碱滴定等多种测试手段对上述制备的磺酸功能化碳基固体酸进行表征。结果表明在碳化温度为400℃时模板剂已完全脱除,LDMC-SO3H具有二维六方有序介孔结构,且活性基团主要为磺酸基团,含量为0.65 mmol/g。最佳催化剂制备条件为:三嵌段共聚物F127与苯酚摩尔比0.013,碳化温度900℃,此条件下所得LDMC-SO3H的比表面积、孔容和孔径分别为261.68 m2/g、0.067 cm3/g和3.41 nm。然后,以优化制备的LDMC-SO3H为催化剂,对果糖脱水制5-HMF的工艺条件进行优化,并考察果糖脱水反应动力学及其在LDMC-SO3H上的吸附性能。结果表明,当反应温度140℃、反应时间2 h、果糖底物浓度100 g/L、催化剂负载量10 wt%、反应溶剂为纯DMSO的条件下,果糖转化率为100%,5-HMF产率和反应选择性均高达97.98%。此外,与其它商业催化剂相比,具有催化活性优异易回收使用等特点,在循环使用9次后,5-HMF产率仍高达83.08%。反应动力学分析结果表明,在LDMC-SO3H催化下,果糖在DMSO溶剂中脱水制5-HMF的反应属于一级动力学反应,且与不加催化剂情况下的反应活化能(114kJ/mol)相比,LDMC-SO3H加入后的反应活化能(72 kJ/mol)显著降低。与此同时,吸附性能结果显示,LDMC-SO3H对果糖的吸附量高达691.42 mg/g,而对5-HMF基本不吸附,该吸附差异性促进了反应的高选择性;LDMC-SO3H对果糖的吸附更遵循Bangham动力学模型和Weber-Morris动力学模型,符合多孔催化剂扩散控制吸附的结果。

Abstract

ben wen yi jian mu zhi su wei tan yuan ,jing re hua xue fen hua he rong ji hui fa you dao zi zu zhuang ge cheng jian mu zhi su ji you xu jie kong tan (LDMC),zai jing nong H2SO4huang hua de dao jian mu zhi su ji you xu jie kong tan gu ti suan cui hua ji (LDMC-SO3H)bing ying yong yu guo tang zhi 5-qiang jia ji kang quan (5-HMF)de tuo shui fan ying zhong 。shou xian ,jiang jian mu zhi su re hua xue fen hua gai xing jiang jie wei di fen zi liang fen ji hua ge wu ,bu fen ti dai ben fen ,yu jia quan jiao lian xing cheng jian mu zhi su ji fen quan shu zhi qian qu ti (LPF),cai yong rong ji hui fa you dao zi zu zhuang ji shu ,kao cha mo ban ji chong lei ji tian jia liang 、mo ban ji fu pei bi li 、tan hua wen du deng zhu yao yin su dui jian mu zhi su ji jie kong tan cai liao you xu xing de ying xiang 。cai yong nong liu suan huang hua fa huo de jian mu zhi su ji you xu jie kong tan gu ti suan 。tong guo SAXS、TEM、BET、TGA、FTIR、NH3-TPDhe suan jian di ding deng duo chong ce shi shou duan dui shang shu zhi bei de huang suan gong neng hua tan ji gu ti suan jin hang biao zheng 。jie guo biao ming zai tan hua wen du wei 400℃shi mo ban ji yi wan quan tuo chu ,LDMC-SO3Hju you er wei liu fang you xu jie kong jie gou ,ju huo xing ji tuan zhu yao wei huang suan ji tuan ,han liang wei 0.65 mmol/g。zui jia cui hua ji zhi bei tiao jian wei :san qian duan gong ju wu F127yu ben fen ma er bi 0.013,tan hua wen du 900℃,ci tiao jian xia suo de LDMC-SO3Hde bi biao mian ji 、kong rong he kong jing fen bie wei 261.68 m2/g、0.067 cm3/ghe 3.41 nm。ran hou ,yi you hua zhi bei de LDMC-SO3Hwei cui hua ji ,dui guo tang tuo shui zhi 5-HMFde gong yi tiao jian jin hang you hua ,bing kao cha guo tang tuo shui fan ying dong li xue ji ji zai LDMC-SO3Hshang de xi fu xing neng 。jie guo biao ming ,dang fan ying wen du 140℃、fan ying shi jian 2 h、guo tang de wu nong du 100 g/L、cui hua ji fu zai liang 10 wt%、fan ying rong ji wei chun DMSOde tiao jian xia ,guo tang zhuai hua lv wei 100%,5-HMFchan lv he fan ying shua ze xing jun gao da 97.98%。ci wai ,yu ji ta shang ye cui hua ji xiang bi ,ju you cui hua huo xing you yi yi hui shou shi yong deng te dian ,zai xun huan shi yong 9ci hou ,5-HMFchan lv reng gao da 83.08%。fan ying dong li xue fen xi jie guo biao ming ,zai LDMC-SO3Hcui hua xia ,guo tang zai DMSOrong ji zhong tuo shui zhi 5-HMFde fan ying shu yu yi ji dong li xue fan ying ,ju yu bu jia cui hua ji qing kuang xia de fan ying huo hua neng (114kJ/mol)xiang bi ,LDMC-SO3Hjia ru hou de fan ying huo hua neng (72 kJ/mol)xian zhe jiang di 。yu ci tong shi ,xi fu xing neng jie guo xian shi ,LDMC-SO3Hdui guo tang de xi fu liang gao da 691.42 mg/g,er dui 5-HMFji ben bu xi fu ,gai xi fu cha yi xing cu jin le fan ying de gao shua ze xing ;LDMC-SO3Hdui guo tang de xi fu geng zun xun Banghamdong li xue mo xing he Weber-Morrisdong li xue mo xing ,fu ge duo kong cui hua ji kuo san kong zhi xi fu de jie guo 。

