李倩倩:模板法制备氮掺杂碳基材料及其氧还原催化性能的研究论文

李倩倩:模板法制备氮掺杂碳基材料及其氧还原催化性能的研究论文

本文主要研究内容

作者李倩倩(2019)在《模板法制备氮掺杂碳基材料及其氧还原催化性能的研究》一文中研究指出:阴极的氧还原反应(Oxygen reduction reaction,ORR)是燃料电池反应的决速步骤,因此,发展高性能ORR电催化剂具有非常重要的理论研究和应用价值。商品化氧还原催化剂主要是基于铂的贵金属催化剂,然而,铂等贵金属储量低、价格高等问题严重阻碍了燃料电池的商业化进程,因此,发展低成本、高活性的非贵金属氧还原催化剂来替代Pt基催化剂是实现燃料电池大规模应用的关键。目前,探究氧还原催化的活性中心、提高氧还原催化活性点密度、构筑具有优异三维电子/质子传输通路等是非贵金属氧还原催化剂研究的主要方向。鉴于此,本论文以价格低廉、原料易得的层状双氢氧化物(Layered double hydroxide,LDH)和二氧化锰纳米线等作为生长模板,通过原位聚合、化学气相沉积、高温裂解碳化等方法制备得到了具有独特微纳米形貌的N掺杂碳基材料,并结合其化学组成、微观结构等对该碳基材料氧还原催化活性、机理等进行了深入探讨。本论文研究工作主要从如下两个方面展开:1.首先采用尿素共沉淀法合成了钴/镁/铝层状双氢氧化物(Cox/Mg2/Al-LDH)作为生长模板,利用多巴胺表面丰富的羟基和含氮官能团与Cox/Mg2/Al-LDH表面金属之间的配位作用,实现了聚多巴胺在LDH片层表面的均匀生长。随后,以三聚氰胺同时作为碳源和氮源,在高温碳化过程中LDH中的钴离子被还原为钴纳米颗粒,有效催化了碳纳米管在LDH片层表面的原位催化生长,与此同时,聚多巴胺层经高温碳化过程形成氮掺杂碳壳。由于氮掺杂碳壳独特的空间限域作用,经酸洗去除可溶性铝氧化物后,最终获得了碳纳米管柱撑碳复合结构(p-CNTs@NCS)。所制得的p-CNTs@NCS催化剂在碱性电解液中表现出极佳的氧还原催化活性,起始电位(0.99 V vs.RHE)与半波电位(0.88 V vs.RHE)均优于商品化铂炭催化剂,并可作为空气电极用于组装一次Zn-air电池。2.利用具有高长径比的二氧化锰纳米线作为生长模板,经原位聚合实现在其表面均匀包覆聚多巴胺层,经高温裂解碳化和酸洗过程,得到了氮掺杂空心碳管。在多巴胺原位聚合过程中,通过在前驱体中引入含有吡啶氮结构的共聚单体吡啶-2-甲醛,有效提高了氮掺杂空心碳管中吡啶氮的含量。所制备的氮掺杂空心碳管由于具有空心管结构,赋予了其优异电子/电子传输特性,从而显著提高了其氧还原催化活性。所制备的氮掺杂空心碳管催化剂在碱性电解液中具有高耐甲醇毒化和高循环稳定性,起始电位(0.92 V vs.RHE)与半波电位(0.84 V vs.RHE)可以与商品化铂炭催化剂相媲美。

