魏志弘:碳基金属杂化材料的制备及催化制氢性质研究论文

魏志弘:碳基金属杂化材料的制备及催化制氢性质研究论文

本文主要研究内容

作者魏志弘(2019)在《碳基金属杂化材料的制备及催化制氢性质研究》一文中研究指出:氢能是一种清洁、可再生的化石能源替代品,有望解决日益严重的环境和能源问题。目前,电解水制氢和储氢材料(氨硼烷等)制氢是两种高效的制氢方式。尽管催化剂研究发展迅速,Pt基催化剂仍然是催化制氢效率最高的材料,但高昂的价格限制了其广泛应用。碳基金属杂化材料具有良好的导电性、化学稳定性、独特的边缘位置和协同效应,可用作产氢催化剂,具有很大的应用潜力。基于此,本文利用小分子前驱体,通过热处理的方法,调控了热处理过程中的温度、时间等变量,研究了Co/CoO@N-C复合物的生长过程,制备了具有较大比表面积、丰富孔结构的Co/CoO@N-C催化剂。我们将其应用于催化氨硼烷水解制氢,具有良好的催化效果。在298 K下,产氢速率为15.6 molH2mol-1catat min-1,表观活化能为54 kJ mol-1,循环5次后依然保持良好的催化性能,同比于其它Co基催化剂具有较为优异的催化性质。在以上工作基础上,引入了另一种含钌(Ru)的小分子,将这两种富含杂原子的小分子充分混合后热解,通过对原料的比例、温度、时间等调控,研究了CoRu纳米合金的生长过程,可控制备了具有氮掺杂碳包覆金属/合金结构的双功能制氢催化剂,其中CoRu0.25@N-C性质最优。在电解水体系中,CoRu0.25@N-C在酸性、碱性电解质中均具有优异的催化活性,在碱性条件下,电流密度为10 mA cm-2时,过电位仅为27 mV,在酸性条件下的过电位为94 mV,经过1000圈CV循环后催化活性基本保持不变。在298 K下,CoRu0.25@N-C催化氨硼烷水解产氢速率可达457.8 molH2molcat-11 min-1,表观活化能为32.5 kJ mol-1。这主要是由于金属和N原子的掺杂可以协同优化碳层的电子结构,有效的降低了反应过程中的能垒,提高了产氢速率。由于碳层的保护,该催化剂循环5次后,催化活性保持了最初的96.1%,其形貌基本保持不变,无明显的团聚现象。为了进一步探究载体与金属之间的协同作用,研究了不同载体和金属(Ru)的不同结晶性对催化电解水制氢过程的影响。发现在相同条件下紫菜碳点(CDs)比未处理的紫菜和水热后的紫菜渣更有利于Ru纳米颗粒的分散,表现出更好的催化活性。通过研究Ru@CDs的生长过程,发现催化性能依赖于Ru纳米颗粒的结晶性。

Abstract

qing neng shi yi chong qing jie 、ke zai sheng de hua dan neng yuan ti dai pin ,you wang jie jue ri yi yan chong de huan jing he neng yuan wen ti 。mu qian ,dian jie shui zhi qing he chu qing cai liao (an peng wan deng )zhi qing shi liang chong gao xiao de zhi qing fang shi 。jin guan cui hua ji yan jiu fa zhan xun su ,Ptji cui hua ji reng ran shi cui hua zhi qing xiao lv zui gao de cai liao ,dan gao ang de jia ge xian zhi le ji an fan ying yong 。tan ji jin shu za hua cai liao ju you liang hao de dao dian xing 、hua xue wen ding xing 、du te de bian yuan wei zhi he xie tong xiao ying ,ke yong zuo chan qing cui hua ji ,ju you hen da de ying yong qian li 。ji yu ci ,ben wen li yong xiao fen zi qian qu ti ,tong guo re chu li de fang fa ,diao kong le re chu li guo cheng zhong de wen du 、shi jian deng bian liang ,yan jiu le Co/CoO@N-Cfu ge wu de sheng chang guo cheng ,zhi bei le ju you jiao da bi biao mian ji 、feng fu kong jie gou de Co/CoO@N-Ccui hua ji 。wo men jiang ji ying yong yu cui hua an peng wan shui jie zhi qing ,ju you liang hao de cui hua xiao guo 。zai 298 Kxia ,chan qing su lv wei 15.6 molH2mol-1catat min-1,biao guan huo hua neng wei 54 kJ mol-1,xun huan 5ci hou yi ran bao chi liang hao de cui hua xing neng ,tong bi yu ji ta Coji cui hua ji ju you jiao wei you yi de cui hua xing zhi 。zai yi shang gong zuo ji chu shang ,yin ru le ling yi chong han liao (Ru)de xiao fen zi ,jiang zhe liang chong fu han za yuan zi de xiao fen zi chong fen hun ge hou re jie ,tong guo dui yuan liao de bi li 、wen du 、shi jian deng diao kong ,yan jiu le CoRuna mi ge jin de sheng chang guo cheng ,ke kong zhi bei le ju you dan can za tan bao fu jin shu /ge jin jie gou de shuang gong neng zhi qing cui hua ji ,ji zhong CoRu0.25@N-Cxing zhi zui you 。zai dian jie shui ti ji zhong ,CoRu0.25@N-Czai suan xing 、jian xing dian jie zhi zhong jun ju you you yi de cui hua huo xing ,zai jian xing tiao jian xia ,dian liu mi du wei 10 mA cm-2shi ,guo dian wei jin wei 27 mV,zai suan xing tiao jian xia de guo dian wei wei 94 mV,jing guo 1000juan CVxun huan hou cui hua huo xing ji ben bao chi bu bian 。zai 298 Kxia ,CoRu0.25@N-Ccui hua an peng wan shui jie chan qing su lv ke da 457.8 molH2molcat-11 min-1,biao guan huo hua neng wei 32.5 kJ mol-1。zhe zhu yao shi you yu jin shu he Nyuan zi de can za ke yi xie tong you hua tan ceng de dian zi jie gou ,you xiao de jiang di le fan ying guo cheng zhong de neng lei ,di gao le chan qing su lv 。you yu tan ceng de bao hu ,gai cui hua ji xun huan 5ci hou ,cui hua huo xing bao chi le zui chu de 96.1%,ji xing mao ji ben bao chi bu bian ,mo ming xian de tuan ju xian xiang 。wei le jin yi bu tan jiu zai ti yu jin shu zhi jian de xie tong zuo yong ,yan jiu le bu tong zai ti he jin shu (Ru)de bu tong jie jing xing dui cui hua dian jie shui zhi qing guo cheng de ying xiang 。fa xian zai xiang tong tiao jian xia zi cai tan dian (CDs)bi wei chu li de zi cai he shui re hou de zi cai zha geng you li yu Runa mi ke li de fen san ,biao xian chu geng hao de cui hua huo xing 。tong guo yan jiu Ru@CDsde sheng chang guo cheng ,fa xian cui hua xing neng yi lai yu Runa mi ke li de jie jing xing 。

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自郑州大学的魏志弘,发表于刊物郑州大学2019-07-09论文,是一篇关于碳基金属杂化材料论文,小分子前驱体论文,电解水制氢论文,氨硼烷水解制氢论文,郑州大学2019-07-09论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自郑州大学2019-07-09论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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