论文参考文献

  • [1].氯化钙/十二烷基硫酸钠/固体酸体系的构建及其催化纤维素水解性能研究[D]. 昌洪娟.北京交通大学2019
  • [2].磺酸型硅基固体酸的制备及应用研究[D]. 吴洁.武汉科技大学2019
  • [3].强吸附含硼碳基固体酸的制备及其催化纤维素水解的研究[D]. 袁书娟.太原理工大学2019
  • [4].以天然多孔材料为载体固体酸的制备以及催化产糠醛的研究[D]. 贾晴晴.北京化工大学2018
  • [5].功能化分级孔聚苯乙烯的制备、表征及应用[D]. 张甜甜.河北工业大学2017
  • [6].固体酸微球催化降解碳水化合物制备5-羟甲基糠醛的研究[D]. 赵鹏.浙江师范大学2018
  • [7].多孔碳基固体酸合成及催化性能研究[D]. 章思怡.绍兴文理学院2018
  • [8].工业木质素基固体酸的制备及催化水解纤维素的研究[D]. 朱俊东.华侨大学2017
  • [9].含氯煤基固体酸的制备及其纤维素水解的研究[D]. 李天津.太原理工大学2017
  • [10].碳基固体酸的制备及其在松香衍生物合成中的应用[D]. 汪祝胜.浙江工业大学2014
  • 读者推荐
  • [1].钴基卟啉配合物和复合材料光催化CO2还原研究[D]. 杨梓歆.云南师范大学2019
  • [2].木质素降解及其产物在一步法合成金/介孔碳材料中的应用[D]. 肖佳.湖南师范大学2019
  • [3].木质素/无机物杂化粒子的合成及其在功能化涂层中的应用[D]. 赵鑫鹏.湖南师范大学2019
  • [4].基于木质素的压阻传感器的制备/表征/应用的研究[D]. 牛牧川.石河子大学2019
  • [5].SnO2/碳复合材料的制备及电化学性能研究[D]. 刘风华.鲁东大学2019
  • [6].萘酰亚胺β-二酮芳基钌(Ⅱ)配合物的合成、表征及体外抗肿瘤活性研究[D]. 张灿.河北大学2019
  • [7].新型单核多吡啶类钌(Ⅱ)配合物的体外抗肿瘤活性及其机制研究[D]. 何甜甜.宜春学院2019
  • [8].共模板剂法合成有序介孔碳/氧化硅纳米复合材料及介孔碳材料[D]. 张春泽.山西师范大学2010
  • [9].8-羟基喹啉为骨架的Cu~2+/Ag~+配合物的合成,结构及荧光性能研究[D]. 陈长娟.兰州大学2010
  • [10].柑橘果实膳食纤维的研究[D]. 祝渊.浙江大学2003
  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自华侨大学的吕丽,发表于刊物华侨大学2019-10-31论文,是一篇关于碱木质素论文,介孔碳论文,固体酸论文,羟甲基糠醛论文,动力学分析论文,华侨大学2019-10-31论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自华侨大学2019-10-31论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

    标签:;  ;  ;  ;  ;  ;  

    吕丽:碱木质素基有序介孔碳固体酸制备及催化果糖制5-HMF研究论文
    下载Doc文档

    猜你喜欢