Abstract

yin ji de yang hai yuan fan ying (Oxygen reduction reaction,ORR)shi ran liao dian chi fan ying de jue su bu zhou ,yin ci ,fa zhan gao xing neng ORRdian cui hua ji ju you fei chang chong yao de li lun yan jiu he ying yong jia zhi 。shang pin hua yang hai yuan cui hua ji zhu yao shi ji yu bo de gui jin shu cui hua ji ,ran er ,bo deng gui jin shu chu liang di 、jia ge gao deng wen ti yan chong zu ai le ran liao dian chi de shang ye hua jin cheng ,yin ci ,fa zhan di cheng ben 、gao huo xing de fei gui jin shu yang hai yuan cui hua ji lai ti dai Ptji cui hua ji shi shi xian ran liao dian chi da gui mo ying yong de guan jian 。mu qian ,tan jiu yang hai yuan cui hua de huo xing zhong xin 、di gao yang hai yuan cui hua huo xing dian mi du 、gou zhu ju you you yi san wei dian zi /zhi zi chuan shu tong lu deng shi fei gui jin shu yang hai yuan cui hua ji yan jiu de zhu yao fang xiang 。jian yu ci ,ben lun wen yi jia ge di lian 、yuan liao yi de de ceng zhuang shuang qing yang hua wu (Layered double hydroxide,LDH)he er yang hua meng na mi xian deng zuo wei sheng chang mo ban ,tong guo yuan wei ju ge 、hua xue qi xiang chen ji 、gao wen lie jie tan hua deng fang fa zhi bei de dao le ju you du te wei na mi xing mao de Ncan za tan ji cai liao ,bing jie ge ji hua xue zu cheng 、wei guan jie gou deng dui gai tan ji cai liao yang hai yuan cui hua huo xing 、ji li deng jin hang le shen ru tan tao 。ben lun wen yan jiu gong zuo zhu yao cong ru xia liang ge fang mian zhan kai :1.shou xian cai yong niao su gong chen dian fa ge cheng le gu /mei /lv ceng zhuang shuang qing yang hua wu (Cox/Mg2/Al-LDH)zuo wei sheng chang mo ban ,li yong duo ba an biao mian feng fu de qiang ji he han dan guan neng tuan yu Cox/Mg2/Al-LDHbiao mian jin shu zhi jian de pei wei zuo yong ,shi xian le ju duo ba an zai LDHpian ceng biao mian de jun yun sheng chang 。sui hou ,yi san ju qing an tong shi zuo wei tan yuan he dan yuan ,zai gao wen tan hua guo cheng zhong LDHzhong de gu li zi bei hai yuan wei gu na mi ke li ,you xiao cui hua le tan na mi guan zai LDHpian ceng biao mian de yuan wei cui hua sheng chang ,yu ci tong shi ,ju duo ba an ceng jing gao wen tan hua guo cheng xing cheng dan can za tan ke 。you yu dan can za tan ke du te de kong jian xian yu zuo yong ,jing suan xi qu chu ke rong xing lv yang hua wu hou ,zui zhong huo de le tan na mi guan zhu cheng tan fu ge jie gou (p-CNTs@NCS)。suo zhi de de p-CNTs@NCScui hua ji zai jian xing dian jie ye zhong biao xian chu ji jia de yang hai yuan cui hua huo xing ,qi shi dian wei (0.99 V vs.RHE)yu ban bo dian wei (0.88 V vs.RHE)jun you yu shang pin hua bo tan cui hua ji ,bing ke zuo wei kong qi dian ji yong yu zu zhuang yi ci Zn-airdian chi 。2.li yong ju you gao chang jing bi de er yang hua meng na mi xian zuo wei sheng chang mo ban ,jing yuan wei ju ge shi xian zai ji biao mian jun yun bao fu ju duo ba an ceng ,jing gao wen lie jie tan hua he suan xi guo cheng ,de dao le dan can za kong xin tan guan 。zai duo ba an yuan wei ju ge guo cheng zhong ,tong guo zai qian qu ti zhong yin ru han you bi ding dan jie gou de gong ju chan ti bi ding -2-jia quan ,you xiao di gao le dan can za kong xin tan guan zhong bi ding dan de han liang 。suo zhi bei de dan can za kong xin tan guan you yu ju you kong xin guan jie gou ,fu yu le ji you yi dian zi /dian zi chuan shu te xing ,cong er xian zhe di gao le ji yang hai yuan cui hua huo xing 。suo zhi bei de dan can za kong xin tan guan cui hua ji zai jian xing dian jie ye zhong ju you gao nai jia chun du hua he gao xun huan wen ding xing ,qi shi dian wei (0.92 V vs.RHE)yu ban bo dian wei (0.84 V vs.RHE)ke yi yu shang pin hua bo tan cui hua ji xiang pi mei 。

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自东华大学的李倩倩,发表于刊物东华大学2019-09-23论文,是一篇关于氧还原反应论文,层状双氢氧化物论文,二氧化锰纳米线论文,多巴胺论文,模板法论文,氮掺杂碳基材料论文,东华大学2019-09-23论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自东华大学2019-09-23论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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